Радиационная биология. Радиоэкология, 2021, T. 61, № 4, стр. 394-424

Проведение ядерных взрывов

Во всем мире было проведено более 2400 испытаний ядерного оружия. Атмосферные ядерные взрывы стали крупнейшим источником плутония в окружающую среду. Пять основных государств, обладающих ядерным оружием, проводили ядерные испытания в атмосфере: Соединенные Штаты, Великобритания, Франция, Китай и Советский Союз.

США. Первое поступление искусственного плутония в атмосферу произошло в июле 1945 г. при детонации первой плутониевой бомбы, содержащей 6 кг плутония, близ Аламогордо в Нью-Мексико, испытание получило название Тринити (Trinity) [3].

Невадский испытательный полигон. Территория полигона около 3500 км², на нем было осуществлено 928 ядерных взрывов. В результате подземных ядерных испытаний на поверхности и в недрах полигона осталось 1500 ТБк (2.3 кг) ²³⁸Pu, 5900 ТБк (2600 кг) ²³⁹Pu, 1600 ТБк (180 кг) ²⁴⁰Pu, 22 000 ТБк (5.7 кг) ²⁴¹Pu и 0.6 ТБк (4.1 кг) ²⁴²Pu. Следует отметить, что содержание изотопов плутония в почве крайне неоднородно и, безусловно, зависит от типа ядерного испытания. Наибольшее количество плутония сосредоточено на площадке 13 (33% от общего количества), площадью в 400 га, где среднее содержание ^239 + 240Pu составляет 5.6 × 10³ Бк/кг. Максимальные уровни плутония наблюдаются на площадке 11, где концентрация ^239 + 240Pu достигает 3 × 10⁶ Бк/кг [9].

Маршалловы острова. В результате 66 ядерных испытаний, проведенных в 1946–1958 гг., Маршалловы Острова (Бикини и Эневетак) стали одним из нескольких объектов в мире, где наблюдается наиболее высокий уровень загрязнения плутонием. Концентрации ^239 + 240Pu в образцах почвы охватывают диапазон почти пяти порядков: от фоновых значений (0.04 Бк/кг) на Taongi до 4140 Бк/кг на Enewetak [10].

Великобритания. В период 1952–1963 гг. Великобритания произвела 12 атмосферных ядерных испытаний в Австралии на острове Монтебелло (Montebello), на Эму Филд (Emu Field) и полигоне Маралинга. На этом же полигоне было проведено несколько сотен подкритических испытаний и испытаний в целях безопасности. Также Великобритания провела семь атмосферных испытаний в Республике Кирибати.

На полигоне Маралинга около 22 кг плутония и примерно столько же обогащенного урана было рассеяно в результате проведенных испытаний [9]. Большая часть Pu выпала в форме очень мелких частиц, концентрация ²³⁹Pu в 10 см слое почвы варьирует от 1 до 2600 Бк/кг [11]. Содержание изотопов плутония на территории Австралии за пределами полигона оценивают в n × 10^–1 Бк/кг. При этом на острове Монтебелло наблюдаются повышенные содержания ²³⁹Pu и ²⁴⁰Pu, которые достигают значений 310 и 52 Бк/кг соответственно [12].

Франция. Полигон в Алжире. С 1960 по 1966 г. Франция провела 30 подземных ядерных испытаний и четыре атмосферных испытания. Кроме того, было проведено 35 экспериментов с использованием плутониевых гранул в Реганском оазисе и пять экспериментов по диспергированию плутония, в каждом из которых использовалось 20–200 г плутония на эксперимент. В результате исследований, проведенных миссией МАГАТЭ в 1999 г., было выявлено, что общее загрязнение незначительно. Исключение составляет загрязнение после испытания Берилл, проведенного в 1962 г., где суммарная остаточная активность ^239 + 240Pu оценивается величиной 1–2 ТБк. Однако диапазоны концентраций ²³⁸Pu и ^239 + 240Pu для территории Алжира вне территории испытательных площадок составляют 0.012–0.013 и 0.24–0.61 Бк/кг соответственно [13].

Французская Полинезия. В течение 1966–1996 гг. Франция провела 178 испытаний ядерного оружия на островах Муруроа и Фангатауфа во Французской Полинезии: 41 атмосферное испытание и 137 подземных испытаний, а также 15 испытаний по исследованию безопасности, при которых ядерные устройства взрывались с помощью обычных взрывчатых веществ для имитации аварийных ситуаций. Испытания по безопасности привели к диспергированию около 3.5 кг ²³⁹Pu [3, 14]. Концентрации ²³⁸Pu и ^239 + 240Pu на территории Французской Полинезии на исследованных участках варьируют в диапазоне 0.6–26 и 19–500 Бк/кг соответственно [15]

Китай. Полигон Лобнор. В течение 1964–1996 гг. В Китае было проведено 45 атмосферных и подземных испытаний. Выпадения от первого испытания 1964 г. фиксировались в Японии спустя 3–4 дня после взрыва. Информации о загрязнении полигона в открытой печати нет. Имеется информация, что в регионе, где расположен Лобнор, отмечены концентрации ^239 + 240Pu в диапазоне 13–546 Бк/м².

СССР (Россия), полигон “Новая земля”. На северном испытательном полигоне Новая Земля (СИПНЗ) в 1955–1990 гг. было проведено 88 атмосферных, три подводных и 39 подземных ядерных испытаний. На сегодняшний день точных данных по содержанию изотопов плутония в почве СИПНЗ нет. Загрязнение плутонием можно ожидать на и в непосредственной близости к основным испытательным площадкам: Черная губа, Маточкин шар и Сухой нос.

Опубликована информация, что содержание ^239 + 240Pu в открытых районах Баренцева моря в донных отложениях находится в диапазоне 0.2–3.2 Бк/кг. Содержание ^239 + 240Pu в грунтах Кольского и Мотовского заливов оценивается в 0.3–5.6 Бк/кг, в губах Ура, Ара, Пала в поверхностном слое донных отложений 1.4–2.2 Бк/кг, в губе Сайда, Западная Лица и Оленья – до 4–6 Бк/кг. По мере приближения к Новой Земле содержание ^239 + 240Pu в осадках возрастает до 5–15 Бк/кг. Самые высокие уровни загрязнения плутонием зафиксированы непосредственно в губе Черная на Новой Земле. Здесь активность ^239, 240Pu в донных отложениях колеблется от 300 до 8500 Бк/кг, достигая максимальных значений в алевритовых осадках на дне губы (глубина 80–100 м) [16].

CCCР (Казахстан), Семипалатинский испытательный полигон (СИП). СИП был одним из основных полигонов, использовавшихся бывшим Советским Союзом для испытаний ядерного оружия. С 1949 по 1989 г. было проведено 456 ядерных испытаний, что составляет 64% от всех испытаний в СССР. СИП в настоящее время является наиболее полно изученным ядерным полигоном с точки зрения оценки последствий проведенных испытаний [17, 18].

Наземные и воздушные испытания. Площадка “Опытное поле” была первой испытательной площадкой Семипалатинского полигона, которая предназначалась для проведения атмосферных (наземных и воздушных) ядерных испытаний в период с 1949 по 1962 г. Площадка представляет собой равнину диаметром примерно 20 км и занимает площадь размером около 300 км². Площадка расположена на расстоянии около 50 км от города Курчатова (Восточно-Казахстанская обл.). Всего на “Опытном поле” было проведено 116 ядерных испытаний, из них 86 были воздушными, 30 – наземными. При проведении воздушных испытаний выпадения непосредственно на территории полигона отсутствуют, практически все образовавшиеся радиоактивные элементы поступают в верхние слои атмосферы и в результате выпадают на поверхность всей Земли.

В пределах площадки “Опытное поле” существовал ряд технических площадок (П-1, П-3, П-5), где непосредственно проводились наземные ядерные испытания. На площадке П-1 были проведены три наиболее мощных наземных ядерных испытания. В местах проведения наземных испытаний имеются воронки с навалами грунта и фрагментами оплавленной почвы, содержащей продукты ядерных взрывов. На других технических площадках (П-2, П-7, П-2М) проводились, в основном, гидроядерные и гидродинамические эксперименты. В процессе этих экспериментов практически отсутствовало значимое ядерное энерговыделение. Это привело к образованию небольшого количества “продуктов деления”, но большого количества диспергированных делящихся материалов, прежде всего плутония.

В 2012–2016 гг. были выполнены масштабные исследовательские работы, которые позволили охарактеризовать радиационную ситуацию на всем “Опытном поле” с разрешением 20 м. Результаты исследований показали, что радиоактивное загрязнение местности на площадке не является повсеместным, а приурочено непосредственно к местам проведения испытаний – эпицентрам и эпицентральным зонам, а также к следам радиоактивных выпадений от проведенных испытаний.

В целом все места проведения испытаний по содержанию изотопов плутония можно условно разделить на две группы:

1) места проведения наземных ядерных испытаний с большим энерговыделением и с высоким (интенсивным) нейтронным потоком. Почва в эпицентрах характеризуется как значительными концентрациями продуктов деления (¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr) ядерного взрыва, так плутония – до n × 10⁴ Бк/кг. Диаметр зоны загрязнения, где концентрация плутония существенно превышает фоновый уровень, не превышает 2 км;

2) места ядерных экспериментов с малым или полным отсутствием ядерного энерговыделения. На данных участках концентрация плутония могла достигать значений n × 10⁷ Бк/кг, однако на наиболее опасных участках проведено изъятие грунта или рекультивация, так что в настоящее время концентрация ^239 + 240Pu не превышает значений n × 10⁴ Бк/кг. При этом площадь значительно загрязненных участков составляет n × × (10³–10⁴) м².

Радиоактивное загрязнение за пределами территорий испытательных площадок сформировалось в результате выпадений продуктов ядерных взрывов из радиоактивных облаков, которые перемещались в различных направлениях от мест проведения испытаний. Из всех наземных ядерных испытаний, произведенных на СИП, можно выделить не более десятка ядерных испытаний, которые, в основном, определили масштабы радиоактивного загрязнения окружающей среды на территории полигона вне испытательных площадок и прилегающих к нему регионов. Исследования последнего десятилетия подтвердили наличие следов радиоактивных выпадений далеко за пределами испытательных площадок. Следы от наземных ядерных испытаний вытянуты от “Опытного поля” практически до границ полигона. При ширине следов до 15 км их длина составляет свыше 100 км. Максимальное содержание ^239 + 240Pu в почвах на следах радиоактивных выпадений выявлено на расстоянии около 40 км от эпицентра испытаний на площадке П-1 в количествах до n × 10² Бк/кг, по мере удаления от эпицентра концентрация плутония снижается и на границе СИП составляет n × 10¹ Бк/кг.

Подземные испытания. Подземные испытания на СИП проводились на трех площадках: взрывы в скважинах – на площадках “Балапан” и “Сары-Узень”, взрывы в штольнях – на площадке “Дегелен”. При проведении подавляющего большинства подземных испытаний не происходило выброса плутония в окружающую среду, безусловно, за исключением аварийных ситуаций, которые имели место.

По историческим данным на “Балапане” было произведено 105 боевых испытаний в 106 скважинах, а на “Сары-Узене” – 24 испытания в 25 скважинах. Проведение ядерных экспериментов на обеих площадках началось в 1965 г. и продолжалось вплоть до 1980-х годов. Средняя глубина закладки ядерного заряда на “Балапане” составляла 650 м, а на “Сары-Узене” – около 250 м. Мощность взрывов довольно сильно варьировала и достигала 150 кт.

Основная часть площадок, не попавшая под локальные радиоактивные выпадения, характеризуется следующими значениями средней концентрации техногенных радионуклидов: ^239 + 240Pu – n × 10¹ Бк/кг, ¹³⁷Cs – n × 10¹ Бк/кг. Радиоактивное загрязнение приустьевых площадок скважин можно условно разделить на три типа: чистые скважины (24 шт. – “Балапан”, 10 шт. – “Сары-Узень”), скважины с незначительным радиоактивным загрязнением (73 шт. –“Балапан”, 12 шт. – “Сары-Узень”) и скважины со значимыми уровнями удельной активности (9 шт. – “Балапан”, 6 шт. – “Сары-Узень”). Пятна радиоактивного загрязнения на приустьевых площадках, возникшие в результате аварийных ситуаций, имеют размеры n × × 10³ м², при этом концентрации ^{239 + 240}Pu в почве могут достигать уровней n × 10⁵ Бк/кг.

Испытательная площадка “Дегелен” использовалась для проведения ядерных испытаний средней и малой мощности. Общая площадь составляет ~300 км². Подземные ядерные испытания проводились в штольнях. Всего в период с 1961 по 1989 г. было проведено 209 ядерных испытаний в 181 штольне.

Радиоэкологическое обследование площадки “Дегелен” показало, что большая часть ее территории не имеет радиоактивного загрязнения, так как основная доля (более 90%) радиоактивности, наработанная в процессе ядерных испытаний, сосредоточена в полостях штолен. Однако существуют участки с повышенными концентрациями радионуклидов в объектах окружающей среды (почва, вода, растительность). Такие участки сформированы, в основном, тремя путями: 1) нештатные ситуации при проведении ядерных испытаний; 2) вскрытие штолен после проведения испытаний; 3) вынос радиоактивности из полостей штолен водным путем. Наиболее загрязненными участками площадки “Дегелен” являются припортальные площадки штолен с водотоками. Многолетние мониторинговые исследования показывают, что вынос радионуклидов водным путем из полостей ядерных взрывов продолжается и в настоящее время. Всего таких штолен на площадке “Дегелен” от 8 до 12, в зависимости от погодных условий в разные годы (большое влияние оказывают атмосферные осадки).

Анализ имеющейся информации о максимальных значениях удельных активностей радионуклидов в воде водотоков из различных штолен показал, что они достигали по ^239 + 240Pu – 6.4 Бк/л (шт. 503), ²⁴¹Am – 2.6 Бк/л (шт. 177). Радиоактивное загрязнение сосредоточено в донных отложениях русел ручьев, имеющих в поперечнике размеры не более 10 м. Максимальных значений радиоактивное загрязнение достигает, как правило, вблизи порталов штолен, около выхода водотоков на дневную поверхность, составляя по ^239 + 240Pu значения n × 10⁴ Бк/кг. По мере удаления от порталов штолен загрязнение местности резко уменьшается. Дальность распространения ^239 + 240Pu с водой вдоль русла ручья в большинстве случаев не превышает сотен метров от источника, соответственно общая площадь загрязнения составляет n × 10⁴ м².

Испытания боевых радиоактивных веществ. Ядерные взрывы не единственный вид испытаний, проводившихся на территории СИП. В 1953–1957 гг. были реализованы программы по испытанию боевых радиоактивных веществ (БРВ). БРВ представляли собой жидкие или порошкообразные радиоактивные рецептуры. Испытания БРВ проводились на площадках “4” и “4а”, расположенных западнее и севернее “Опытного поля”. Рассеяние БРВ осуществлялось путем подрыва отдельных снарядов, бомбардировки участков минометными снарядами, сброса бомб с бомбардировщиков или распыления БРВ с самолетов. В результате проведенных исследований на территории площадок было обнаружено более 30 участков локального радиоактивного загрязнения. Основным загрязнителем является радионуклид ⁹⁰Sr, максимальная удельная активность которого в почвенном покрове достигает 5 × 10⁸ Бк/кг. Присутствуют и другие радионуклиды, включая ^239 + 240Pu, но в гораздо меньшем количестве, на уровне n × 10³–n × 10⁴ Бк/кг. Площади участков радиоактивного загрязнения составляют n × 10²–n × 10⁵ м².

Проведение мирных ядерных взрывов. В период с 1961 по 1989 г. Советский Союз и Соединенные Штаты осуществили более 150 так называемых мирных ядерных взрывов, которые качественно не отличаются от испытаний оружия, но намного меньше с точки зрения выбросов изотопов плутония за пределы площадок. На СИП в период с 1965 по 1968 г. было произведено четыре экспериментальных мирных ядерных взрыва с выбросом грунта для отработки способов создания искусственных водохранилищ и каналов. Как правило, в результате подобных испытаний образовывались воронки и кратеры радиусом от нескольких десятков до сотен метров. Основная часть радионуклидов, образовавшихся во время взрывов, сосредоточена в зонах навала грунта, а сверхнормативное радиоактивное загрязнение прилегающей территории ограничено расстоянием от 200 м (“Телькем-1, -2”) до 5 км (“Атомное озеро”). Концентрация ^239 + 240Pu максимальна в зоне навала, достигая значений n × 10⁴ Бк/кг.

В период с 1965 по 1988 г. на территории СССР в рамках реализации государственной программы “Ядерные взрывы для народного хозяйства” было произведено 124 мирных ядерных взрыва (МЯВ), 117 из них за пределами границ испытательных полигонов ядерного оружия [19]. Все ядерные взрывы были подземными, 80 (по другим источникам 81) взрывов проведено в РСФСР, 39 – в Казахской ССР, 2 – в Украинской ССР, 2 – в Узбекской ССР, 1 – в Туркменской ССР. Подавляющее большинство взрывов зарядов (130) было произведено в скважинах, один – в шахте и четыре – в штольнях.

Несмотря на предпринимаемые защитные меры во время подземных испытаний, происходили выбросы радиоактивных веществ в атмосферу. В СССР радиационные события при ядерных испытаниях делились на штатные и нештатные радиационные ситуации. При проведении МЯВ на территории Российской Федерации было несколько взрывов, при проведении которых возникла аварийная ситуация, в частности испытания “Глобус-1” и “Кратон-3”. На двух объектах “Тайга” и “Кристалл” произошло плановое радиоактивное загрязнение, поскольку целью данных взрывов было приповерхностное перемещение больших объемов грунта, т.е. фактически были проведены экскавационные испытания. В работе [20] приведены данные, характеризующие радиоэкологическую обстановку на объектах “Кратон-3” и “Кристалл”, расположенных в Якутии. На участке “Кратон-3” наблюдались концентрации ^239 + 240Pu в диапазоне от 6.2 до 5900 Бк/кг в поверхностных почвах (0 × 5 см). Отмечено, что радиоактивное загрязнение на “Кристалле” демонстрирует крайне неравномерное распределение ^239 + 240Pu в радиусе 150 м от объекта.

Военное использование ядерных взрывов

Нагасаки (Япония). Приблизительно 1.2 кг плутония подверглись делению при взрыве бомбы в Нагасаки, еще 14 кг были выброшены в окружающую среду, а 37.5 г были депонированы непосредственно в районе Нагасаки. Исследования в районе Нагасаки показали, что изотопные отношения в почве отличались от тех, которые были обусловлены глобальными выпадениями. Содержание ^239 + 240Pu в почвах, собранных в районе Нисияма, Нагасаки в среднем составляет 46 Бк/кг (с максимальным значением 73 Бк/кг). Отношение ²⁴⁰Pu/²³⁹Pu в зоне загрязнения составило 0.03–0.04 (атомное отношение) [21–23].

Войсковые учения. США провели восемь учений под кодовым названием DesertRock (Дезерт Рок) на полигоне в Неваде, в которых в районе ядерного взрыва войска проводили марш-броски и десантирования [24]. Первый взрыв произошел 1 ноября 1951 г., последний – в 1957 г. В СССР 14 сентября 1954 г. на Тоцком полигоне в Оренбургской области были проведены масштабные военные учения с применением атомной бомбы. Взрыв был воздушным, мощностью около 40 килотонн. В открытой печати существует много публицистической информации о данном учении, однако в научной литературе информации о текущем состоянии зоны проведения данного взрыва найти не удалось. Однако, учитывая, что в СССР атомные бомбы, как правило, использовали плутоний, то можно ожидать повышенных концентраций плутония в этой зоне [25].

Аварийные выбросы от атомных электростанций

Авария в Уиндскейле. После пожара 10 октября 1957 г. на атомном комплексе “Селлафилд”, графства Камбрия, Англия, было выброшено около 0.02 ТБк (8.7 г) ²³⁹Pu, вероятно, связанного с частицами облученного топлива [3, 26].

Авария на Чернобыльской АЭС, 1986 г. Во время аварии было выброшено в окружающую среду около 20 ТБк ²³⁸Pu, 15 ТБк ²³⁹Pu, 23 ТБк ²⁴⁰Pu, 3000 ТБк (1.4 кг) ²⁴¹Pu и 0.04 ТБк для ²⁴²Pu. Следует отметить, что степень опасности Чернобыльских радиоактивных выпадений определяется в первую очередь ¹³⁷Cs, в меньшей степени ⁹⁰Sr и еще в меньшей трансурановыми элементами, что объясняется малой летучестью соединений последних. Выпадение соединений радиоактивных стронция, америция и плутония из атмосферы проходило быстрее, чем выпадение цезия, и площади загрязнения ими ограничены относительно небольшими территориями. Соотношение ¹³⁷Cs/^239 + 240Pu составляет около тысячи (n × 10²–n × 10³), ориентировочные соотношения трансурановых изотопов – ²³⁸Pu: ^239 + 240Pu: ²⁴¹Am = 0.5 : 1 : 0.76 [27].

Распространение ^239, 240Pu ограничилось практически зоной отчуждения (близкой по своей конфигурации к 30-километровой зоне) [28]. Уровни радиоактивности плутония в радиусе 1 км вокруг чернобыльской площадки достигают уровней 1100 Бк/кг [3, 29]. Содержание ²³⁸Pu, ^239 + 240Pu, ²⁴¹Pu в почвах с. Копачи, расположенном в 4 км от ЧАЭС, составило 6, 12 и 14 Бк/кг соответственно, причем основное содержание изотопов наблюдается до глубины 1 см. Так, содержание ²³⁸Pu, ^239 + 240Pu, ²⁴¹Pu для глубины 0–1 см составляет 22, 44, 480 Бк/кг, для глубины 1–2 см – 6, 8, 86 Бк/кг, для 4–5 см – 1.2, 2 и 18 Бк/кг [12]. На западе Брянской области в районе г. Новозыбков концентрации ^239 + 240Pu на территории n × × 10² км² находятся на уровне 5 Бк/кг [27].

Авария на АЭС “Фукусима”, 2011, Япония. Высвобожденное количество изотопов плутония в данном инциденте было значительно меньше, чем при Чернобыльской аварии. Предполагаемый выброс ²³⁸Pu составляет (2.9–6.9), ^239 + 240Pu – (1–14), ²⁴¹Pu – (1.1–2.6) ГБк, что соответствует массе около 0.71 г [3, 30]. Содержание ²³⁸Pu в районе Футаба-маичи и Наиемичи составляют 0.065 и 1.1 Бк/кг соответственно, а ^239 + 240Pu в районе Наиемичи 0.5 Бк/кг [31], что уже сравнимо с уровнем глобальных выпадений.

Известные аварии на ТриМайлАйлэнд, Лабораториях Чок Ривер не привели к значимым выбросам трансурановых элементов.

Выбросы в результате деятельности предприятий топливного энергетического комплекса

Выбросы и сбросы на комплексе Селлафилд (Великобритания). В период с 1952 по 1992 г. с площадки “Селлафилд” в атмосферу было выброшено 3.7 ТБк (1.63 кг) ²³⁹Pu и 23 ТБк (6.3 г) ²⁴¹Pu. Суммарные выбросы в атмосферу были более чем на два порядка меньше, чем сбросы в Ирландское море в виде радиоактивных стоков, которые в период с 1950 по 1992 г. составили около 720 ТБк ^{238, 239, 240}Pu. Количество плутония, сброшенного со сточными водами, составляет 120 ТБк (0.2 кг) для ²³⁸Pu, 620 ТБк (270 кг) для ²³⁹Pu и 22 000 ТБк (5.7 кг) для ²⁴¹Pu. Масштабы загрязнения оценить сложно, однако приводится информация, что содержание ²³⁸Pu и ^239 + 240Pu в почвах зоны влияния комплекса “Селлафилд” лежат в диапазоне 0.9–1980 и 0.6–8860 Бк/кг соответственно [32–35].

Площадка Даунри (Великобритания). Аварийные выбросы маленьких частиц топливного материала (0.2–2 мм) происходили в 1960–1970 гг. Частицы содержали продукты деления, а также трансурановые элементы.

Завод по переработке в Ла-Аг (Франция). На заводе проводился первый этап переработки облученного ядерного топлива. По оценкам до 1985 г. в Английский канал было сброшено 3 ТБк ^{238 + 239 + 240}Pu.

Площадка Маркуль (Франция). Переработка ядерного топлива для военных целей в Маркуле привела к значительным выбросам в реку Рона (0.7–4) × 10⁹ Бк ²³⁸Pu, 7 × 10¹⁰ Бк ^239 + 240Pu в 1960-х годах и примерно 6–10⁹ Бк ²³⁸Pu, 2 × × 10¹⁰ Бк ^239 + 240Pu в 1978–1991 гг. Содержание ^239 + 240Pu и ²³⁸Pu во взвешенных твердых частицах р. Рона по состоянию на 1998 г. составило 0.15 и 0.48 Бк/кг соответственно [36].

Токайский ядерный комплекс (Япония). Токайский комплекс был первым заводом в Японии по переработке отработавшего ядерного топлива. Низкорадиоактивные отходы сбрасывались в Тихий океан с 1977 г. Однако по оценкам суммарный выброс на несколько порядков меньше, чем выбросы на Селлафилде и Ла-Аге. Всего по оценкам с 1977 по 2007 г. было сброшено приблизительно 4 × 10⁸ Бк изотопов плутония.

Комбинат РоккиФлэтс (RockyFlats) (США). Всего за время эксплуатации завода произошло свыше 200 аварий, причем большинство с выбросом радиоактивных веществ. С 1958 по 1968 г. попадание плутония в окружающую среду происходило в результате утечки из емкостей, содержащих загрязненное плутонием отработанное масло. По расчетным данным 0.2 ТБк плутония было попало в почву по этому механизму. Активность ^239 + 240Pu в верхнем слое отбора проб (0–20 см) варьируется от 2220 до 11460 Бк/кг, со средней активностью 7250 Бк/кг [37].

Комплекс Хэнфорда (США). В 1943 г. территория вблизи Хэнфорда, штат Вашингтон, была выбрана для размещения производств для получения плутония для производства ядерного оружия. В результате операций в Хэнфорде образовалось огромное количество радиоактивных и химических отходов, большая часть которых содержится в 177 специальных емкостях, многие из них негерметичны. Хотя более 96% радиоактивности приходится на ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr, резервуары также содержат 8000 ТБк плутония. По оценкам, в могильнике, расположенном в 13 км к северу от 300 Района, содержится 5–10 кг плутония. 400 ТБк ²³⁹Pu было выброшено в виде жидких отходов в окружающую среду. Данных по содержанию изотопов плутония в почвах или других объектах окружающей среды в открытых источниках не обнаружено.

Лос-Аламосская лаборатория (США). Наиболее значительной точкой выброса был каньон Мортандад, в который были сброшены 0.01 ТБк (3 г) ^239 + 240Pu и 0.004 ТБк (6 мг) ²³⁸Pu. В 1990-х годах были предприняты значительные усилия для контроля радиоактивных сбросов в каньон Мортандад. Тем не менее в результате некоторых исследований определено, что суммарное содержание плутония в воде находится в диапазоне 1.5–460 мБк/л, в донных отложениях 0.04–2.2 Бк/кг [38]. Состав и состояние мест размещения твердых отходов в Лос-Аламосской национальной лаборатории не были полностью охарактеризованы. Девять из 25 зон утилизации материала содержали общее количество плутония 1600 ТБк, из которых не менее 800 ТБк (0.2 кг) было ²⁴¹Pu. Общий запас плутония по массе является неопределенным, но известно, что он превышает 43 кг.

Национальная лаборатория Саванна Ривер (США). За 35-летний период с 1954 по 1989 г. в атмосферу было выброшено примерно 0.14 ТБк плутония, а в поверхностные воды сброшено 0.023 ТБк плутония. Содержание ²³⁸Pu и ^239 + 240Pu в донных отложениях находится в диапазоне 0.003–14 Бк/кг и 0.01–52 Бк/кг соответственно [39].

Национальная лаборатория Айдахо (США). Основным местом захоронения трансурановых элементов в Национальной лаборатории Айдахо является Комплекс по обращению с радиоактивными отходами (RWMC). Всего было захоронено 21 ТБк (0.03 кг) ²³⁸Pu и 780 ТБк (340 кг) ²³⁹Pu вместе с 1800 ТБк (14 кг) ²⁴¹Am. Образцы почвы, собранные около зоны подземного захоронения (ЗПЗ), показывают, что это хранение привело к загрязнению трансурановыми элементами за пределами периметра ЗПЗ. Максимальные концентрации в поверхностных почвах (0–4 см) имели место в дренажной впадине вблизи периметра и составляли 51 Бк/м²²³⁹Pu и 1184 Бк/м²²³⁸Pu [40].

Производственная площадка ПО “Маяк” (Озерск (Челябинск–65), Россия). Основными источниками загрязнения плутонием окружающей среды в зоне влияния ПО “Маяк” являются: аварийные ситуации 1957 г. (взрыв емкости с радиоактивными отходами, что обусловило образование Восточно-Уральского радиоактивного следа) и 1967 г. (ветровой разнос активности с берегов оз. Карачай); регламентные технологические выбросы плутония в атмосферу из труб действующих производств объединения и сбросы в водные объекты; ветровой подъем плутония с участков загрязненной территории промышленной площадки и санитарно-защитной зоны предприятия, а также головной части Восточно-Уральского радиоактивного следа (ВУРС).

Плотность загрязнения почвы плутонием на большей части территории вокруг промышленной зоны составляет от 0.003 до 0.022 Ки/км². (1.2–10 Бк/кг). Повышенные уровни загрязнения от 0.022 до 0.22 Ки/км² (10–100 Бк/кг) наблюдаются на территории, прилегающей к санитарно-защитной зоне (СЗЗ), подвергшейся загрязнению в 1957 и 1967 г. Данные разных исследований загрязненности территории зоны влияния ПО “Маяк” плутонием существенно отличаются. Наблюдаемые расхождения, вероятно, обусловлены тем, что распределение плутония в зоне влияния ПО “Маяк” весьма неравномерное и носит пятнистый характер. При этом реальная зона распространения радиоизотопов плутония вокруг ПО “Маяк” превышает 100 км. Например, в зоне 40–100 км обнаружены участки с концентрацией ^{238 + 239 + 240}Pu с концентрацией 0.5–12 Бк/кг. При этом доля изотопа ²³⁸Pu составляет от 40 до 80%.

Плотности загрязнения почв ^239 + 240Pu для центральной части ВУРСа превышают или близки к уровню 0.1 Ки/км² (45 Бк/кг), по оси ВУРСа на расстояниях 20–60 км обнаруживаются концентрации 15–150 Бк/кг. На Карачаевском следе повышенные плотности загрязнения почв плутонием от 20–200 Бк/кг фиксируются в городе Новогорный и ареале землепользования поселка Худайбердинский [41].

Горно-химический комбинат (Железногорск (Красноярск-26), Россия). Точных данных по объемам выброса изотопов плутония в открытых источниках нет. 1 ТБк (с поправкой на распад до 1995 г.) ^{239 + 240 + 241}Pu было сброшено в р. Енисей. Наиболее загрязненными плутонием являются пойменные почвы и донные отложения Енисея зоны влияния ГХК, которая тянется до 1500 км вниз по течению реки от г. Железногорска. Здесь при средней удельной активности плутония 5.4 ± ± 0.8 Бк/кг в отдельных пробах зафиксированы значения, достигающие 50 Бк/кг (в аллювиальных почвах острова “Городской” вблизи г. Енисейска) (диапазон варьирования от 0.1 до 50 Бк/кг) [42].

Сибирский химический комбинат (Северск (Томск-7), Россия). Сибирский химический комбинат (СХК), расположенный в г. Северск в 25 км от г. Томска, был крупнейшим в бывшем Советском Союзе предприятием по производству и переработке оружейного плутония. СХК начал функционировать в 1948 г. Комплекс производств включал в себя реакторы, несколько установок по переработке и обогащению, хранилища и участок глубокой закачки радиоактивных отходов.

На СХК произошло более 20 аварий, которые привели к значительным выбросам радиоактивности в окружающую среду [3]. Однако информация о масштабах загрязнения плутонием ограничена, поэтому оценки концентраций плутония в объектах окружающей среды весьма неопределенны. Выбросы и сбросы плутония СХК включают (но, вероятно, не ограничиваются ими) следующее:

− сбросы непосредственно в р. Томь отходов реактора по производству плутония, работавший с 1955 по 1990 г. Общий выброс ^{239 + 240 + 241}Pu оценивается величиной 0.74 ТБк;

− авария в резервуаре для хранения, содержащем радиоактивные растворы в апреле 1993 г. В результате взрыва были заражены десятки квадратных километров. По оценкам было выброшено 2.8 г плутония, при этом максимальное загрязнение почвы плутонием составило 17 Бк/кг.

Опубликованы данные об относительно высоких концентрациях актинидов (до 75 Бк/кг ^239 + 240Pu) в почве, собранной на берегу канала Ромашка, в который исторически сбрасывались отходы СХК [43].

Аварийные ситуации с ядерными боеголовками, радионуклидными источниками энергии

США, остров Джонстон.7 июня 1960 г. на военно-воздушной базе Макгуайр произошел пожар. Мероприятия по тушению пожара и погодные условия во время пожара привели к выбросу частиц плутония, которые распространились на площадь около 28 000 м². Концентрация плутония во фракции почвы 75–147 мкм достигала 6340 Бк/кг, что на четыре порядка выше уровня глобальных выпадений.

Паломарес (Испания). В январе 1966 г. бомбардировщик B-52 и танкер-заправщик KC-135 столкнулись во время заправки на большой высоте над Средиземным морем в районе деревни Паломарес, Испания. Две бомбы взорвались после падения на землю. В результате вещество заряда, плутоний и уран, были диспергированы и рассеялись на площади около 2 км². Было проведено изъятие наиболее загрязненного грунта, оставшееся количество плутония оценивается величиной 0.1 ТБк (0.04 кг) ^239 + 240Pu. Максимальные концентрации ^239 + 240Pu в почве наблюдаются на границе деревни Паломарес, достигая 700 Бк/кг [44].

Туле (Гренландия/Дания). 21 января 1968 г. американский бомбардировщик, несущий четыре плутониевые бомбы, загорелся и упал в покрытое льдом море в 11 км от авиабазы Туле в Гренландии. В результате химического взрыва около 6 кг плутония (~10¹³ Бк) было рассеяно на площади нескольких квадратных километров. Основная часть плутония была удалена путем механического сбора обломков боеприпасов [3]. По оценкам, остаточное загрязнение составляет около 1.4–6 ТБк (~0.53–2.3 кг) для ²³⁹Pu. В августе 1997 г. концентрация ^239 + 240Pu в морской воде у северо-западного побережья Гренландии находилась в диапазоне 2.4–18 мБк/м³ со средним значением 5.5 мБк/м³ [45].

Россия: Подводная лодка Комсомолец К–278. 7 апреля 1989 г. российская атомная подводная лодка “Комсомолец” затонула в Норвежском море на глубине 1655 м вследствие пожара двигателя. По оценкам на лодке находится 13 ТБк (5.7 кг) ²³⁹Pu и 3.0 ТБк (0.36 кг) ²⁴⁰Pu в виде двух оружейных торпед, и еще 2.2 кг плутония в реакторе. В марте 2007 г. российской экспедицией фиксировалась утечка радионуклидов [46].

Россия: подводная лодка K–159. В рамках программы снятия с эксплуатации подводная лодка К–159 с двумя ядерными реакторами была перевезена из Гремихи на верфь Нерпа в Мурманске в 2003 г. На пути из Гремихи К-159 затонула на глубине 246 м к северу от Мурманска, из-за тяжелого шторма. Совместная норвежско-российская экспедиция на K–159 в 2014 г. сообщила, что утечек пока не наблюдалось.

Всего с 1955 по 2019 г. затонуло 8 атомных субмарин: 4 советских, 2 российских, 2 американских. Все они погибли в результате различных аварий. Лодка К–141 “Курск” в 2001 г. была поднята, остальные семь кораблей находятся на дне в разной степени сохранности на глубине от 33 до 5500 м в северной и центральной Атлантике, Бискайском заливе, Карском, Норвежском, Баренцевом морях. Информации о количестве плутония на данных объектах нет.

Разрушение спутника СНАП–9А. 21 апреля 1964 г. навигационный спутник, несущий 630 ТБк (1 кг) ²³⁸Pu, не смог стабилизироваться на орбите Земли и вновь вошел в атмосферу над Индийским океаном в Южном полушарии. Выброс плутония был впервые обнаружен через 4 мес. на высоте 30 км. В конце 1970 г. было подсчитано, что только 23 ТБк остались в атмосфере на высоте >12 км; основное количество плутония выпало на поверхность земли в виде твердых частиц размером от 5 до 58 мкм. Выпавший ²³⁸Pu привел к почти 3-кратному увеличению уровня глобальных выпадений по этому изотопу, особенно в Южном полушарии [3].

Изотопы плутония в почвах

Поступая на земную поверхность, плутоний аналогично другим искусственным радионуклидам вступает в различные взаимодействия с почвенным раствором, почвенными частицами, окисляется и восстанавливается, мигрирует по почвенному профилю, что в результате приводит к специфическому характеру его форм нахождения в почве, его вертикального распределения и т.д., знания о которых важны для оценки радиоэкологического состояния объектов.

Формы нахождения плутония в почве

Химическая форма изотопов плутония существенно влияет на его миграционную способность, поскольку от формы связи плутония с почвенными частицами зависит его количество, способное перейти в почвенный раствор, что определяет долю, которая может включаться в трофические цепи. Как правило, выделяют следующие формы нахождения металлов в почве [72–74]:

− водорастворимая форма – водорастворимые соли;

− обменная форма – соединения, сорбированные почвой по механизму ионного обмена;

− органическая форма – соединения, связанные с органической частью почвы;

− подвижная форма – карбонаты, непрочно сорбированные окислы, глинистые минералы, фульваты, труднообменные ионы;

− прочносвязанная форма – в составе труднорастворимых оксидов, прочно связанные ионы, адсорбированные по типу изоморфного замещения в кристаллических решетках.

В донных отложениях из Паломареса и Туле большая часть ^239 + 240Pu находилась в прочносвязанной форме (96–98%). Для донных отложений Ирландского моря наблюдается большая разница в органической и прочносвязанной формах: в одном случае наблюдается преобладание плутония в прочносвязанной форме (69%), в другом – высокая доля в органической (83%) фракции. Авторы связывают данное с расхождение с возможным нахождением плутония в составе “горячих” частиц [75].

В образцах почв поселка Феофания, расположенного в зоне Чернобыльских выпадений, высокая доля плутония наблюдалась в прочносвязанной (45–60%) и органической (30–40%) формах [75]. Доля прочносвязанного плутония в почвах Чернобыля находится на высоком уровне и составляет >85% [69, 76–78]. Однако встречаются разрезы почв с преобладанием миграционно-способного ²³⁸Pu, за счет подвижных форм, которые достигают 76% при практически полном отсутствии водорастворимых и обменных форм [79]. Различия в соотношениях форм нахождения радионуклидов плутония и, в целом, сравнительно большая миграционная способность ²³⁸Pu могут быть вызваны, по мнению авторов, более интенсивным разрушающим влиянием его высокой радиоактивности на структуру силикатных частиц-носителей остаточного вещества ядерного заряда.

Для почв Семипалатинского испытательного полигона наблюдается небольшое различие в содержании органических форм в зоне “следов” и фоновых территорий “юго-восточной части” [80–83]. Например, в зоне “следа” от термоядерного испытания содержание органически связанной формы ^239 + 240Pu в среднем составляет 0.7%, а для “фоновой” территории более чем в 2 раза больше – 1.6% [81]. Кроме того, отмечается повышенное содержание обменной формы ^239 + 240Pu на условно “фоновых” территориях СИП и на площадке “Дегелен” [82]. В целом для территории СИП изотопы плутония в почвах находятся преимущественно в прочносвязанной форме (>85–100%).

Таким образом, в большинстве работ [75–88] наблюдается следующее распределение по формам нахождения плутония в почвах: водорастворимая форма – <4%; обменная форма – 0.5–14%; органическая форма – 1.1–22%; подвижная форма – 0.7–6%; прочносвязанная форма – >58–100%.

Однако такое распределение не наблюдается для района Камбрии, расположенного в зоне влияния завода Селлафилд, Великобритания, где независимо от типа почвы наблюдается следующий порядок: органическая (53–68%) > прочносвязанная (25–48%) > подвижная (1.5–4,5%) > обменная (0.4–2%) [89].

На формы нахождения плутония в почвах и их относительное количество существенную роль оказывает тип почвы. Например, по содержанию мобильных форм плутония почвы могут быть расположены в следующий ряд: дерново-подзолистые > песчаные > дерновые > торфяно-болотные [77, 90]. Количество плутония в составе гумусовых и низкомолекулярных кислот увеличивается в ряду: дерново-подзолистая < серая лесная < чернозем выщелоченный (от 31 до 54%) [90].

В работе [91] исследованы формы нахождения плутония для загрязненных в лабораторных условиях различных типов почв. Супесчаная почва была отобрана на Кирово-Чепецком полигоне, дерново-подзолистая – в Московской области, чернозем – в Курском природном заповеднике. Авторы отмечают, что значительное количество (20.1% ²³⁹Pu) плутония в супесчаной почве найдено в водорастворимой и обменной формах. Однако в водорастворимой и обменной формах чернозема его содержание было меньше (5.8% ²³⁹Pu), что объясняется более высоким содержанием органического вещества в черноземе. При этом в дерново-подзолистой почве плутоний равномерно распределен по фракциям гуминовых кислот, а в черноземе 44.6% плутония связано с относительно подвижными гумусовыми кислотами.

Плутоний в составе “горячих частиц”

Учитывая механизмы поступления плутония в окружающую среду, например взрывы, в результате которых происходит диспергирование вещества, содержащего плутоний, или аварийные ситуации на станциях, когда происходит испарение плутоний-содержащих веществ с последующей конденсацией с образованием твердых частиц различного состава и размера, плутоний может находиться и в составе “горячих” частиц [92, 93]. Под “горячими” частицами понимаются частицы размером от десятков микрон до единиц миллиметров, имеющие уровень радиоактивности существенно более высокий, чем в среднем по материалу, в который они включены.

Значительная часть искусственной радиоактивности и особенно плутония на СИП, особенно в эпицентрах ядерных взрывов, содержится в радиоактивных (“горячих”) частицах [94, 95]. Полученные результаты свидетельствуют о наличии четырех принципиально различных типов “горячих” частиц:

– сферические частицы с обычно блестящей глазурованной поверхностью. Детальное исследование показало внутреннюю пористую структуру и поверхностные слои, обогащенные трансурановыми элементами. Такие частицы часто наблюдаются в эпицентрах взрывов и образуются при плавлении горных пород с последующей кристаллизацией и одновременной сорбцией радионуклидов, в некоторых случаях конденсацией и кристаллизацией из газовой фазы;

– остеклованные частицы нерегулярной формы, являющиеся микроостатками разрушенных ядерных устройств, иногда вплавленные в исходные практически неизмененные почвенные частицы;

– частицы почвы с визуально неизмененной структурой, с микронными включениями актинидов, в частности Pu, что было подтверждено исследованием микроструктуры таких частиц. Чаще всего такие частицы встречаются в эпицентрах ядерных испытаний;

– частицы с аморфной структурой, обнаруженные в донных отложениях ручьев, вытекающих из штолен массива Дегелен. Активность этих частиц может на порядки превышать радиоактивность почвенной матрицы, их содержащих. Анализ формы, химического и изотопного состава таких частиц приводит к выводу, что эти частицы могли образоваться в результате процессов вторичного минералообразования. Скорее всего, речь идет о сорбции и совместном осаждении трансурановых элементов с оксидами и гидроксидами железа и марганца.

В распределении “горячих” частиц в почвах поселков Масаны, Бабчино и Брагино (Республика Беларусь) по глубине наблюдается незначительная вертикальная миграция “горячих” частиц в результате их механического перераспределения в пределах 10–15 см от поверхности почвы [90]. В более глубоких слоях “горячие” частицы в почвах любого типа, начиная с 1991 г., не обнаруживались.

Для почв 30-километровой Чернобыльской зоны в 1987–1988 гг. плутоний был в основном представлен в труднорастворимой форме в составе “горячих” частиц (>79%), однако в ряде случаев изотопы плутония были представлены в подвижной форме (до 73%) [96].

Вертикальное распределение плутония в почве

Исследованию распределения изотопов плутония в вертикальных разрезах почвогрунтов посвящен ряд работ [78, 79, 85, 97–101].

В распределении плутония по глубине в почвах Черногории максимальное содержание плутония (∼44%) приходится на верхний горизонт 0–5 см [79]. С дальнейшим увеличением глубины наблюдается снижение содержания плутония. Так, для глубин 5–10 см среднее содержание составило ∼31%, а для 10–15 см – около 25% от общего содержания.

В вертикальных разрезах почвогрунтов Семипалатинского испытательного полигона в основном максимум (∼95% от общего содержания) плутония находятся в 5-сантиметровом слое почвы [97]. Однако в солонцах иногда отмечалось максимальное значение (∼80% от общего содержания) в слое 10–15 см. Авторы полагают, что такое нетипичное распределение можно объяснить наличием трещин на суглинистой поверхности почвы, когда в результате водной инфильтрации радионуклиды могут перемещаться в нижние слои.

Результаты анализа почв четырех участков г. Канберра, Австралия, показали, что содержание ^239 + 240Pu в слое 0–5 и 5–10 см практически одинаково и в среднем составляет 38 и 32% от общей активности [98]. Такое распределение авторы связывают с эрозионными процессами в данном регионе.

На рис. 1 представлена кривая вертикального распределения плутония в почвах, полученная на основании обобщения литературных данных [78, 79, 85, 97–101]. Все данные пересчитывались в единую размерность – Бк/кг с использованием средней плотности почвы 1.6 г/см³. Для данных с содержанием изотопов ^239 + 240Pu ниже предела обнаружения использовано значение предела обнаружения, как истинная концентрация, с целью недопущения существенного занижения результатов. В среднем наблюдается плавное убывание изотопов плутония с глубиной, при этом ~95% плутония содержится в слое 0–20 см (рис. 1).

Рис. 1.

Вертикальное распределение плутония в почве по глубине.

Fig. 1. Vertical distribution of plutonium in soil.

Стоит отметить, что вышеприведенная закономерность наблюдается не всегда. Например, в почвах Ланьчжоу, столицы провинции Ганьсу, Китай, в 1200 км к востоку от ядерного полигона Лобнор, содержание ^239 + 240Pu было низким (<0.05 Бк/кг) в поверхностных слоях (0–5 см). С увеличением глубины наблюдалось увеличение его содержания, достигая максимума (0.23 Бк/кг) на глубине 13 см [99].

Исследования, проведенные на территории ВУРСа, по влиянию типа почв и их генетического строения на распределение плутония в отдельных почвенных профилях [102] показали, что в выщелоченном горизонте лесного и лугового биоценозов плутоний задерживается в подстилке и дернине. Его концентрация вниз по профилю изменяется более плавно, чем в лугово-черноземной и, особенно, серой лесной почве под березовым лесом паркового типа. В последней четко проявляются вынос из элювиального горизонта и накопление в гумусовом и иллювиальном горизонтах. В лугово-черноземной почве наряду с более “размытым” характером распределения плутония в профиле также наблюдается увеличение содержания в нижней части перегнойного горизонта, обусловленное неровной границей перехода в нижележащий иллювиальный горизонт. В этой же почве плутоний обнаружен на глубине 45 см (0.3 Бк/кг), что авторы объясняют ее гидроморфностью и повышенным содержанием карбонатов.

Распределение изотопов плутония по гранулометрическим фракциям почвы

Важным параметром, определяющим миграционные способности плутония в результате ветровой эрозии, вертикального и латерального перераспределения, является его распределение по гранулометрическим фракциям почв. Особое внимание имеют фракции ≤10 мкм, удельная активность которых формирует величину концентрации плутония в воздухе над загрязненными территориями. Такие частицы подвержены конвективному подъему и характеризуются большим временем пребывания в воздухе из-за малых скоростей осаждения, а потому – и ветровому переносу на большие расстояния с охватом гораздо более обширных территорий [103]. Помимо этого, данные частицы в наибольшей степени определяют ингаляционную дозу от изотопов плутония в человеческом организме.

В исследовании [33] сделана попытка оценить влияние содержания глины в ненарушенной поверхности почвы (0–4 см) в Корее на концентрацию плутония в различных гранулометрических фракциях (0–1400 мкм). Концентрации ^239 + 240Pu в отобранных образцах находились в пределах 0.24–55.6 Бк/кг. Четкого результата о зависимости распределения изотопов плутония по гранулометрическим фракциям от содержания глины в почве не было получено. Кроме того, в рассматриваемых образцах почвы не наблюдается пиковых значений в рассматриваемых диапазонах.

На рис. 2 в виде гистограммы представлены коэффициенты обогащения (К_о), определяемые как отношение удельной активности радионуклида в гранулометрической фракции к удельной активности в соответствующей исходной почве [106], для почв, отобранных на разном расстоянии от Чернобыля [107].

Рис. 2.

Коэффициент обогащения ^239 + 240Pu для нетронутой поверхности почвы на разном расстоянии от Чернобыля.

Fig. 2. Enrichment factor ^239 + 240Pu for an intact soil surface at different distances from Chernobyl.

Из гистограммы рис. 2 видно, что более высокие коэффициенты обогащения наблюдаются во фракциях 5–50 мкм. Для почв RockyFlats наиболее высокие коэффициенты обогащения наблюдаются в мелких фракциях (0–75 мкм), а с увеличением размера частиц наблюдается уменьшение концентрации плутония [108].

Комплекс работ был посвящен исследованию распределения искусственных радионуклидов в почвах бывшего СИП. Были исследованы как участки со значительным радиоактивным загрязнением (эпицентры наземных взрывов, следы радиоактивных выпадений, места проведения экскавационных взрывов и т.д.), так и фоновые территории СИП [81, 106, 109]. Исследовались фракции в диапазоне <1 мкм – 1000 мкм.

Отмечается, что для эпицентров ядерных взрывов обогащенными по Pu являются крупные фракции >100 мкм. На следах радиоактивных выпадений часто проявляется какая-либо одна фракция с коэффициентом обогащения до 5–6, например, для следа от термоядерного взрыва 12.08.1953 г. фракция 250–500 мкм, для следа от наземного ядерного испытания, проведенного 24.09.1951 года, – 40–5 мкм. Распределение радио-нуклидов по гранулометрическим фракциям почвы на всех исследованных условно “фоновых” участках СИП, составляющих около 90% от общей его территории, достаточно равномерно, но имеет некоторую тенденцию возрастания концентрации плутония в тонких почвенных фракциях (<100 мкм), достигая значений коэффициента обогащения 3–4 во фракции <1 мкм [82].

Несмотря на разный характер распределения изотопов плутония по гранулометрическому составу для различных объектов СИП, можно сделать ряд важных выводов. Во-первых, отсутствуют фракции с аномальным накоплением плутония, коэффициенты обогащения даже для фракций с повышенным содержанием плутония не превышают 5–6.

Основным фактором, определяющим настоящее распределение плутония по гранулометрическим фракциям, является первичное распределение, возникшее в результате проведенного испытания. Однако вторичные процессы выветривания, процессы поглощения (сорбция) и обратного перехода в раствор (десорбции) в почве приводят к перераспределению плутония, при этом концентрация плутония во фракциях возрастает пропорционально их удельным поверхностям. Такая тенденция наиболее характера для “фоновых” территорий.

Содержание плутония в водных объектах

Распространение радионуклидов и, в частности, плутония в окружающей среде на большие расстояния происходит главным образом водным путем – со стоками рек, протекающих по загрязненным территориям, с морскими течениями и грунтовым водами, находящимися в контакте с загрязненными почвами.

Основными глобальными источниками радио-нуклидов в морской среде являются выпадения вследствие ядерных испытаний. Фоновые концентрации плутония в водных объектах находятся на уровне n × 10⁰–n × 10¹ мБк/м³. Например, для вод мирового океана средняя концентрация плутония оценивается в 8.8 мБк/м³ [110]. Диапазон концентраций ^239 + 240Pu в водах Тихого океана составляет 0.6–25 мБк/м³, для вод Атлантического океана – 0.016–13 мБк/м³ [110–115], в водах Индийского океана содержание плутония варьирует в пределах от 1 до 3 мБк/м³ [110]. Воды Северного Ледовитого океана включают в себя воды загрязненных плутонием акваторий, что затрудняет оценку фоновых концентраций для этого океана. Диапазон фоновых концентраций плутония в арктических водах оценивается в 0.016–13 мБк/м³ [116]. Среднее содержание ^239 + 240Pu в акваториях показано на рис. 3.

Рис. 3.

Среднее содержание ^239 + 240Pu в водных акваториях [110–130].

Fig. 3. Average content of ^239 + 240Pu in water areas [110–130].

В некоторых акваториях концентрация изотопов плутония зависит от сбросов перерабатывающих предприятий, расположенных в непосредственной близости от них. Например, данные по сезонным колебаниям концентраций в р. Саванна (в районе завода Саванна Ривер, округ Барнуэлл, Южная Каролина, США) показывают, что максимальные концентрации (∼320 мБк/м³) за период 1983–1984 гг. наблюдались в феврале, а минимальные (∼23 мБк/м³) в августе. За период с 1975–1976 гг. максимальные концентрации наблюдались в июле (∼280 мБк/м³) и феврале (∼260  мБк/м³), а минимальные в августе (∼71 мБк/м³) [131].

В водах Ирландского моря, на побережье которого расположен атомный комплекс Селлафилд, диапазон содержания ^239 + 240Pu составляет 69–11000 мБк/м³ [110, 132], а в устье р. Эск, расположенного недалеко от завода, 50–24 000 мБк/м³ [133, 134].

Формы нахождения плутония в воде

При анализе форм нахождения плутония в воде, как правило, выделяют три основные формы: взвешенные, коллоидно-дисперсные и истинно растворенные.

Растворенный плутоний существует в морской воде в пяти возможных состояниях окисления: Pu (III), Pu (IV), Pu (V), Pu (VI) [135]. Во многих соединения плутония проявляют себя как трехвалентный Pu (III), который относительно стабилен в растворах со средней кислотностью. При pH ∼ 7 появляются первые небольшие количества продукта гидролиза Pu(OH)²⁺. Считается, что пятивалентный плутоний Pu (V) в водных растворах существует только в виде оксииона PuО$_{2}^{ + }$. Обычно в растворах умеренной кислотности Pu (V) быстро диспропорционирует, образуя Pu (VI) и Pu (IV). Шестивалентный плутоний Pu (VI) относительно стабилен в водном растворе и существует в виде оксиионного плутонила PuО$_{2}^{{2 + }}$ [136, 137]. По данным исследований [138–141] в водах, обогащенных кислородом, плутоний в основном встречается в виде Pu (IV) и Pu (V).

Возможность применения плутония в разных валентных состояниях в качестве индикатора в процессах водообмена между фьордами Хеллвик и Фрамварен пролива Скагеррак показана в работе [142]. Поступивший в воды Хелвика плутоний, полученный на европейских заводах по переработке ядерного топлива, находится в основном (∼73%) в окисленном состоянии (V–VI). В то время как в водах Фрамварена на долю Pu (III–IV) приходится ∼53%.

Коллоид плутония может образовываться в различных условиях, особенно при высоких концентрациях плутония и концентрациях ионов водорода менее 0.5 моль/л. Частицы коллоидного плутония различаются по весу и размеру, молекулярная масса по разным оценкам оценивается от n × 10³ до n × 10¹⁰ а. е. м. Такой разброс по величине объясняется крайней неоднородностью и изменчивостью коллоидной системы [143]. Коллоидные системы состоят из твердой дисперсной фазы, размером частиц 0.01–0.1 мкм, распределенной в водной среде [147]. Взвешенная форма представляет собой распределенные в виде суспензии твердые частицы размером свыше 0.45 мкм [144–146].

В водах Семипалатинского испытательного полигона плутоний присутствует в водах во всех изучаемых формах, как правило, с преобладанием коллоидных и растворенных форм [148, 149]. В зависимости от источника доля взвешенных форм колеблется от 27 до 52.4%, ассоциированных с коллоидными веществами – от 13% до более >80%, растворенных форм – от 13 до 59%.

Результаты исследования распределения плутония во взвешенных частицах в прибрежных водах Средиземного моря Испании, показывают, что плутоний в виде взвешенных частиц составляет в среднем 2 ± 4% от общей концентрации в морской воде [150, 161].

В образцах воды из района Бикини атолла 40% плутония содержится во фракции взвешенных частиц, собранных на фильтрах 0.3 мкм [162]. В воде Ирландского моря на долю фракции взвешенных частиц приходится от 2 до 60% плутония [153–155].

Данные по анализу форм нахождения плутония по глубине показали, что около 70% плутония в поверхностной воде (5 м) находилось в восстановленной форме, в то время как на глубине 50–90 м преобладала окисленная форма, однако ниже 95 м практически весь плутоний переходил в восстановленную форму [156, 157]. При этом плутоний в растворе находился преимущественно как Pu (VI), а на частицах – как Pu (III) и Pu (IV). Авторы считают, что окислительно-восстановительный потенциал среды может изменять соотношение плутония в растворе, что влияет на его миграцию в водных слоях, а именно, определяет его переход во взвешенную форму, которая способствовала более высокой скорости его переноса в глубинные слои воды и, в конечном итоге, в донные отложения.

Распределение изотопов плутония по глубине

Характер распределения плутония в глубинных водах связан как с условиями, путями и интенсивностью его поступления, так и с физико-химическими свойствами водной среды.

В Восточном и Японском морях максимум ^239 + 240Pu наблюдается на средней глубине [117]. В водах Баренцева и Карского морей наблюдается увеличение концентрации плутония с глубиной от ∼3.5 мБк/м³ на глубине 0–10 м до 16 мБк/м³ на глубине 323 м. Однако увеличение концентрации носит неравномерный характер [118]. Профиль концентраций ^239 + 240Pu (0–1000 м) Каталонского побережья Балеарского моря показывает, что концентрация ^239 + 240Pu на глубине ниже 100 м (21–26 мБк/м³) были примерно вдвое выше, чем концентрации в верхнем слое (∼14 мБк/м³) [124].

Уровень плутония в верхнем 20 м слое воды фьорда Фрамварен и во всей толще воды фьорда Хеллвик схожи и составляют 5.4–11.7 мБк/м³. Однако концентрация плутония в фьорде Фрамварена увеличивается с глубиной, достигая 410 мБк/м³ на глубине 175 м [144].

Таким образом, в большинстве работ по изучению распределения изотопов плутония по глубине для акваторий прослеживается тенденция увеличения его концентрации с глубиной.

Переход плутония в системе “почва–растение”

В мировой практике исследований по изучению процессов перехода искусственных радионуклидов в системе “почва–растения” известно достаточно много. Однако, в основном, исследования посвящены переходам таких “традиционных” изотопов, как ¹³⁷Cs и ⁹⁰Sr, и гораздо меньшее количество исследований посвящено переходам изотопов плутония. Все значимые результаты мировых исследований по переходу радионуклидов из почвы в растения были обобщены группой экспертов МАГАТЭ и представлены в специальной публикации [173]. Приведенные коэффициенты накопления (Кн) для плутония МАГАТЭ отличаются высокой вариативностью значений (до 4 порядков) и определены для объединенных групп различных видов растений, в различных почвенно-климатических условиях.

Обширные исследования были по исследованию накопления изотопов плутония дикорастущими и сельскохозяйственными растениями проведены на территории СИП [174–176]. Исследования проводились в естественных условиях, на участках с высоких содержанием плутония (до n × 10⁴ Бк/кг), что позволяет предположить, что аналитическая ошибка при проведении данных исследований сведена к минимуму. Часть результатов по Кн плутония представлена в табл. 3.

Прежде всего, необходимо отметить очень высокую разницу в накоплении плутония разными органами растений, достигающую двух порядков (например, плоды и листья перца). Сопоставимые результаты по различию накопления плутония различными органами растений получены в [176] для моркови, капусты и ячменя. В целом на СИП получены более высокие Кн, что, возможно, связано с составом почв СИП и его климатическими условиями.

В работе [177] представлены результаты масштабной работы по исследованию вариативности коэффициентов накопления ^239 + 240Pu и их зависимости от источников его поступления для ковыля (Stipacapillata) на территории СИП. Было установлено что в пределах одного исследуемого участка различие в Кн достигало 3 порядков. Наиболее высокие средние значения, достигающие значений n × 10⁰, были выявлены на участках испытания боевых радиоактивных веществ, минимальные значения для мест проведения наземных ядерных взрывов (Кн – n × 10^–3). Фактически этим исследованием было показано существенное влияние на Кн индивидуальных особенностей растений и форм нахождения изотопов плутония в почвах. Высокая вариативность Кн для риса продемонстрирована в работе [178], которые составили 4.5 × 10^–6–1.2 × 10^–4 при выращивании в разных префектурах Японии.

О возможных высоких коэффициентах перехода ^239 + 240Pu свидетельствуют и данные, приведенные в [66, 179]. Для коврообразующих лишайников (sp. Cladonia) Финляндии Кн для ^239 + 240Pu составил 0.2–0.9, а в коре ели европейской (Piceaabies (L.) Karst.), собранной на различных участках в Чешской Республике, средняя концентрация ^239 + 240Pu составила 0.21 Бк/кг, при этом ожидаемый уровень концентраций ^239 + 240Pu в почве на исследуемых участках должен составлять n × 10^–1 Бк/кг.

В ряде работ рассматриваются вопросы влияния почв на Кн плутония. В обобщающей работе [180] рассмотрены коэффициенты перехода ^239 + 240Pu в клубнику и яблоки. Кн составили: для яблок 1.3 × 10^–6–9.2 × 10^–4, для клубники – 6.8 × × 10^–5–1.5 × 10^–3 (на сырой вес), при этом выявлено, что Кн для яблок и клубники, выращиваемых на песчаных почвах, обычно выше, чем на суглинках и торфяниках. В работах [176, 181] проведен анализ зависимости Кн от типа почв. В исследованиях рассматривались суглинки, песчаные и торфяные почвы, т.е. наиболее представительные почвы для Великобритании и Западной Европы. Результаты исследования показывают, что коэффициенты накопления ^239 + 240Pu для ячменя составили – 2.5 × × 10^–6–1.2 × 10^–5, капусты – 4.3 × 10^–6–4.6 × 10^–5, моркови – 1.1 × 10^–5–1.5 × 10^–4. Наименьшие Кн отмечены для почв с максимальным количеством органического вещества, что объясняется высокой степенью связанности ^239 + 240Pu с высокомолекулярными органическими соединениями, недоступными для растений. Результаты работы [182] по исследованию влияния минеральных удобрений на Кн показывают, что добавление азотно-калийно-фосфорных (до 600 кг/га), а также (NH₄)₂HPO₄ (до 450 кг/га) увеличивало количество ²³⁹Pu во всех органах пшеницы, однако не более чем в 2.5 раза. В работе [183] не выявлено значимого влияния применения калийных удобрений на Кн ^239 + 240Pu для фасоли, кукурузы и репы.

Изотопы плутония в биологических объектах дикой природы

Интенсивность поглощения радионуклидов различными видами живых организмов может быть оценена с помощью коэффициента накопления (Кн). Для объектов дикой природы, когда невозможно оценить поступление радионуклидов с пищей, Кн рассчитывают, относя концентрацию радионуклида в рассматриваемом организме к концентрации радионуклида в почве зоны обитания изучаемого организма или, для водных организмов (Кн_вод.), к концентрации радионуклида в воде [184, 185].

Изучению коэффициентов накопления изотопов плутония живыми организмами посвящен ряд работ [186–195]. В работе [186] представлены данные коэффициентов накопления для широкого спектра типов организмов дикой природы. Обобщенные данные этой работы представлены в табл. 4.

Из таблицы видно, что плутоний очень интенсивно концентрируется морскими организмами. Приведенные данные хорошо согласуются с рекомендованными значениями Кн_вод. МАГАТЭ [187], которые для рыб составляет 1 × 10², ракообразных – 2 × 10², моллюсков – 3 × 10³, зоопланктон – 4 × 10³. В среднем, Кн_вод. изотопов плутония для планктона составляет – n × 10³, для моллюсков – n × 10², для рыб – n × 10¹–n × 10⁴ [186–192].

Диапазон коэффициента накопления (Кн_почв) для птиц (Erithacusrubecula, Ficedulaalbicollis, Ficedulahypoleuca, Fringillacoelebs, Parusmajor, Sylviaatricapilla, Turdusmerul), летучих мышей (Nyctalusleisleri, Pipistrelluspipistrellus, Plecotusauritus), мелких грызунов (Myodesglareolus, Sorexaraneus, Sylvaemusflavicollis), обитающих на земле в пределах Чернобыльской зоны отчуждения, составляют 5.4 × 10^–5–1.9 × 10^–4; 5.8 × 10^–5–1.2 × 10^–4 и 4.1 × 10^–3–2.5 × 10^–4 соответственно [193].

Кн существенно различен для различных органов, при этом наблюдаются разные органы с максимальным и минимальным накоплением для разных видов. Например, для большого баклана (Greatcormorant) минимум (4.1% от общего содержания плутония) наблюдался в скелете птиц, в то время как максимум (32.6%) – в печени. Обратные данные были получены для гагарки (Razorbill): минимальное значения (4%) наблюдалось в печени, в то время как максимальное (29.3%) в скелете птицы [194].

Изотопы плутония в сельскохозяйственных животных

При исследовании переходов радионуклидов в организм сельскохозяйственных животных Кн определяют, как правило, как отношение уровня плутония в организме к его концентрации в рационе (корм, вода, непреднамеренно заглатываемая почва).

В исследовании [195] рассмотрены коэффициенты накопления Кн плутония в органах овец при его поступлении с растительным кормом. В данном исследовании установлено, что коэффициент накопления ^239 + 240Pu вариабелен для различных органов овец, при этом наименьший коэффициент накопления для овец наблюдался в мышечной ткани животных (0.0015), в то время как максимальный отмечался для печени (0.063). Следует отметить, что полученные в этой работе значения Кн существенно выше других опубликованных величин Кн [196], что, возможно, связано с недостаточной точностью учета поступления плутония.

В исследовании [17] описаны натурные эксперименты с сельскохозяйственными животными по исследованию коэффициентов перехода ^239 + 240Pu в сельскохозяйственную продукцию животного происхождения при различных источниках поступления. Кратко основные результаты этого исследования представлены в табл. 5. В работе [197] показано, что при длительном поступлении ^239 + 240Pu в организм его концентрации в печени и костной ткани увеличивались на всем протяжении эксперимента (до 112 сут). В других органах (мышцах языка, бедренной мышце, легких, почках, курдючном жире) происходит существенное замедление роста активности ^239 + 240Pu после 28 сут.

Результаты данного исследования хорошо согласуются с данными Кн по [196], в которых диапазон Кн от растительного корма для коров оценивается в 8.8 × 10^–8–3.0 × 10^–4 при среднем значении 1.1 × 10^–6, баранины – 2.0 × 10^–5–8.5 × 10^–5 при среднем значении 5.3 × 10^–5.

Из табл. 5 видно, что коэффициенты перехода существенно зависят от источника поступления плутония в окружающую среду, максимальные Кн наблюдаются при поступлении с водой, минимальные – при поступлении с почвой. При поступлении плутония путем непреднамеренного заглатывания почвы Кн зависит и от форм нахождения ^239 + 240Pu в почвах.

Изотопы плутония в человеческом организме

Плутоний в микроколичествах содержится и в человеческом теле. Повышенные концентрации плутония могут наблюдаться у людей, проживающих в областях с повышенными концентрациями плутония в окружающей среде. Исследования содержания плутония в организме жителей г. Озерска, прибывших в город в 1949–1950 гг. и проживших здесь 60 лет, показывают, что общее содержание плутония в организме составило около 4.5 Бк на тело или ориентировочно 65 мБк/кг [198]. Очевидно, что это значение, учитывая радиационную историю г. Озерска, должно рассматриваться как повышенное.

Средние значения ^239 + 240Pu в основных органах отложения изотопов плутония, таких как печень, кости, легкие и трахеобронхиальные лимфатические узлы (ТЛУ), для людей, не имевших возможного повышенного поступления плутония в результате профессиональной деятельности, представлены в табл. 6 [199].

Основными депонирующими изотопы плутония органами человеческого организма являются печень, кости, и, возможно, ТЛУ. Легкие могут содержать повышенные концентрации плутония при преимущественно ингаляционном поступлении плутония. Распределение плутония в организме человека при ингаляционном его поступлении зависит от физико-химических свойств соединений изотопа. При поступлении растворимых соединений он преимущественно откладывается в скелете (меньше в печени и легких); нерастворимых соединений – в легких [200, 201].