Радиохимия, 2019, т. 61, N 3, c. 251-262

251

Поступление радиоактивного иода в атмосферу

при нормальной эксплуатации АЭС

^а Институт промышленной экологии УрО РАН, 620990, Екатеринбург, ул. Софьи Ковалевской, д. 20;

*e-mail: ekidin@ecko.uran.ru

^б Московский технологический университет, 119435, Москва, ул. Малая Пироговская, д. 1

Получена 14.05.2018, после доработки 03.07.2018, принята к публикации 10.07.2018 УДК 621:504.61:539.1.04

Проанализированы удельные показатели выброса в атмосферу изотопов иода при нормальной экс-

плуатации европейских и российских АЭС с различными типами реакторных установок. Показан асим-

метричный характер распределения вероятностей удельных показателей и тенденция к снижению их

медианных значений. Выделены три категории АЭС с наилучшей, наихудшей и устойчивой практикой

выбросов ¹³¹I. Получена оценка текущего глобального поступления в атмосферу ¹²⁹I от всех АЭС в ми-

ре, равная 0.8 кБк/год. При увеличении совокупной установленной мощности АЭС до 632 ГВт, глобаль-

ное поступление ¹²⁹I от их выбросов возрастет до 1.4 кБк/год, что вдвое меньше скорости естественного

образования этого нуклида при взаимодействии космических лучей с изотопами Xe в атмосфере. На

основании выполненных измерений на отдельных АЭС России определен вклад аэрозольной и газооб-

разных форм иода в суммарную объемную активность выбросов изотопов иода. В режиме нормальной

эксплуатации доминирующую роль (65-85%) играют газообразные соединения иода.

Ключевые слова: радиоактивный иод, объемная активность, аэрозоль, газообразные соединения,

удельный показатель выброса.

DOI: 10.1134/S0033831119030080

Введение

В технологических средах АЭС соединения изото-

пов иода претерпевают различные физико-

В мире 30 стран эксплуатируют более 400 ядер-

химические превращения, и в источниках выбро-

ных реакторов на АЭС с общей электрической

сов радиоактивный иод может присутствовать в

мощностью около 380 ГВт [1]. Ежегодно эти реак-

аэрозольной форме или в виде органических и не-

торы производят около 2410 ТВт·ч электроэнергии,

органических газообразных соединениях [4, 6].

что составляет около 11% от мирового объема. По

оценкам МАГАТЭ, к 2030 г. суммарная мощность

Изотопы I с массовыми числами 123, 129, 131,

АЭС в мире достигнет 385-632 ГВт [2]. Любая

132, 133, 135 входят в перечень радионуклидов, в

стратегия производства электрической энергии на

отношении которых применяются меры государст-

АЭС должна учитывать практическую пригодность

венного регулирования в области охраны окру-

мер по ограничению выбросов, сбросов и образова-

жающей среды при выбросах в атмосферу [7]. По

ния радиоактивных отходов. Снижение уровней

результатам оценок, ¹³¹I входит в число основных

воздействия на основе применения наилучших дос-

дозообразующих радионуклидов при облучении

тупных технологий - широко используемый под-

населения от выбросов АЭС [3, 8-11]. Контроль

ход для борьбы с нерадиоактивными загрязняющи-

радиоактивных изотопов иода в выбросах реактор-

ми веществами. Разработку и обоснование спосо-

ных установок необходим для подтверждения не-

бов минимизации радиационного воздействия на

превышения установленных квот на облучение на-

персонал, население и окружающую среду целесо-

селения в соответствии с принципом ALARA, а

образно выполнять с учетом «наилучших имею-

также позволяет идентифицировать развитие не-

щихся технологий» реализации принципа ALARA

штатной ситуации. Выполненный в данном иссле-

(As Low As Reasonably Achievable) [3].

довании анализ показателей производства электро-

Среди сотен продуктов деления ядерного мате-

энергии и выбросов радиоактивного иода АЭС Ев-

риала в топливе АЭС образуются десятки изотопов

ропы за период с 1995 по 2014 г. позволил выявить

иода [4, 5]. В случае негерметичности оболочек

типы реакторов с наилучшей практикой примене-

твэлов радионуклиды поступают в теплоноситель,

ния методов и технологий, обеспечивающих наи-

а из-за организованных и неорганизованных проте-

меньшее воздействие радиоактивного иода при

чек возможно поступление в окружающую среду.

штатной эксплуатации.

252

А. А. Екидин и др.

В нормативной документации по радиационной

в атмосферу при нормальной эксплуатации АЭС

безопасности радиоактивный иод в выбросах рас-

для последующей оценки радиоэкологической

сматривается в двух физических формах - аэрозо-

опасности выбросов иода и обоснования необходи-

ли и газообразные химические соединения. На всех

мости их нормирования. Задачи исследования:

АЭС решена проблема контроля интегрального

1) на примере АЭС Европы выполнить сравни-

значения радиоактивного иода в выбросах. Методы

тельный анализ поступления радиоактивного иода

контроля основаны на отборе пробы путем прока-

в атмосферу от различных типов реакторных уста-

чивания воздуха через сорбент с последующим

новок для штатного режима эксплуатации;

измерением счетного образца на радиометре или

спектрометре γ-излучения. Такой способ контроля

2) на основе установленных удельных показате-

не позволяет оценить раздельно вклад в общую

лей выброса иода и соотношений изотопов иода в

активность аэрозолей иода и его легко- и трудно-

облученном топливе получить оценку текущего

сорбируемых газообразных соединений. Средняя

глобального поступления в атмосферу ¹²⁹I от всех

массовая концентрация иода в штатных выбросах

АЭС в мире;

ядерных реакторов не превышает 10^-11 нг/л, что

3) в ходе радиационно-технического обследова-

делает невозможным применение аналитических

ния источников выбросов иода на российских АЭС

способов определения физико-химических форм. В

определить вклад аэрозольной и газообразных

то же время при определении дозовых нагрузок на

форм иода в суммарную объемную активность его

население следует отдельно учитывать аэрозоль-

выбросов.

ную форму и газообразные соединения иода [4,

12]. В отсутствие этой информации консервативно

Статистическая обработка данных

принимается, что радиоактивный иод содержится в

выбросе в форме газообразного элементарного ио-

Исследование поступления радиоактивного ио-

да I₂. В этом случае из-за существенного различия

да в атмосферу проведено на основе удельных по-

дозовых коэффициентов происходит завышение

казателей, рассчитанных как отношение величины

расчетных доз облучения [13]: от аэрозолей ¹³¹I в

суммарного годового выброса активности каждого

среднем в 2.5 раза (от 2.22 до 2.82 раз для различ-

изотопа иода к выработке электрической энергии

ных возрастных категорий населения); от органи-

на АЭС за этот же год. Удельный показатель явля-

ческих соединений ¹³¹I в среднем в 1.3 раза (от 1.23

ется универсальной величиной, позволяющей срав-

до 1.33 раза для различных возрастных категорий

нивать выбросы различных станций во времени

населения).

независимо от их мощности. Размерность удельно-

Газообразные соединения представлены легко-

го показателя выбрана как ГБк·(ГВт·ч)^-1 для демон-

сорбируемым элементарным иодом (I₂) и трудно-

страции масштаба выброса и производства энер-

сорбируемыми органическими соединениями, пре-

гии. Для расчета удельных показателей использо-

имущественно метилиодидом (CH₃I) [12, 14]. Вме-

ваны данные МАГАТЭ о выработке электрической

сте с тем известно, что радиолиз I₂ и CH₃I приво-

энергии на АЭС [17], а также отчетная информация

дит к образованию различных газообразных соеди-

Европейской комиссии и АО «Концерн Росэнер-

нений, наиболее распространенными из которых

гоатом» о годовых выбросах радионуклидов АЭС

являются HI и IONO₂. Кроме того, возможно обра-

Европы [18] и России [19].

зование вторичных промежуточных частиц IO, I₂O₂

В базе данных Европейской комиссии содер-

и IO₂ [15]. Опубликованные данные указывают на

жатся сведения о газообразных выбросах радиоак-

особую важность защиты от аэрозолей CsI и соеди-

тивных изотопов ¹³¹I, ¹³³I, ¹³⁵I четырьмя типами ре-

нений I₂, HI, HOI, CH₃I из сотен возможных соеди-

акторных установок в 13 странах Европы за период

нений иода [6, 16]. Остается много неизвестных

с 1995 по 2014 гг. Данные по выбросам радионук-

механизмов преобразования изотопов иода в фор-

лидов АЭС России основываются на результатах

мы и соединения на этапах перемещения от актив-

непрерывного контроля поступления в атмосферу

ной зоны реактора до внешней атмосферы. Выпол-

¹³¹I. Большая часть результатов контроля объемной

ненные в рамках представленного исследования

активности ¹³¹I в источниках выбросов российских

измерения на отдельных АЭС России позволили

станций находится ниже порога детектирования

определить, в какой форме радиоактивный иод

(0.5 НПИ, НПИ - нижний порог измерения), поэто-

присутствует в газовоздушной смеси источников

му данные отчетов о годовом выбросе могут быть

выбросов.

значительно завышены в сравнении с реальными

Цель данной работы - получить качественную и

величинами поступления иода в атмосферу для

количественную характеристику поступления иода

большинства энергоблоков. Однако даже в таких

Поступление радиоактивного иода в атмосферу при нормальной эксплуатации АЭС

253

условиях фиксируемые значения выбросов иода

создают лишь долю от установленной квоты облу-

чения критической группы населения [19]. Прибо-

ры и методы контроля выбросов иода на АЭС Рос-

сии достаточны для подтверждения соблюдения

установленных нормативов.

Воздух

Предварительный анализ ежегодных данных о

выбросах радиоактивного иода из всех типов реак-

торных установок показал наличие сильной право-

сторонней асимметрии в распределениях вероятно-

стей удельных показателей. Поэтому проверка ста-

тистических гипотез в данном исследовании вы-

полнена с использованием непараметрических ме-

Рис. 1. Последовательность установки аэрозольного и уголь-

тодов. Корреляционные связи различных показате-

ных фильтров в пакете.

лей, а также значимость (устойчивость) временны'х

линейных тенденций оценены с помощью ранго-

рующего материала, состоящего из пакета аэро-

вых коэффициентов Спирмена [20]. Оценка значи-

зольного и угольных фильтров. Методы, средства

мости межгрупповых различий в распределениях

измерения и последовательности действий соответ-

удельных показателей и их медианных значений

ствовали требованиям методики «Контроль объем-

проведена методом рангового дисперсионного ана-

ной активности иода-131 в выбросах атомных стан-

лиза для независимых выборок по критерию Крас-

ций», МТ 1.2.1.15.001.1051-2015 (Свидетельство

кела-Уоллиса [21].

об аттестации методики радиационного контроля

N 45062.15205/RA.RU.311243 от

27.11.2015 г.).

Категории АЭС с наилучшей, наихудшей и ус-

Данная методика внесена в Федеральный информа-

тойчивой практикой выбросов в атмосферу изото-

ционный фонд по обеспечению единства средств

пов иода определены по границам квартильных

измерений N ФР.1.40.2016.22916.

размахов распределений вероятностей удельных

показателей (q1 и q3 - 25-я и 75-я процентили соот-

Применение набора многослойного сорбцион-

ветственно), вычисленных по совокупности всех

но-фильтрующего материла

- наиболее частый

станций Европы за 20-летний период. По времен-

прием в экспериментах по изучению сорбции раз-

ны' м рядам ежегодных показателей Qi,j, ГБк·(ГВт·ч)-1,

личных химических соединений радиоактивного

каждой i-й станции за j-й год присваивался ранг в

иода [4, 22-25]. Последовательность установки ка-

зависимости от попадания в соответствующий

ждого фильтра в пакете показана на рис. 1. Уста-

квартиль:

новленный первым по воздушному потоку высоко-

эффективный аэрозольный материал АФА-РМВ

Ri,j = 1, если Qi,j ≤ q1,

(ТУ 228270-001-17826684-2014) не улавливает га-

Ri,j = 2, если q1 ≤ Qi,j ≤ q3,

(1)

зообразный иод, но улавливает аэрозольную фрак-

цию с эффективностью более 99% [26]. На первом

Ri,j = 3, если Qi,j > q3.

слое угольного материала полностью улавливаются

легкосорбируемые соединения иода и частично -

Значения рангов R_i, усредненных за весь период

трудносорбируемые. На остальных слоях угольного

наблюдений по каждой станции, косвенно указы-

материала (со второго по седьмой) улавливаются

вают на частоту попадания Q_i,j в соответствующие

только трудносорбируемые соединения. Для опреде-

квартили и позволяют классифицировать АЭС по

ления газообразных соединений иода применяли

искомым категориям. Границы категорий по сред-

пакеты угольных фильтров с одинаковым количе-

ним рангам определены экспертно и составляют 1-

ством сорбирующего материала АФА-СФМ-10

1.5 для наилучших (Q_i,j чаще попадают в 1-й квар-

(ТУ

2162-005-17826684-2015) с поверхностной

тиль), 1.5-2.5 - для устойчивых (2-й и 3-й кварти-

плотностью сорбента в одном (каждом) фильтре

ли) и 2.5-3 - для наихудших (преимущественно

10 г/м². После отбора проб воздуха на каждом

4-й квартиль) практик.

фильтре оценивали активность изотопов иода

γ-спектрометрическим методом. Для обработки

Экспериментальная часть

результатов измерений активность изотопов иода

на каждом фильтре приводили к окончанию отбора

Определение аэрозолей и газообразных соеди-

пробы с учетом распада.

нений иода в газовоздушной среде выполнялось

одновременно с помощью сорбционно-фильт-

Опубликованные результаты исследований эф-

254

А. А. Екидин и др.

фективности улавливания трудносорбируемых со-

строенный для линейной регрессии по логарифми-

единений ¹³¹I многослойными фильтрующими ма-

рованным данным (lnА_n = lnВ - λn, где n = 2-7). В

териалами демонстрируют экспоненциальную фор-

общем виде в случае использования стандартной

му распределения активности по слоям [22, 25, 27,

ошибки оценки S_e в качестве меры неопределенно-

28]. Это соответствует распределению Больцмана

сти доверительный интервал CI_n для прогнозируе-

по энергиям молекул в газовой фазе, которое опре-

мого значения lnА_n при заданном значении n вы-

деляет количество ударяющихся молекул газа о

числяется по формулам

поверхность сорбента и количество адсорбирован-

CI_n = (lnB - λn) ± tS(lnA_n),

(4)

ных молекул [29]. В общем виде распределение

активности трудносорбируемых соединений радио-

где S(lnA_n) - стандартная ошибка прогнозируемого

активного иода в последовательности одинаковых

(среднего) значения lnА_n при заданном значении n:

фильтров описывается уравнением [30-32]

А_n = Bexp(-λn),

(2)

S(lnA_n) = S_e[N^-1 + (n - n¯)²/∑(n_i -

n¯)²]^1/2,

(5)

i=1

где А_n - активность трудносорбируемого соедине-

ния иода на фильтре n в пакете, Бк; В - показатель

где N - число точек, включенных в модель (если

доли трудносорбируемого соединения иода, Бк; λ -

проверяется первый фильтр из пакета, содержаще-

показатель скорости гетерогенной реакции трудно-

го семь фильтров, то N = 6 и i = 2-7); t - критерий

сорбируемого соединения иода, безразмерный; n -

Стьюдента для двустороннего доверительного

порядковый номер (n ≥ 1) сорбирующего фильтра в

уровня 95% и числа степеней свободы N - 2; S_e -

пакете.

стандартная ошибка оценки:

Установленные значения параметров B и λ в

S_e = {(N - 2)^-1∑[lnA_i - (lnB - λn_i)]²]^1/2.

(6)

формуле

(2) позволяют определить активность

трудносорбируемых соединений иода (А) с учетом

При использовании в качестве меры неопреде-

неуловленной активности пакетом фильтров:

ленности приборной погрешности измерений S_изм в

формуле (5) следует заменить S_e на S_изм, формула

A = B/(expλ - 1).

(3)

(6) не применяется.

Численные значения параметров В и λ экспо-

Установить численные значения параметров

ненциальной зависимости, описывающей распре-

уравнения (2) можно при условии, если активность

деление активности трудносорбируемых соедине-

сорбированных на фильтрах изотопов иода превы-

ний радиоактивного иода в последовательности

шает минимально детектируемую активность сред-

фильтров, рассчитывали методом наименьших

ства измерения.

квадратов по результатам измерения активности со

2-го по 7-й фильтр пакета. Активность на первом

Дальнейшее совершенствование метода много-

фильтре (А₁) исключали из расчета, так как кроме

слойных фильтров возможно на основе применения

трудносорбируемых этот фильтр может содержать

современных сорбентов, способных эффективно

и легкосорбируемые соединения.

поглощать любые химические формы радиоактив-

ного иода независимо от влажности в широком

Однородность сорбируемой фракции иода мо-

диапазоне температур газовых сред. Результаты

жет быть проверена по критерию, полученному на

исследования новых сорбционно-фильтрующих

основе регрессионного анализа измеренных дан-

материалов представлены в работах ряда авторов

ных с использованием аппроксимирующей моде-

[26, 33].

ли (2). Если на первом фильтре экспериментально

обнаруживаются уровни активности, значимо пре-

Результаты и обсуждение

вышающие соответствующие значения экспоненты

при n = 1, фильтр, вероятно, содержит разнород-

Характеристика удельных показателей выбросов

ные фракции иода. При этом необходимо учиты-

изотопов иода в атмосферу при нормальной

вать неопределенность, обусловленную статисти-

эксплуатации АЭС Европы

ческой ошибкой оценивания параметров модели

или приборной погрешностью измерений. Крите-

Анализ удельных показателей поступления ра-

рием допустимого отклонения измеренного значе-

диоактивного иода в атмосферу проведен для 76 ев-

ния активности на первом фильтре от модельного

ропейских АЭС за период 1995-2014 гг. на основе

[рассчитанного по формуле (2)] может служить

публичной информации Европейской комиссии

95%-ный доверительный интервал при n = 1, по-

[18]. С учетом пропусков в базе данных объем вы-

Поступление радиоактивного иода в атмосферу при нормальной эксплуатации АЭС

255

Таблица 1. Статистическое описание годовых удельных показателей выбросов изотопов иода АЭС Европы за пери-

од 1995-2014 гг. по данным Европейской комиссии [18]

Параметр

¹³¹I

¹³³I

¹³⁵I

Число наблюдений N

901

474

117

Среднее, ГБк·(ГВт·ч)^-1

1.39·10^-5

4.69·10^-5

1.43·10^-4

Стандартное отклонение SD, ГБк·(ГВт·ч)^-1

1.06·10^-4

3.47·10^-4

4.25·10^-4

Медиана, ГБк·(ГВт·ч)^-1

9.92·10^-7

1.20·10^-6

4.66·10^-6

Минимум, ГБк·(ГВт·ч)^-1

4.24·10^-10

7.41·10^-12

3.83·10^-11

Максимум, ГБк·(ГВт·ч)^-1

2.17·10^-3

6.86·10^-3

3.64·10^-3

Нижний квартиль q1, ГБк·(ГВт·ч)^-1

2.27·10^-7

6.06·10^-7

5.44·10^-7

Верхний квартиль q3, ГБк·(ГВт·ч)^-1

4.66·10^-6

4.69·10^-6

6.16·10^-5

Асимметрия (значение ± ст. ошибка)

16.93 ± 0.08

16.66 ± 0.11

5.80 ± 0.22

Эксцесс (значение ± ст. ошибка)

310.98 ± 0.16

317.79 ± 0.22

41.56 ± 0.44

борок по годовым удельным выбросам ¹³¹I, ¹³³I, ¹³⁵I

Основные закономерности и тенденции по другим

составил 901, 474 и 117 записей соответственно

изотопам с высокой вероятностью будут аналогичны.

(табл. 1). По всем показателям заметно существен-

Показано, что совокупные медианные значения

ное (в 14-39 раз) превышение средних значений

годовых выбросов ¹³¹I по 76 станциям монотонно

над медианными, что указывает на сильное откло-

снижаются в пределах от

2.36·10^-6 до

6.75×

нение распределений вероятностей исследуемых

10^-7 ГБк·(ГВт·ч)^-1. Относительно большие показа-

данных от нормальной кривой. Статистические

тели выбросов в 1995-1999 гг. обусловлены от-

оценки коэффициентов асимметрии и эксцесса яв-

дельными АЭС Швеции и Нидерландов (Ringhals 1

ляются положительными и высокозначимыми (с

и Dodewaard в 1995-1997 гг.). Их исключение из

учетом доверительных интервалов превышают

расчетов не дает принципиальных изменений: в

ноль), поэтому рассматриваемые выборочные рас-

этом случае совокупное значение медианы в 1995-

пределения имеют длинную правую часть и ост-

1999 гг. составит 2.05·10^-6 ГБк·(ГВт·ч)^-1.

рую вершину. Однако гипотезы о наиболее подхо-

Наименьшие выбросы ¹³¹I характерны для реак-

дящих в данном случае законах распределения

торных установок типа PWR, наибольшие - для

(экспоненциальном, логнормальном или степен-

BWR независимо от страны размещения станции.

ном) были отклонены по критериям Колмогорова-

Иными словами, уровень радиационного воздейст-

Смирнова и χ². При этом логарифмированные зна-

вия на атмосферный воздух при штатной работе

чения удельных показателей всех изотопов иода

АЭС определяется преимущественно конструкци-

имеют форму распределений вероятностей, близ-

ей реактора и применяемой технологией, а не ло-

кую к нормальной.

кальными механизмами регулирования и ограниче-

С учетом вышеизложенного наиболее коррект-

ния (нормирования) выбросов. В отдельных случа-

ной точечной оценкой организованных выбросов

ях меры по снижению выбросов могут оказаться

радиоактивного иода из источников АЭС является

эффективными даже для реакторов с заведомо вы-

медиана, которая по сравнению со средним значе-

сокими удельными показателями.

нием менее чувствительна к статистическим вы-

В среднем за весь исследованный период удель-

бросам - редким аномально высоким значениям.

ные выбросы ¹³¹I из реакторов AGR и BWR на по-

Ранговый корреляционный анализ всей совокупно-

рядок величины больше, чем из реакторов PWR и

сти данных за

20-летний период показал, что

ВВЭР. Даже с учетом высокой вариативности ис-

удельные показатели по ¹³¹I, ¹³³I и ¹³⁵I европейских

ходных данных эти различия статистически значи-

АЭС сильно связаны друг с другом: парные коэф-

мы на уровне p << 0.05, причем эффект сохраняет-

фициенты корреляции Спирмена R варьируют в

ся в течение всего времени (рис. 2). В качестве ме-

диапазоне 0.59-0.92, p << 0.05. Это может быть

ры вариативности взят квартильный размах (q3 -

закономерным следствием физико-химических

q1) годовых значений удельных показателей в со-

процессов в реакторных установках, но также мо-

ответствующем временном интервале.

жет быть обусловлено тем, что в некоторых случа-

ях выбросы ¹³³I и ¹³⁵I определяются расчетным пу-

Тенденция к снижению уровней совокупных

тем по результатам измерений активности ¹³¹I. По-

удельных показателей выбросов формируется, по-

этому для описания качественной картины поступ-

видимому, за счет реакторов ВВЭР и частично BWR

ления в атмосферу изотопов иода при штатной экс-

и AGR. Для станций с PWR медианные значения

плуатации АЭС достаточно рассмотреть, напри-

годовых выбросов практически не меняются. Кроме

мер, удельные показатели выбросов ¹³¹I (табл. 2).

того, во всей выборке (без деления по типам реактор-

256

А. А. Екидин и др.

Таблица 2. Медианные значения годовых удельных выбросов ¹³¹I, ГБк·(ГВт·ч)^-1, при нормальной эксплуатации АЭС

13 стран Европы в 1995-2014 гг. (Н/д - нет данных)

Тип

Число

Временной интервал

Страна

реактора

станций

1995-1999

2000-2004

2005-2009

2010-2014

Весь период

Англия

AGR

9.17·10^-6

3.90·10^-6

4.41·10^-6

7.20·10^-6

4.56·10^-6

Англия

PWR

Н/д

1.29·10-5

3.87·10-6

2.25·10-6

3.01·10-6

Бельгия

PWR

Н/д

Болгария

ВВЭР

Н/д

3.95·10-7

3.69·10-7

3.82·10-7

Венгрия

ВВЭР

Н/д

2.86·10-6

2.51·10-6

2.73·10-6

Германия

BWR

3.97·10-6

1.90·10-6

3.60·10-6

1.47·10-6

2.49·10-6

Германия

PWR

7.82·10-8

3.53·10-8

3.15·10-8

7.17·10-8

6.19·10-8

Испания

BWR

8.33·10-6

1.56·10-5

5.32·10-5

1.02·10-5

1.97·10-5

Испания

PWR

5.93·10-6

1.85·10-7

1.04·10-7

1.64·10-7

3.56·10-7

Нидерланды

BWR

2.27·10-5

Н/д

2.27·10-5

Нидерланды

PWR

3.21·10-6

1.38·10-6

2.51·10-7

1.57·10-7

5.36·10-7

Словакия

ВВЭР

Н/д

1.74·10-4

1.29·10-6

5.26·10-8

7.34·10-8

Словения

PWR

Н/д

1.61·10-6

2.88·10-6

8.81·10-7

1.31·10-6

Финляндия

BWR

1.37·10-6

1.27·10-6

1.02·10-6

1.18·10-6

1.23·10-6

Финляндия

ВВЭР

4.38·10-7

2.96·10-7

9.04·10-8

3.65·10-7

2.06·10-7

Франция

PWR

Н/д

1.20·10-6

5.61·10-7

5.88·10-7

6.75·10-7

Чехия

ВВЭР

Н/д

1.10·10-6

1.73·10-6

1.27·10-7

8.24·10-7

Швеция

BWR

2.20·10-5

1.05·10-5

4.39·10-6

3.67·10-6

6.60·10-6

Швеция

PWR

1.41·10-6

7.02·10-6

2.29·10-7

1.94·10-7

5.92·10-7

Итого

2.36·10-6

1.20·10-6

8.71·10-7

6.75·10-7

9.92·10-7

3·

Рис. 2. Динамика медианных значений и квартильных размахов годовых удельных выбросов ¹³¹I, ГБк·(ГВт·ч)^-1, в 1995-2014 гг. по

типам реакторных установок. Ось ординат представлена в логарифмическом масштабе. Критерий Краскела-Уоллиса (КУ с чис-

лом степеней свободы) и значение p рассчитаны в каждом временном интервале для проверки нулевой гипотезы об отсутствии

различий между типами реакторов по показателям выбросов.

ных установок) заметно снижение вариативности

Для оценки статистической значимости

ежегодных данных. Здесь основным объясняющим

(устойчивости) линейных трендов в динамике вы-

фактором является динамика квартильного размаха

бросов по каждому типу реакторных установок

выбросов PWR и в гораздо меньшей степени BWR.

были рассчитаны ранговые коэффициенты корре-

Для двух других типов реакторов динамика квар-

ляций R Спирмена для зависимостей удельных по-

тильных размахов не имеет выраженных тенденций.

казателей от времени (единица измерения - год).

Поступление радиоактивного иода в атмосферу при нормальной эксплуатации АЭС

257

Таблица 3. Результаты оценки линейных трендов в динамике удельных выбросов ¹³¹I европейских АЭС в 1995-2014 гг.

Источник поступления

Число наблюдений N

R Спирмена

Значение p

Тренд^а

Все АЭС Европы

901

-0.118

0.0004

Снижение

AGR

114

-0.100

0.2905

Отсутствует

BWR

209

-0.087

0.2098

Отсутствует

PWR

497

0.009

0.8405

Отсутствует

ВВЭР

-0.237

0.0332

Снижение

^а Уровень значимости тренда α = 0.05.

Отрицательные коэффициенты указывают на ус-

Так, в первой категории ожидаемо доминируют

тойчивое снижение годового показателя, положи-

АЭС с реакторами PWR (13 из 16 станций) и ВВЭР

тельные - на его рост (табл. 3).

(2 станции). Однако наилучшая практика также от-

мечена на станции Gundremmingen B+C (Германия) с

Видно, что по всем АЭС Европы в целом за 20-

реакторной установкой BWR. За 20 лет ее показате-

летний период поступление в атмосферу активно-

ли выбросов изменялись в диапазоне от 7.4·10^-9 до

сти ¹³¹I незначительно, но устойчиво снижается.

2.3·10^-6 ГБк·(ГВт·ч)^-1 с преобладанием значений из

Выбросы из реакторов PWR находятся на стабиль-

первого квартиля. Наилучшие практики, как элемент

но низком уровне ≈4·10^-7 ГБк·(ГВт·ч)^-1; для реакто-

наилучшей доступной технологии (НДТ), показыва-

ров AGR и BWR характерны относительно высо-

ют практическую пригодность осуществляемых мер

кие показатели [более 4·10^-6 ГБк·(ГВт·ч)^-1], имею-

на АЭС с различными типами реакторных установок

щие слабые статистически незначимые тенденции

для ограничения выбросов радиоактивного иода при

к снижению. Сведения о выбросах из установок

сопоставимых уровнях производства электроэнер-

ВВЭР в базе данных Европейской комиссии заре-

гии.

гистрированы в основном с 2004 г. (кроме станции

Реакторы BWR наряду с AGR нередко фигуриру-

Loviisa, Финляндия - с 1995 г.), но уже к 2014 г.

ют и в категории «Устойчивые практики», их сум-

обозначился статистически значимый тренд к сни-

марный вклад составляет 20%. Это АЭС Англии,

жению от 4.4·10^-7 до 1.3·10^-7 ГБк·(ГВт·ч)^-1 в дина-

Германии, Финляндии и Швеции. Устойчивые прак-

мике удельных показателей выбросов ¹³¹I для реак-

тики обладают потенциалом развития процессов,

торных установок этого типа. Следует отметить,

установок или методов работы, которые позволят

что установленные тренды могут объясняться как

ограничить выбросы иода без снижения производст-

объективным, физическим сокращением выбросов,

ва электроэнергии.

так и усовершенствованием методик контроля вы-

бросов на организованных источниках в части сни-

В категорию «Наихудшие практики» отнесены

исключительно установки AGR (Англия) и BWR

жения НПИ методов измерения.

(Германия, Испания, Швеция и Нидерланды), годо-

Категории АЭС Европы с наилучшей, наихудшей

вые показатели выбросов которых в основном пре-

и устойчивой практикой выбросов ¹³¹I в

вышают 4.66·10^-6 ГБк·(ГВт·ч)^-1 (4-й квартиль) и зна-

атмосферу при нормальной эксплуатации

чительно реже находятся в диапазоне 2-го и 3-го

квартилей. Для снижения воздействия на окружаю-

Несмотря на выявленные в среднем за период

щую среду АЭС этой категории требуется сокраще-

1995-2014 гг. повышенные уровни поступления в

ние удельных показателей выброса иода на 1-2 по-

атмосферу ¹³¹I от установок AGR и BWR, достиже-

рядка путем совершенствования системы очистки

ние относительно небольших удельных показателей

газоаэрозольных выбросов, контроля герметичности

возможно на отдельных АЭС с реакторами такого

оболочек топлива и других инженерных методов.

типа. Об этом свидетельствуют результаты расчетов

средних рангов, с помощью которых каждой евро-

Характеристика удельных показателей выбросов

пейской АЭС присвоена условная категория с наи-

¹³¹I от АЭС России

лучшей, наихудшей и устойчивой практикой выбро-

сов (рис. 3). Расчет выполнен по формуле (1), значе-

Для сравнительной оценки поступающей в ат-

ния квартильных границ q1 и q3 приведены в табл. 1.

мосферу активности 131I от штатных выбросов

Величины R_i косвенно указывают на систематич-

АЭС России и их классификации по установлен-

ность появления низких, средних и высоких значе-

ным в настоящем исследовании категориям евро-

ний удельных показателей Q_i,j в регистрируемых

пейских станций использованы данные АО

ежегодных данных о выбросах i-й станции и позво-

«Концерн Росэнергоатом» о годовых удельных вы-

ляют дать сравнительные оценки применяемых прак-

бросах этого радионуклида за период 2005-2015 гг.

тик за исследуемый период времени.

(табл.

4). Удельные показатели для установок

258

А. А. Екидин и др.

Gundremmingen B+C

Рис. 3. Категории европейских АЭС по средним рангам годовых удельных выбросов Q_i,j ¹³¹I за период 1995-2014 гг. Категория 3 -

«наихудшие практики» [Q_i,j > 4.66·10^-6 ГБк·(ГВт·ч)^-1]; по типам реакторов: AGR - 4 (36.4%), BWR - 7 (63.6%). Категория 2 -

«устойчивые практики» [2.27·10^-7 < Q_i,j ≤ 4.66·10^-6 ГБк·(ГВт·ч)^-1]; по типам реакторов: AGR - 3 (7.5%), BWR - 5 (12.5%), PWR -

27 (67.5%), ВВЭР - 5 (12.5%). Категория 1 - «наилучшие практики» [Q_i,j ≤ 2.27·10^-7 ГБк·(ГВт·ч)^-1]; по типам реакторов: BWR -

1 (6.3%), PWR - 13 (81.3%), ВВЭР - 2 (12.5%).

ВВЭР находятся в диапазоне значений соответст-

ний НПИ (~10^-2 Бк/м³) применяемых методов изме-

вующего типа европейских станций на Балаков-

рения активности иода в выбросах, которые гаран-

ской, Кольской и Ростовской АЭС; на Калинин-

тируют непревышение установленных нормативов

ской и Нововоронежской - на порядок величины

поступления иода в атмосферу, но не позволяют

больше.

измерить фактически низкие значения объемной

Ни одна российская АЭС не попала в категорию 1

активности. Вместе с тем, две АЭС в Европе с

«Наилучшие практики» по причине высоких значе- реакторными установками ВВЭР демонстрируют

Поступление радиоактивного иода в атмосферу при нормальной эксплуатации АЭС

259

Таблица 4. Медианные значения годовых удельных выбросов ¹³¹I АЭС России в 2005-2015 гг. и их соответствие

категориям европейских АЭС с наилучшими, устойчивыми и наихудшими практиками

АЭС России

Тип реактора

Годовой удельный выброс ¹³¹I, ГБк·(ГВт·ч)^-1

Соответствие категории АЭС Европы

Балаковская

ВВЭР

2.40·10^-6

Калининская

ВВЭР

2.45·10^-5

Кольская

ВВЭР

1.80·10^-6

Курская

РБМК

9.34·10^-5

Ленинградская

РБМК

1.26·10^-5

Нововоронежская

ВВЭР

4.27·10^-5

Ростовская

ВВЭР

7.00·10^-7

Смоленская

РБМК

5.50·10^-6

наименьшие удельные показатели выбросов иода,

Изотоп ¹²⁹I возникает в атмосфере при взаимо-

и ни одна европейская АЭС с ВВЭР не попала в

действии космических лучей с изотопами Xe в

категорию 3 «Наихудшие практики» (рис. 3).

ядерных реакциях типов (р,2р), (р,2рxn), (n,р),

(n,рkn), где х = 1, 2, 4, 6, а k = 1, 2, 3, 5, 7. В опубли-

Для реакторов РБМК характерны повышенные

кованных данных приведена скорость естественно-

уровни эмиссии в атмосферу ¹³¹I, сопоставимые

го образования ¹²⁹I, равная 1.4·10^-14 кг/с, что соот-

лишь с отдельными станциями типа BWR (на-

пример, испанскими Sta Maria de Garona и Cof-

ветствует 2.9 кБк/год [4]. Таким образом, в настоя-

rentes). В перспективе вывод из эксплуатации АЭС

щее время интенсивность глобального поступления

РБМК и замещение их АЭС нового поколения

¹²⁹I в атмосферу от штатных выбросов АЭС в

ВВЭР-1200 и ВВЭР-ТОИ приведет к снижению

3.6 раза меньше скорости естественного образования

поступления радиоактивного иода при сравнимом

¹²⁹I в атмосфере. Полученная оценка носит скринин-

количестве вырабатываемой электроэнергии.

говый характер и не дает в полном объем представ-

ление о радиационном воздействии ¹²⁹I. Корректные

Поступление ¹²⁹I в атмосферу при нормальной

значения радиационного риска от штатных выбро-

эксплуатации АЭС

сов АЭС могут быть получены с учетом локального

Полученные значения удельного показателя вы-

характера эмиссии, типа реакторных установок и

броса ¹³¹I позволяют консервативно оценить сум-

специфических условия размещения АЭС.

марную активность ¹²⁹I, поступающего в атмосфе-

ру от выбросов всех АЭС в мире при штатных ус-

Физические формы и химические соединения иода

ловиях эксплуатации. Согласно справочным дан-

в выбросах отдельных АЭС России

ным, максимальное отношение активностей ¹²⁹I и

¹³¹I достигается к концу кампании. В зависимости

Для исследования форм нахождения изотопов

от типа реакторной установки это отношение варь-

иода в газовоздушной смеси в источниках выбросов

ирует в диапазоне от 1.01·10^-8 до 5.50·10-8 при

восьми АЭС России в 2017 г. в рамках радиационно-

среднем значении 2.52·10^-8 [5]. При таком соотно-

технического обследования выполнена серия отбо-

шении активностей изотопов в топливе невозмож-

ров проб воздуха. Продолжительность отбора каж-

но ожидать сдвиг на 8 порядков в сторону увеличе-

дой пробы - не менее 24 ч; объем прокачанного воз-

ния активности ¹²⁹I в штатных выбросах АЭС.

духа через сорбционно-фильтрующий материал -

Принимая совокупное среднее значение удель-

(0.9-2.5)·10⁴ м³. Несмотря на высокую производи-

ного показателя выбросов

¹³¹I равным

1.39×

тельность пробоотборных устройств и продолжи-

10^-5 ГБк·(ГВт·ч)^-1 (табл. 1) и отношение активности

тельность отбора проб, детектируемые уровни содер-

¹²⁹I к активности ¹³¹I в выбросе равным 2.52·10^-8, для

жания изотопов иода в источниках выбросов были

ежегодного производства электроэнергии в количе-

зафиксированы только на Балаковской, Курской и

стве 2410 ТВт·ч оценка поступления активности

Смоленской АЭС. Например, объемная активность

¹²⁹I в атмосферу от выбросов атомных электростан-

¹³¹I для этих станций составила 1.74·10^-3, 6.42·10^-2 и

ций составит 0.8 кБк/год. В случае реализации сце-

9.87·10^-3 Бк/м³ соответственно. Следует отметить,

нария повышения глобальной установленной мощ-

что в вентиляционной системе Балаковской АЭС иод

ности АЭС до 632 ГВт (что соответствует произ-

обнаружен только в период проведения планово-

водству ~4000 ТВт·ч электроэнергии в год) можно

предупредительных ремонта энергоблока N 2. В

ожидать увеличения этого показателя до 1.4 кБк/год.

штатном режиме работы в вентиляционных системах

Эта величина сопоставима с активностью ¹²⁹I, ко-

всех четырех блоков Балаковской АЭС объемная

торая ежегодно создается естественным образом в

активность ¹³¹I была ниже порога измерения для при-

атмосфере.

меняемого метода - 2.5·10^-4 Бк/м³.

260

А. А. Екидин и др.

Таблица 5. Распределение активности ¹³¹I по слоям сорбционно-фильтрующего материала в пробах воздуха на ис-

точниках выбросов АЭС России в 2017 г.

Доля активности ¹³¹I, %

Слой

Материал

Улавливаемый компонент

Курская

Балаковская АЭС

Смоленская АЭС

АЭС

РМВ

Аэрозольный иод

34.7

16.5

32.7

СФМ

Легко- и трудносорбируемые соединения иода

53.0

48.5

31.3

СФМ

То же

4.3

18.0

15.8

СФМ

» »

3.7

8.5

11.3

СФМ

» »

2.4

4.8

4.9

СФМ

» »

1.8

3.0

3.7

СФМ

» »

0.1

0.7

0.2

Таблица 6. Соотношение активностей ¹³¹I (%) по физическими формам и химическим соединениям в пробах воздуха

на источниках выбросов АЭС России

Газообразные соединения ¹³¹I

Аэрозоли,

АЭС (тип реактора)

трудносорбируемые

содержащие ¹³¹I

легкосорбируемые

уловленные

неуловленные

Балаковская (ВВЭР)^а

33.0

44.6

17.3

5.1

Курская (РБМК)

16.2

6.9

74.9

2.0

Смоленская (РБМК)

31.4

3.1

61.0

4.5

^а Установлено только в период планово-предупредительного ремонта энергоблока N 2.

Таблица 7. Соотношение активностей изотопов иода (%) по физическими формам и химическими соединениям в

выбросах Курской и Смоленской АЭС

Аэрозоли, содержащие изотопы

Газообразные соединения иода

Изотоп иода

иода

легкосорбируемые

трудносорбируемые

Курская АЭС

¹³²I (T_1/2 = 2.3 ч)

¹³³I (T_1/2 = 20.8 ч)

Не обнаружено

¹³⁴I (T_1/2 = 52.5 мин)

¹³⁵I (T_1/2 = 6.57 ч)

Смоленская АЭС:

¹³³I (T_1/2 = 20.8 ч)

Результаты γ-спектрометрического анализа ото-

РБМК доминируют трудносорбируемые газообраз-

бранных проб воздуха в вентиляционных системах

ные соединения, а содержание легкосорбируемых

АЭС, позволили получить распределение активности

фракций не превышает 10%.

¹³¹I по слоям сорбционно-фильтрующего материала

Полученные соотношения активности ¹³¹I по фор-

(табл. 5).

мам и соединениям в газоаэрозольных выбросах

Вклад в суммарную активность ¹³¹I аэрозольной

АЭС позволяют определить кратность завышения

фракции, поглощенной на 99% на первом фильтрую-

консервативной оценки дозы облучения населения в

щем материале РМВ, составил 16-35%. Для точного

сравнении с реальной дозой, если принять во внима-

определения соотношений активностей газообразных

ние различия дозовых коэффициентов для аэрозолей

легко- и трудносорбируемых соединений, уловлен-

(в 2.5 раза) и органических соединений (в 1.3 раза)

ных на фильтрах СФМ, выполнены расчеты по фор-

этого изотопа. Для Балаковской АЭС оценка завыше-

мулам (2)-(6). Более подробно методика расчетов

на в 1.33, для Курской АЭС - в 1.38, для Смоленской

изложена в работах [30-32]. Конечные результаты

АЭС - в 1.51 раза.

измерений аэрозольной фракции и моделирования

долей легко- и трудносорбируемых соединений, а

В ходе радиационно-технического обследования в

также доли иода, не уловленной многослойным

выбросах некоторых АЭС кроме ¹³¹I были идентифи-

фильтром, обобщены в табл. 6. В условиях планово-

цированы и другие изотопы иода. Так, на энергобло-

предупредительного ремонта на АЭС с реакторными

ках второй очереди Курской АЭС обнаружены ¹³²I,

установками типа ВВЭР в воздухе вентиляционной

¹³³I, ¹³⁴I, ¹³⁵I; на Смоленской АЭС - ¹³³I. Соотношение

системы преобладают легкоосорбируемые газообраз-

активностей этих изотопов по физическими формам

ные соединения иода. В штатных выбросах АЭС

и химическим соединениям представлено в табл. 7.

Поступление радиоактивного иода в атмосферу при нормальной эксплуатации АЭС

261

Видно, что для радиоактивных изотопов иода

380 до 632 ГВт глобальное поступление ¹²⁹I от вы-

Курской АЭС наиболее вероятное процентное соот-

бросов возрастет до 1.4 кБк/год, что вдвое меньше

ношение объемной активности трудно-, легкосорби-

естественного образования этого радионуклида при

руемых соединений и аэрозолей составляет 78 : 10 :

взаимодействии космических лучей с изотопами

12. Для Смоленской АЭС заметно повышение доли

ксенона в атмосфере (2.9 кБк/год).

аэрозольной фракции, но суммарный вклад газооб-

Для российских АЭС ВВЭР при нормальных

разных соединений более 50%.

условиях эксплуатации значения активности иода в

В целом полученные соотношения активностей

выбросах находятся ниже порога измерения 2.5×

аэрозоль/газ для представленных изотопов иода в

10^-4 Бк/м³. В короткие периоды выполнения плано-

выбросах российских АЭС хорошо согласуются с

во-предупредительного ремонта в выбросах этих

ранее опубликованными результатами измерений в

станций может быть обнаружен 131I на уровне

различных местах атмосферы северного полушария,

10^-3 Бк/м³. При этом преобладают легкосорбируе-

которые указывают на значительное преобладание

мые газообразные соединения (45%) и аэрозоли

(65-85%) газообразной формы [6, 23, 30].

(33%) иода. В выбросах АЭС РБМК объемная ак-

тивность ¹³¹I может находиться в диапазоне от 10^-3

Заключение

до 10^-2 Бк/м³. Отмечается малая доля легкосорби-

руемых соединений иода (3-7%) и значительная

Анализ данных Европейской комиссии за 1995-

часть трудносорбируемых (65-77%). Доля ¹³¹I в

2014 гг. о поступлении радиоактивного иода в ат-

форме аэрозолей составляет 16-31%.

мосферу в результате нормальной эксплуатации

АЭС показал, что наименьшие выбросы характер-

Определение физических форм и химических

ны для реакторных установок PWR и ВВЭР, удель-

соединений изотопов иода в воздухе вентиляцион-

ные показатели по которым на порядок величины

ной системы реакторной установки позволяет обос-

меньше, чем для AGR и BWR. Вместе с тем в от-

нованно преодолеть консервативный подход в

дельных случаях меры по снижению радиоактив-

оценке радиационного воздействия при нормирова-

ных выбросов могут оказаться эффективными даже

нии выброса. С учетом различий в дозовых коэф-

для реакторов с заведомо высокими удельными

фициентах для форм и соединений ¹³¹I в выбросах

показателями. Среди АЭС с наилучшими и устой-

АЭС определено завышение консервативной оцен-

чивыми практиками нередко встречаются станции

ки дозы в сравнении с реальной дозой: для Бала-

с реакторами AGR и BWR, но основной вклад в эти

ковской АЭС на 33.3, для Курской АЭС на 37.9,

категории вносят реакторы PWR.

для Смоленской АЭС на 51.4%.

Наблюдается устойчивая тенденция к снижению

Отказ от консервативного подхода в полной ме-

медианных значений и квартильных размахов го-

ре соответствует принципу АLARA, поскольку по-

довых выбросов ¹³¹I по отдельным типам реактор-

зволяет устанавливать допустимый выброс иода на

ных установок в Европе. Среди российских АЭС

уровне, приемлемом как для предприятия при его

повышенные уровни эмиссии в атмосферу ¹³¹I ха-

нормальной работе, так и для населения и окру-

рактерны для реакторов РБМК, сопоставимые с

жающей среды с учетом местных условий, путей

выбросами отдельных европейских реакторов типа

облучения, достигнутого уровня культуры произ-

BWR. Российские реакторные установки ВВЭР в

водства.

Европе не попали в категорию «Наихудшие прак-

тики», а две демонстрируют наименьшие удельные

Список литературы

показатели выбросов иода. АЭС с ВВЭР в России и

[1] Indicators for Nuclear Power Development: IAEA Nuclear

Европе преимущественно находятся в категории

Energy Ser. Vienna: IAEA, 2015. N NG-T-4.5. 93 p.

«Устойчивые практики» по удельному показателю

[2] Energy, Electricity and Nuclear Power Estimate for the Period

up to 2050: IAEA Reference Data Ser. Vienna: IAEA, 2015.

штатных выбросов ¹³¹I. Ожидаемый в перспективе

N 1. 53 p.

вывод из эксплуатации АЭС РБМК и замещение их

[3] Екидин А. А., Васильев А. В., Васянович М. Е. // Биосфер-

на установки нового поколения ВВЭР-1200 и

ная совместимость: человек, регион, технологии. 2017.

ВВЭР-ТОИ приведет к снижению поступления ра-

N 2 (18). С. 67-74.

[4] Стыро Б. И., Недвецкайте Т. Н., Филистович В. И. Изо-

диоактивного иода при сопоставимом количестве

топы иода и радиационная безопасность. СПб.: Гидроме-

вырабатываемой электроэнергии.

теоиздат, 1992. 255 с.

Оценка текущего глобального поступления в ат-

[5] Колобашкин В. М., Рубцов П. М., Ружанский П. М., Сидо-

ренко В. Д. Радиационные характеристики ядерного топ-

мосферу изотопа ¹²⁹I при нормальной эксплуатации

лива: Справ. М.: Энергоатомиздат, 1983. 384 с.

всех атомных станций мира составляет 0.8 кБк/год.

[6] Кулюхин С. А. // Успехи химии. 2012. T. 81, N 10. C. 960-

При увеличении установленной мощности АЭС с

982.

262

А. А. Екидин и др.

[7] Перечень загрязняющих веществ, в отношении которых

europa.eu/radd/nuclideDischargeOverview.dox?pageID=

применяются меры государственного регулирования в

NuclideDischargeOverview (дата обращения: 01.02.2018).

области охраны окружающей среды: Распоряжение Пра-

[19]Отчет об экологической безопасности // Официальный

вительства РФ N 1316-р от 08.07.2015. М., 2015.

сайт АО «Концерн Росэнергоатом». http://report2015.ros-

[8] Екидин А. А., Жуковский М. В., Васянович М. Е. // Атом.

energoatom.ru/#/eco-report/ (дата обращения: 01.02.2018).

энергия. 2016. T. 120, N 2. C. 106-108.

[20] Кобзарь А. И. Прикладная математическая статистика.

[9] Линге И. И., Панченко С. В., Горелов М. М. // АНРИ. 2017.

М.: Физматлит, 2006. 816 с.

N 1. С. 12-19.

[21] Kruskal W. H., Wallis W. A. // J. Am. Stat. Assoc. 1952.

[10] Пышкина М. Д. // Биосферная совместимость: человек,

Vol. 47, N 260. P. 583-621.

регион, технологии. 2017. N 2 (18). С. 98-107.

[22] Борисов Н. Б. // АНРИ. 2000. N 4. С. 4-13.

[11] Спиридонов С. И., Карпенко Е. И., Шарпан Л. А. // Радиац.

[23] Будыка А. К., Борисов Н. Б. Волокнистые фильтры для

биология. Радиоэкология. 2013. Т. 53, N 4. С.401-410.

контроля загрязнения воздушной среды. М.: ИздАТ, 2008.

[12] Обращение с газообразными радиоактивными отходами.

360 с.

Требования безопасности. Федеральные нормы и правила

[24] Корниенко В. И., Ампелогова Н. И., Крупенникова В. И. //

в области использования атомной энергии: НП-021-15.

Радиохимия. 2004. T. 46, N 6. C. 559-563.

М.: НТЦ ЯРБ, 2015.

[25] Крицкий В. Г., Ампелогова Н. И., Крупенникова В. И. и

[13] Radiation Protection and Safety of Radiation Sources: Int.

др. // Атом. энергия. 2004. Т. 97, N 6. С. 457-464.

Basic Safety Standards: IAEA Safety Standards Ser. Vienna:

[26] Капустин И. А., Филатов Ю. Н., Филатов И. Ю., Рагут-

IAEA, 2011. N GSR, part 3. 471 p.

кин А. В. // Вопр. радиац. безопасности. 2016. N 3. C. 37-42.

[14] Рекомендуемые методы расчета параметров, необходи-

[27] Кулемин В. В., Михеев Н. Б., Лавриков В. А. и др. // Радио-

мых для разработки и установления нормативов предель-

химия. 2014. Т. 56, N 1. С. 41-45.

но допустимых выбросов радиоактивных веществ в атмо-

[28] Кулюхин С. А., Румер И. А., Мизина Л. В. и др. // Радиохи-

сферный воздух. Руководство по безопасности при ис-

мия. 2017. Т. 59, N 1. С. 71-75.

пользовании атомной энергии: РБ-106-15. М.: НТЦ ЯРБ,

[29] Ягодовский В. Д. Адсорбция. М.: БИНОМ. Лаборатория

2015. 95 с.

знаний, 2015. 216 с.

[15] Dickinson S., Bowskill S., Sims H. E. // Int. Iodine Workshop:

[30] Екидин А. А., Васянович М. Е., Капустин И. А., Фила-

Full Proc. NEA/CSNI/R(2016)5. 2016. P. 243-255.

тов И. Ю. // Вопр. радиац. безопасности. 2016. N 3 (83).

[16] Trincal J., Cantrel L., Cousin F. et al. // Int. Iodine Work-

С. 17-24.

shop: Full Proc. NEA/CSNI/R(2016)5. 2016. P. 405-411.

[31] Ekidin A. A., Vasyanovich M. E., Markov D. V. et al. // At.

[17] The Database on Nuclear Power Reactors // The Power Reac-

Energy. 2017. Vol. 121, N 4. P. 308-311.

tor Information System (PRIS) of the IAEA. https://

[32] Ekidin A. A., Vasyanovich M. E., Antonov K. L. et al. // Phys.

www.iaea.org/pris/ (дата обращения: 01.02.2018).

At. Nuclei. 2018. Vol. 81, N 10. Р. 1494-1498.

[18] Radioactive Discharges Database // The Information on Ra-

[33] Епимахов В. Н., Москвин Л. Н., Четвериков В. В. и др. //

dioactive Discharges of the European Commission. http://

Радиохимия. 2018. Т. 60, N 3. С. 265-268.