РАДИОХИМИЯ, 2023, том 65, № 3, с. 240-248

УДК: 614.876+621.039.736

ВЛИЯНИЕ АЛЬФА-РАСПАДА ²³⁸Pu

НА СВОЙСТВА БОРОСИЛИКАТНОГО СТЕКЛА

ОДЦ ФГУП ГХК¹

А. А. Мурзин^а, П. В. Сластихина^а, Д. М. Яндаев^б, О. С. Дмитриева^б

^а Радиевый институт им. В.Г. Хлопина,

194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 21

^б Научно-исследовательский институт атомных реакторов,

433507, Димитровград Ульяновской обл., Западное шоссе, д. 9

*e-mail: knf@khlopin.ru

Поступила в редакцию 28.12.2022, после доработки 07.02.2023, принята к публикации 07.02.2023

Исследовано влияние интенсивного альфа-излучения ²³⁸Pu (содержание в стекле до 4.0 мас%) на свойства

боросиликатного стекла (БСС) опытно-демонстрационного центра горно-химического комбината по

переработке ОЯТ (ОДЦ ГХК). Характеристики БСС исследовали сразу после получения образцов и по

мере набора дозы за счет альфа-распадов в единице объема образца (α/см³). Однородность распределения

²³⁸Pu в образцах подтверждали методами авторадиографии и разрушающего химического анализа с

α-спектрометрическим окончанием. Плотность образцов БСС находилась в диапазоне 2.71-2.72 г/см³

в зависимости от содержания плутония и не менялась со временем. Скорость выщелачивания ²³⁸Pu

на 28-е сутки при 90°С у двух параллельных образцов стекла с кумулятивной дозой 1.70 × 10¹⁸ α/см³

составляла 5.0 × 10^-7 г/(см²·сут), что соответствует величинам, регламентированным требованиям

НП-019-15. Аморфная структура образца сохранилась при дозовой нагрузке 3.2 × 10¹⁸ α/см³ стекла,

плотность его не претерпела изменений, поверхность обладает стеклянным блеском. Дефекты в виде

трещин, сколов и помутнений на ней отсутствуют.

Ключевые слова: боросиликатное стекло, изотоп ²³⁸Pu, радиационная устойчивость, альфа-распад.

DOI: 10.31857/S003383112303005X, EDN: ENRJRZ

ВВЕДЕНИЕ

составах для иммобилизации ВАО, образующих-

ся по базовой технологии переработки отработав-

Технология остекловывания жидких высокоак-

шего ядерного топлива (ОЯТ) ВВЭР-1000 на ОДЦ

тивных радиоактивных отходов (ВАО) использу-

ГХК [2]. В результате исследований было показа-

ется в ряде стран (Франция, Россия, США, Вели-

но [3], что основные физико-химические характе-

кобритания, Япония и т.д.) в промышленном мас-

ристики модельных БСС соответствуют критериям

штабе уже более 30 лет. Тем не менее, исследования

качества в соответствии с нормативными требова-

по совершенствованию технологий, включая выбор

ниями [4]. При переходе к исследованиям радиа-

состава матрицы и обоснования их долговременной

ционной устойчивости данной матрицы были про-

устойчивости во временном интервале до 10⁴ лет и

ведены расчеты дозовой нагрузки от каждого вида

более, непрерывно продолжаются [1].

излучения в отдельности для остеклованных ВАО

на период до 10⁴ лет с учетом как технологических

Для промышленного применения в России со-

параметров, так и геометрических размеров бидона

став БСС был разработан и испытан на модельных

-------------

со стеклом.

¹По материалам доклада на Х Российской конференции с меж-

С использованием программного средства

дународным участием «Радиохимия-2022» (Санкт-Петербург,

26-30 сентября 2022 г.)

SCALE/Origen [5] было установлено, что погло-

240

ВЛИЯНИЕ АЛЬФА-Р

АСПАДА ²³⁸Pu

241

В российском ГОСТ [14] по определению дол-

Таблица 1. Состав модельного стекла по расчету, мас%

говременной устойчивости отвержденных ВАО к

Компоненты БСС

Содержание, мас%

α-излучению рекомендованы изотопы ²³⁸Pu, ²⁴¹Am,

SiO₂

45.60

²⁴²Сm и ²⁴⁴Cm.

B₂O₃

14.50

Нами было решено использовать ²³⁸Pu ввиду его

Al₂O₃

3.40

большей доступности и меньшей радиотоксично-

Оксиды щелочных металлов

18.54

сти по сравнению с другими нуклидами из-за от-

(Li, Na, Cs)

сутствия сопутствующего γ-излучения.

Оксиды щелочноземельных

4.90

металлов (Ca, Sr, Ba)

Целью настоящего исследования было опреде-

Оксиды редкоземельных

4.00

ление радиационной устойчивости БСС базового

металлов (La, Nd)

состава ОДЦ ГХК за счет сохранения показателей

Оксиды переходных металлов

4.56

качества, таких как однородность, аморфность,

(Fe, Mn, Cr, Ni)

плотность и химическая устойчивость, при воздей-

PuO₂

4.50

ствии α-излучения не менее 10¹⁸ α/см³, что является

регламентированной величиной согласно нормати-

100.00

вам [4].

щенная доза в объеме бидона со стеклом базового

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

состава ОДЦ ГХК за 10⁴ лет от α-излучения состав-

ляет величину до 4.8 × 10⁹ Гр, что соответствует

Подготовка образцов

5.3 × 10¹⁸ α/г стекла [6].

Согласно многочисленным зарубежным иссле-

Для получения БСС с включением до 4.0 мас%

дованиям, макроскопические свойства стеклома-

²³⁸Pu был использован модельный состав стекла

трицы (плотность, твердость, модуль Юнга, хими-

ОДЦ ГХК [3], приведенный в табл. 1.

ческая устойчивость и т.д.) стабилизируются при

Процесс синтеза стекла включал подготовку

накоплении интегральной дозы от 1.0 × 1018 до

исходной шихты из соответствующих сухих реак-

2.0 × 10¹⁸ α/г матрицы, после чего наступает баланс

тивов в виде нитратов, карбонатов и гидроксидов

между образованием дефектов и их реставраци-

марок х.ч. и ч.д.а., которые в необходимых количе-

ей [7-9]. При этом отмечается отсутствие влияния

ствах тщательно перетирали в яшмовой ступке. Су-

скорости накопления дозы на конечный результат,

хую шихту переносили в платиновый тигель и до-

что позволяет использовать ускоренное моделиро-

бавляли при постоянном перемешивании расчетное

вание α-распада для набора необходимой дозовой

количество стабилизированного кремнезоля марки

нагрузки в приемлемые промежутки времени.

ч.д.а. с содержанием 35 мас% SiO₂.

Метод с введением в стекло относительно ко-

Тигель с шихтой выдерживали на песчаной бане

роткоживущих изотопов ²³⁸Pu (T_1/2 = 87.7 года) или

до получения сухого остатка, который гомогенизи-

²⁴⁴Cm (T_1/2 = 18.1 года) в более высоких концентра-

ровали длительным перемешиванием. Плутоний

циях по сравнению с обычным их содержанием в

вводили в шихту в виде азотнокислого раствора, по-

остеклованных ВАО лежит в основе международ-

лученного при растворении порошка ²³⁸PuO₂ с со-

ного стандарта для испытаний радиационной и ио-

держанием изотопа ²³⁹Pu менее 1 мас%. Разложение

низационной стабильности отвержденных радиоак-

Pu(NO₃)₄ происходит при относительно невысоких

тивных отходов [10].

температурах с образованием мелкодисперсного

Достоинство такого подхода в случае α-распада

химически активного диоксида плутония, что спо-

по сравнению с внешним облучением обусловлено

собствует повышению его растворимости в бороси-

одновременным воздействием α-частиц и ядер от-

ликатном стекле [15].

дачи на структуру матрицы. С использованием дан-

Платиновый тигель с шихтой, содержащей плу-

ного метода проводятся исследования БСС в США,

тоний, переносили в муфельную печь с програм-

Франции и т.д. [11-13].

мируемым нагревом. На первом этапе производи-

РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023

242

АЛОЙ и др.

Рис. 1. Фотографии образцов БСС с PuO₂.

ли кальцинацию исходных солей при температуре

Для снижения погрешностей при измерении ак-

750°С в течение 2 ч, после чего температуру подни-

тивностей вносили поправку на самопоглощение

мали до 1150°С со скоростью 7.5 град/мин и выдер-

в твердых образцах и проводили калибровку по

живали расплав еще 2 ч с периодическим переме-

специально изготовленному эталону. Ошибка изме-

шиванием платиновой лопаткой. Перед разгрузкой

рений не превышала 6%.

тигля температуру в муфеле поднимали до 1200°С

на 0.5 ч и расплав выливали на горячую стальную

Расчет числа распавшихся атомов в образце

пластину в виде гранул. Затем пластину с гранула-

ми отжигали при термостатировании.

Число распавшихся атомов в образце за опреде-

Операции по варке стекла с ²³⁸Pu и получению

ленный промежуток времени рассчитывали по фор-

образцов в форме гранул проводили в защитном

мулам (1)-(3).

боксе.

Число атомов в 1 г ²³⁸Pu:

Все гранулы имели блестящую поверхность

N = (m/M)·N_A,

(1)

черного цвета (рис. 1). По цвету и отсутствию лю-

где N - число атомов; m - масса, г; M - молярная

минесценции в темноте наше стекло резко отлича-

масса, г/моль; N_A - число Авогадро.

лись от БСС коричневого цвета с 0.53 мас% ²³⁸Pu,

которое было синтезировано в работе [16]. Вероят-

Число атомов, оставшихся на конечный период

но, различия связаны с высоким содержанием в по-

времени:

следнем европия (4 мас%) и неполным его составом

N = N₀·e-λt,

(2)

по отношению к модельному французскому стеклу

где N - число атомов на конечный период времени;

SON-68 [17].

N₀ - число атомов на начальный период времени;

Образцы взвешивали, маркировали, помещали в

λ - постоянная распада, с^-1; t - временной период, с.

специальные пробирки, на каждый из них оформля-

Число распавшихся атомов за указанный проме-

ли паспорт радионуклидного источника.

жуток времени t:

N_t = N - N₀,

(3)

Определение изотопного состава и удельной

активности образцов

где N_t - число распавшихся атомов за промежуток

времени t; N - число атомов на конечный период

Изотопный состав и удельную активность об-

времени; N₀ - число атомов на начальный период

разцов определяли с использованием спектрометра

времени.

рентгеновского и гамма-излучения серии DSPесjr,

оснащенного детектором GEM45P4-83. Эффек-

Определение массы и плотности образцов

тивность регистрации в пике полного поглощения

фотонов с энергией 1332 кэВ от точечного источ-

Массу и плотность образцов определяли ме-

ника ⁶⁰Со, измеренного в стандартной геометрии, -

тодом гидростатического взвешивания с помо-

7.71 × 10^-3 имп/Бк (погрешность 4% для Р = 0.95).

щью аналитических весов Mettler Toledo XP-504,

РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023

ВЛИЯНИЕ АЛЬФА-Р

АСПАДА ²³⁸Pu

243

оснащенных приставкой для гидростатического

статочно надежное представление об однородности

взвешивания. Процесс измерения плотности авто-

распределения ²³⁸Pu в образце.

матизирован, весы делают поправку на плотность

используемой жидкости, а также ее температуру по

Определение фазового состава

методике ГОСТ [18]. Погрешность измерения со-

ставляет 10^-4 г.

Фазовый состав образцов с ²³⁸Pu определяли

методом рентгенофазового анализа (РФА). Съемку

Однородность распределения плутония

дифрактограмм проводили с плоской донной по-

верхности образцов на дифрактометре D2 Phaser

Однородность распределения плутония в стекле

фирмы Bruker (Германия) и ДРОН-7 (излучение

определяли методами авторадиографии и радиохи-

CuK_α с Ni-фильтром). Для съемки на ДРОН-7 на

мического анализа после растворения его фрагмен-

поверхность образца в качестве стандарта наноси-

тированных частей.

ли алмазный порошок. Для идентификации фазово-

Авторадиографию проводили с использова-

го состава использовали картотеки рентгеновских

нием радиографической пленки Industrex HS800

дифракционных данных JCPDS и PDF-2 ICDD.

(Carestream, США, сертификат соответствия

№ РОСС US.AB86.H07789). Образец фиксировали

Определение химической устойчивости

в кювете, поверхность выравнивали и обмывали

этанолом, после чего к поверхности прикладывали

Химическую устойчивость определяли в соот-

пленку в светонепроницаемой упаковке, время экс-

ветствии с ГОСТ [14] в бидистиллированной воде

понирования составляло от 10 до 60 с. Латентное

при температуре T = 90 ± 2°С. Параллельно тести-

изображение на пленке преобразовывалось в види-

ровали по 2 образца.

мое с использованием раствора гидрохинона.

Площадь поверхности образцов рассчитывали

После авторадиографии распределение плуто-

на основании линейных размеров (диаметр, высо-

ния в объеме образца определяли путем его фраг-

та) и формы исследуемых образцов. В программе

ментации на 5 частей с последующим растворени-

SolidWorks были построены 3D геометрические

ем каждой части и определением в ней содержания

модели. Далее в автоматическом режиме рассчи-

плутония. Фрагментацию осуществляли с помо-

тывали площадь поверхности и объем каждого из

щью алмазного инструмента.

образцов. Погрешность рассчитанных таким обра-

Растворение проводили в HNO₃ (6 моль/л) c до-

зом геометрических параметров составляла не бо-

бавлением 40%-ного раствора HF при 70°С.

лее 10% по сравнению с измерением классическим

способом (с помощью миллиметровой бумаги или

При подготовке мишеней для проведения α-спек-

пленки), который был апробирован на неактивных

трометрии растворы от каждой части разбавляли в

гранулах похожей формы.

1000 раз. Измерения проводили с использованием

спектрометрического устройства СУ-05 и ампли-

Отношение площади поверхности образца к

тудно-цифрового преобразователя АЦП-8К-42.

объему раствора составляло S/V = 1 : 3. Пробы от-

бирали на 1-е, 3-и, 7-е, 10-е, 14-е, 21-е и 28-е сутки

Для оценки равномерности распределения ²³⁸Pu

от начала тестирования.

в образце и выражения величины отклонения от

среднего содержания в образце рассчитывали коэф-

В день отбора проб образец извлекали, а кон-

фициент вариации по формуле (4):

тактный раствор переносили в предварительно под-

готовленную емкость. Затем образец промывали

K = (σ/x) × 100%,

(4)

свежей порцией воды объемом, равным объему ис-

где K - коэффициент вариации, %; σ - среднеква-

ходного раствора, и добавляли к отобранной пробе.

дратичное отклонение; x - среднее содержание ком-

Образец помещали в контейнер и заливали новой

понента в образце.

порцией воды.

Использование метода радиохимического ана-

В растворы после выщелачивания образцов до-

лиза в совокупности с авторадиографией дает до-

бавляли 50 мкл 15 моль/л HNO₃ для предотвраще-

РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023

244

АЛОЙ и др.

Рис. 2. Сканированный негатив в проходящем свете образца № 2 с кумулятивной дозой 1.16 × 10¹⁸ α/см³ (а), образца № 5 с

кумулятивной дозой 1.70 × 10¹⁸ α/см³ (б), время экспонирования 45 с.

ния гидролиза и сорбции катионов на контактных

Образец № 1 предназначен для длительного хра-

поверхностях.

нения в контролируемых условиях с целью дости-

Концентрацию

²³⁸Pu в контактном растворе

жения дозовой нагрузки вплоть до 10¹⁹ α/см³.

определяли методом α-спектрометрии.

Характеристики образцов исследовали сразу по-

Скорость выщелачивания плутония рассчитыва-

сле получения образцов и после выдержки 270, 360

ли по формуле (5):

и 800 сут. Сведения о накопленных α-распадах в

R_n = A_n/(A₀St),

(5)

образцах с разной выдержкой и изученных свойств

приведены в табл. 3.

где R_n - скорость выщелачивания, г/(см²·сут); A_n -

активность нуклида в контактном растворе за опре-

деленный временной интервал, Бк; A₀ - удельная

Однородность распределения ²³⁸Pu

активность (массовая концентрация) нуклида в

исходном образце, Бк/г; S - площадь поверхности

Результаты авторадиографии образцов №№ 2 и 5

образца, см²; t - продолжительность n-го периода

приведены на рис. 2.

тестирования, сут.

Распределение яркости на сканированных нега-

тивах в проходящем свете при времени экспони-

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

рования 45 с для обоих образцов на рис. 2, (а, б)

однородно, вид авторадиограмм не изменился с

После изготовления образцов для каждого из

них определяли массу, содержание плутония и

увеличением дозовой нагрузки, что свидетельству-

удельную α-активность, значения которых приведе-

ет о равномерном распределении плутония по по-

ны в табл. 2.

верхности образцов.

Таблица 2. Радиационные характеристики образцов БСС с плутонием на момент изготовления

№ образца

A × 10^-9, Бк

m, г

Содержание ²³⁸Pu, %^а

Удельная активность × 10^-10,Бк/г

4.30

0.274

3.10

1.57

8.25

0.524

3.76

1.57

8.30

0.527

3.13

1.58

6.44

0.416

3.08

1.55

8.24

0.552

3.22

1.49

5.73

0,353

3.34

1.62

4.35

0.270

3.15

1.61

^аСодержание ²³⁹Pu в ²³⁸Pu менее 1 мас%.

РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023

ВЛИЯНИЕ АЛЬФА-Р

АСПАДА ²³⁸Pu

245

Таблица 3. Время хранения образцов, набранная доза и исследованные свойства

Время, сут

Кумулятивная доза 10^-18, α/см³

№ образца

Свойства

Плотность, фазовый состав

270

1.16

Плотность, фазовый состав, однородность,

химическая устойчивость

360

1.70

Плотность, фазовый состав, однородность,

химическая устойчивость

800

3.20

Плотность, фазовый состав

Как отмечалось в методике, оба образца после

ния дозовой нагрузки. На рис. 3 приведены дифрак-

авторадиографии были фрагментированы для про-

тограммы образцов №№ 1, 2 и 5 с разной дозовой

ведения радиохимического анализа со спектроме-

нагрузкой.

трическим окончанием на содержание плутония.

Из рис. 3 видно, что все образцы с разной до-

В табл. 4 представлены данные α-спектрометриче-

зой от α-излучения сохранили аморфное состояние

ского анализа образцов с разной кумулятивной до-

вплоть до 3.20 × 10¹⁸ α/см³.

зой, рассчитанные значения среднего содержания

Отсутствие нарушений однородности распреде-

²³⁸Pu, среднеквадратичное отклонение и коэффици-

ления плутония в образцах и сохранение их амор-

ент вариации.

фного состояния при дозе 3.20 × 10¹⁸ α/см³ соот-

Среднее содержание плутония в образцах №№ 2

ветствует критериям качества, регламентирован-

и 5 хорошо коррелирует со значениями, полученны-

ным в нормативах [4]. В работе [19] показано, что

ми путем γ-спектрометрии (табл. 2).

даже при более высоких дозах (10¹⁹ α/см³) в БСС

Исходя из представленных в табл. 4 данных рас-

с модельными отходами не наблюдались фазовые

пределение плутония по объему образцов можно

трансформации или явления кристаллизации.

считать достаточно равномерным и соответствую-

щим регламентированной величине ±10% [4].

Плотность

Фазовый состав

Плотность образцов находилась в пределах

2.710-2.720 г/см³ и в основном зависела от коли-

РФА образцов проводили как сразу после их из-

чества в них ²³⁸Pu, а не от поглощенной дозы. Ре-

готовления, так и по мере выдержки для увеличе-

зультаты определения плотности образца № 1 после

Таблица 4. Содержание ²³⁸Pu в образцах №№ 2 и 5

№

Кумулятивная доза × 10^-18,

Содержание

Среднее содержание,

№ фрагмента

σ, мас%

K, %

образца

α/см³

²³⁸Pu, мас%

мас%

1.16

3.43 ± 0.34

3.77

0.21

5.5

3.83 ± 0.38

3.92 ± 0.39

4.01 ± 0.40

3.66 ± 0.37

1.70

3.12 ± 0.31

3.22

0.16

4.9

2.97 ± 0.30

3.36 ± 0.34

3.28 ±0.33

3.39 ± 0.34

РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023

246

АЛОЙ и др.

D2 PHASER

2000

2600

2400

1800

2200

ʋ ±

× 10¹⁸Į ɫɦ³,

1600

ʋ ±

× 10¹⁸Į ɫɦ³

2000

ɫɪɚɡɭ ɩɨɫɥɟ ɨɛɥɭɱɟɧɢɹ

1400

1800

1600

1200

1400

1000

1200

800

1000

600

800

600

400

200

ș ɝɪɚɞ

ȾɊɈɇ

100

ʋ ±

× 10¹⁸Į ɫɦ³

ș ɝɪɚɞ

100

ʋ ±

× 10¹⁸Į ɫɦ³

ș ɝɪɚɞ

Рис. 3. Дифрактограммы образцов №№ 1, 2 и 5.

800 сут хранения показали, что значения плотности

Химическая устойчивость

изменились в пределах ошибки взвешивания и со-

В табл. 5 приведены характеристики образцов и

ставляли 2.718 и 2.716 г/см³.

объемы контактного раствора для выщелачивания.

Согласно работе [20], зависимость изменения

Все гранулы после выщелачивания при 90 ± 2°C

плотности БСС от дозы можно представить урав-

в течение 28 сут сохранили свою целостность, чер-

нением

ный цвет и стеклянный блеск (рис. 4).

Δρ = A[1 - exp(-BD)],

(6)

На рис.

5 приведены графики зависимости

где А - изменение плотности в состоянии равнове-

скорости выщелачивания плутония от време-

сия; B - доля стекла, полностью поврежденная от

ни для образцов №№ 3 и 4 с кумулятивной дозой

α-распада; D - доза.

1.16 × 10¹⁸ α/см³ и образцов №№ 6 и 7 с кумулятив-

Для французского стекла SON68 равновесие

ной дозой 1.70 × 10¹⁸ α/см³.

между образованием дефектов и их одновременным

Скорость выщелачивания плутония на 28-е

восстановлением достигается при ~5 × 10¹⁸ α/см³ [1].

сутки для всех образцов находится в интервале

Это приводит к очень незначительным изменениям

(1-5) × 10^-7 г/(см²·сут), что с учетом температур-

плотности в пределах ±0.5%, что и наблюдается в

ного фактора соответствует нормативному требова-

наших образцах.

нию.

РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023

ВЛИЯНИЕ АЛЬФА-Р

АСПАДА ²³⁸Pu

247

1.2 × 10^-5

1.0 × 10^-5

8 × 10^-6

6 × 10^-6

4 × 10^-6

2 × 10^-6

ȼɪɟɦɹ ɫɭɬ

Рис. 5. График зависимости скорости выщелачивания

плутония от времени. Цифры у кривых - номера образ-

Рис. 4. Фото образцов после выщелачивания.

цов.

Наши данные по выщелачиванию плутония при

личения дозы, и скорости выщелачивания плутония

90°С достаточно хорошо коррелируют с результа-

находятся в интервале (1-5) × 10^-7 г/(см²·сут). Об-

тами работы [21], которые свидетельствуют о вы-

разцы после выщелачивания сохранили свой цвет

сокой химической устойчивости стекла при дозе

и стеклянный блеск без видимых дефектов на по-

1.70 × 10¹⁸ α/см³. В работе [16] в аналогичных усло-

верхности. Измерения плотности и фазового состо-

виях скорости выщелачивания плутония были поч-

яния образца с дозой 3.2 × 10¹⁸α/см³ после 800 сут

ти на два порядка выше. Авторы предполагают, что

хранения указывают на их постоянство. Данный об-

такое высокое значение обусловлено гетерогенным

разец подлежит длительному хранению для набора

распределением плутония в стекле, тогда как в на-

дозы до 10¹⁹ α/см³.

шем случае оно было достаточно однородным.

Полученные экспериментальные данные для

БСС ОДЦ ГХК соответствуют критерию радиаци-

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

онной устойчивости согласно нормативным требо-

ваниям.

С целью изучения влияния интенсивного α-излу-

чения на макроскопические свойства БСС базового

БЛАГОДАРНОСТИ

состава ОДЦ ГХК были получены образцы в виде

стеклогранул, содержащие до 4 мас% ²³⁸Pu. Пока-

Авторы выражают благодарность сотрудникам

зано, что образцы имеют однородное распределе-

Радиевого института им. В.Г. Хлопина Василье-

ние ²³⁸Pu вплоть до дозы 1.7 × 10¹⁸ α/см³. При этом

ву С.К. за проведение гамма-спектрометрического

сохраняется аморфное состояние, характерное для

анализа образцов с плутонием и Ковалеву Н.В. за

гомогенного стекла. Химическая устойчивость при

расчеты дозовых нагрузок в стекле при α-распаде

90 ± 2°С существенно не изменяется по мере уве-

плутония.

Таблица 5. Масса, площадь поверхности образцов №№ 3, 4, 6, 7 и объемы контактного раствора

Номер

Площадь поверхности,

Объем контактного

Кумулятивная доза, α/см³

Масса, г

образца

см²

раствора, мл

1.16 × 10¹⁸

0.527

1.5

4.5

0.416

4.0

12.0

1.70 × 10¹⁸

0.353

1.1

3.3

0.270

1.2

3.6

РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023

248

АЛОЙ и др.

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

10. ISO

6962:2004: Standard Method for Testing the

Long-Term Alpha Irradiation Stability of Matrices for

Solidification of High-Level Radioactive Waste.

Авторы заявляют об отсутствии конфликта ин-

тересов.

11. Peuget S., Broudic V., Jégou C., Frugier P., Roudil D.,

Deschanels X., Rabiller H., Noel P.Y. // J. Nucl. Mater.

2007. Vol. 362. Р. 474.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

12. Cachia J.-N., Deschanels X., Den Auwer C., Pinet O.,

Phalippou J., Hennig C., Scheinost A. // J. Nucl. Mater.

Gin S., Jollivet P., Tribet M., Peuget S., Schuller S. //

2006. Vol. 352. Р. 182.

Radiochim. Acta. 2017. Vol. 105, N 11. P. 927.

13. Weber W., Ewing R., Angell C.A. // J. Mater. Soc. 1997.

Федоров Ю.С., Зильберман Б.Я., Пузиков Е.А.,

Vol. 12. P. 1948.

Алой А.С., Шадрин А.Ю., Аляпышев М.Ю. // Рос.

14. ГОСТ Р 52126-2003. Национальный стандарт Рос-

хим. журн. (ЖРХО им. Д.И. Менделеева). 2010.

сийской Федерации. Отходы радиоактивные. Опре-

Т. LIX, № 3. С. 12.

деление химической устойчивости отвержденных

Алой А.С., Трофименко А.В., Кольцова Т.И., Никан-

высокоактивных отходов методом длительного вы-

дрова М.В. // Радиоактивные отходы. 2018. Т. 4, № 5.

щелачивания.

С. 67.

15. Алой А.С., Барбанель Ю.А., Колин В.В., Котлин В.П.,

Федеральные нормы и правила в области использо-

Трофименко А.В. // Радиохимия. 2000. T. 42, № 4.

вания атомной энергии. Требования безопасности

C. 83

(НП-019-15). М.: Федеральная служба по экологиче-

16. Zubekhina B.Y., Shiryaev A.A., Burakov B.E,

скому, технологическому и атомному надзору, 2015.

Vlasova., I.E., Averin A.A., Yapaskurt V.O., Petrov V.G. //

SCALE Nuclear Systems Modeling & Simulation.

Radiochim. Acta. 2020. Vol. 108, N 1. Р. 19.

Электронный ресурс. https://www.ornl.gov/scale (дата

17. Vernaz E., Gin S., Jegou C., Ribet I. // J. Nucl. Mater.

доступа: 01.08.2020).

2001. Vol. 298, N 1-2. P. 27-36.

Алой А.С., Ковалев Н.В., Блохин А.И., Курын-

18. ГОСТ 9553-2017. Межгосударственный стандарт.

дин А.В. // Ядерная и радиационная безопасность.

Стекло и изделия из него. Метод определения плот-

2020. Т. 98, № 4. С. 61.

ности.

E.R. Merz and C.E. Walter. Dotrecht/Boston /London:

19. Peuget S., Delaye J.-M., Jégou C. // J. Nucl. Mater.

Kluwer Academic. 73. Publishers. 1996. P. 93-105.

2014. Vol. 444. P. 76.

Mir A.H., Monnet I., Toulemonde M., Bouffard S.,

20. Peuget S., Cachia J.-N., Jegou C., Deschanels X.,

Jegou C., Peuget S. // J. Nucl. Mater. 2016. Vol. 469.

Roudil D., Broudic V., Delaye J.M., Bart J.-M. // J. Nucl.

P. 244.

Mater. 2006. Vol. 354. P. 1.

Charpentier T., Martel L., Lutze W. // Sci. Rep. 2016.

21. Advocat T., Jollivet P., Crovisier J.L., del Nero M. // J.

Vol. 6. pp. 25499

Nucl. Mater. 2001. Vol. 298. P. 55.

РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023