РАДИОХИМИЯ, 2023, том 65, № 3, с. 226-233
УДК: 66.061.35
МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ
ПОЛУПРОТИВОТОЧНОГО ПРОЦЕССА
ЭКСТРАКЦИОННОГО РАЗДЕЛЕНИЯ ЛЮТЕЦИЯ
И ИТТЕРБИЯ И ЕЕ ВЕРИФИКАЦИЯ
НА МОДЕЛЬНЫХ РАСТВОРАХ
© 2023 г. Е. В. Амбула, б, Н. Д. Голецкийа, б, *, А. А. Наумова, б,
Е. А. Пузикова, М. В. Мамчича, А. В. Бизина, А. И. Медведеваа
а Радиевый институт им. В.Г. Хлопина,
194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28
б Санкт-Петербургский государственный технологический институт (технический университет),
190013, Санкт-Петербург, Московский пр., д. 26
*e-mail: goletsky@khlopin.ru
Поступила в редакцию 20.12.2022, после доработки 28.02.2023, принята к публикации 06.03.2023
Разработана математическая модель экстракционного разделения лютеция и иттербия. С использова-
нием экстракционной системы на основе моно-2-этилгексилового эфира 2-этилгексилфосфоновой кис-
лоты в Isopar M проведены оптимизационные расчеты двух экстракционных схем отделения лютеция
от иттербия с подвижной легкой (экстракционная смесь) и тяжелой (азотная кислота) фазой. Выбрана
схема с подвижной легкой фазой, позволяющая сконцентрировать лютеций в 3-5 раз на стадии ре-
экстракции и сократить конечный объем выделенной фракции лютеция. Предложена схема отделения
лютеция от иттербия экстракционной системой 10 % P507 в Isopar M-2 моль/л HNO3 на центробежных
экстракторах МЦЭ-45-12П, оснащенных полупротивоточными (67 шт.) и противоточными (5 шт.) экс-
тракционными ступенями. Проведена верификация математической модели с помощью динамических
испытаниях схемы полупротивоточно-противоточной экстракции на модельных растворах с имитацией
миллиграммовой (500 мг Yb) и декаграммовой (20 г Yb) облученной иттербиевой мишени. На динами-
ческих испытаниях с мишенью массой 500 мг показана возможность отделения лютеция от иттербия с
очисткой от Yb в 25 раз за 5 ч. При этом математическая модель продемонстрировала высокую сходи-
мость выходящих хроматограмм с динамическими испытаниями. В ходе динамических испытаний на
иттербиевой мишени массой 20 г подтверждена возможность очистки лютеция от иттербия не менее
чем в 20 раз за 18.5 ч работы с выходом по 177Lu (с учетом распада) до 82%. При этом математическая
модель дает худший прогноз по разделению, чем в случае динамических испытаний. Для корректиров-
ки модели требуется исследовать влияние высоких концентраций иттербия на экстракцию лютеция и
уточнить математическое описание распределения компонентов в области высоких насыщений экс-
тракта металлами.
Ключевые слова: лютеций, иттербий, разделение, полупротивоточная экстракция, моно-2этилгекси-
ловый эфир 2-этилгексилфосфоновой кислоты, Isopar M, азотная кислота.
DOI: 10.31857/S0033831123030036, EDN: ENONWU
ВВЕДЕНИЕ
тераностического назначения [1]. Для получения
лютеция-177 высокой удельной активности прово-
177Lu является одним из наиболее перспектив-
дят облучение стартового материала, обогащенного
ных и эффективных радионуклидов лечебного и
176Yb, в ядерном реакторе. Дальнейшее разделение
-------------
иттербия и лютеция осуществляют одним из спо-
1По материалам доклада на Х Российской конференции с меж-
собов: хроматографией [2], жидкостной экстракци-
дународным участием «Радиохимия-2022» (Санкт-Петербург,
26-30 сентября 2022 г.)
ей [3] или вакуумной сублимацией [4].
226
МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ ПОЛУПРОТИВОТОЧНОГО ПРОЦЕССА
227
Таблица 1. Значения параметров уравнения (2)
Lu/Yb в системе P507-Isopar M (легкий углеводо-
Isopar M
родный разбавитель)-азотная кислота [8]. Значения
Параметр
Yb
Lu
коэффициентов распределения иттербия и лютеция
lgK0
-1.93
-2.01
рассчитывали на основе сложившихся представле-
a
0.630
0.627
ний [9] об экстракции редкоземельных элементов
катионообменными экстрагентами по реакции (1).
В качестве экстракционной смеси для полупро-
При этом влияние разбавителя на константу дан-
тивоточной экстракции предлагается использовать
ного равновесия учитывали c помощью параметра
фосфорорганические соединения, которые показа-
а по эмпирическому уравнению (2). Значения кон-
ли свою эффективность в металлургии лантанидов
стант равновесия K0 и параметров а определены
«тяжелой» подгруппы [5, 6]. Финальную очистку Lu
методом наименьших квадратов на основе экспери-
до требований Европейской фармакопеи осущест-
ментальных данных об экстракции редкоземельных
вляют ионообменной хроматографией [7]: Fe ≤ 0.25,
металлов экстрагентом Р507 и приведены в рабо-
Cu ≤ 0.5, Zn ≤ 0.25, Pb ≤ 0.5, Yb ≤ 0.1 мкг/ГБк.
те [8].
Ранее были проведены лабораторные исследова-
В основе модели ступенчатого полупротиво-
ния распределения лютеция и иттербия при их экс-
точного режима экстракционного разделения ком-
тракции растворами моно-2-этилгексилового эфира
понентов лежит уравнение нестационарного мате-
2-этилгексилфосфоновой кислоты (Р507) в Isopar M
риального баланса. Для i-й ступени каскада с под-
и м-нитробензотрифториде (Ф3) из азотнокислых
вижной водной фазой для любого экстрагируемого
сред [8], которые показали, что факторы разделения
компонента оно может быть записано в виде:
пары Lu/Yb составляют 1.4-1.6. Также было прове-
дено математическое описание экстракции и были
,
(3)
рассчитаны значения концентрационных констант
равновесия (1) и параметры влияния разбавителя
где Xi - концентрация компонента в водной фазе в
(а, уравнение (2)) (табл. 1):
ступени i, Yi - концентрация компонента в органи-
Ln3+(в) + nNO–(в) + m(HA)2(o) =
ческой фазе, ωв - объем водной фазы, ωо - объем
= [Ln(NO3)nA3-n(HA)(2m+n-3)](o) + (3 - n)H+(в),
(1)
органической фазы, L - поток водной фазы.
В начальный момент времени принимается до-
где Ln3+ - катион РЗЭ, а HA - молекула фосфорор-
пущение, что каскад заполнен чистой жидкостью,
ганической кислоты;
не содержащей компонентов. После начала пропу-
lgK = lgK0 + аlgCHA,
(2)
скания раствора экстрагируемые компоненты начи-
где lgK0 - константа равновесия при концентрации
нают переходить в органическую фазу вплоть до ее
экстрагента, равной 1, CHA - общая концентрация
насыщения. При этом движущей силой процесса
экстрагента.
массопереноса является разность между текущей
(Yi) и равновесной (Yi*) концентрациями компо-
Данная статья посвящена созданию математиче-
нентов в органической фазе. Расчет равновесных
ской модели полупротивоточного экстракционного
концентраций компонентов в органической фазе
разделения лютеция и иттербия, ее верификации с
проводили по уравнениям (1) и (2). Интегрируя
помощью проведения динамических эксперимен-
тов по переработке мишеней разной массы, а также
уравнение (3) методом Рунге-Кутты 4-го порядка,
выбору оптимальных условий разделения лютеция
получали распределение компонентов по ступеням
и иттербия на основе проведенных расчетов.
каскада. Метод Рунге-Кутты является наиболее
распространенным методом численного решения
дифференциальных уравнений, в котором искомая
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
функция аппроксимируется рядом Тейлора с 4 чле-
нами.
Для составления математической модели ис-
пользовали массив экспериментальных данных,
Описанный алгоритм расчета был реализован в
полученных в ходе экстракционного разделения
виде программного обеспечения, созданного с по-
РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023
228
АМБУЛ и др.
мощью среды быстрой разработки Delphi 2010. Ин-
терфейс программы [10] представлен на рис. 1.
Расчеты по динамической математической мо-
дели проводили для двух принципиальных техно-
логических схем разделения лютеция и иттербия
с подвижной тяжелой (водной) фазой (рис. 2) и с
подвижной легкой (органической) фазой с последу-
ющей последовательной реэкстракцией лютеция и
иттербия из органической фазы (рис. 3). Оптими-
зацию схем проводили по числу экстракционных
ступеней, по качеству и минимальной длительно-
сти разделения за счет варьирования концентра-
ции азотной кислоты и концентрации экстрагента.
Принципиальные технологические схемы опытной
установки были разработаны для реализации про-
Рис. 1. Интерфейс программы для расчета полупротиво-
цесса разделения Yb и Lu с подвижными тяжелой и
точного режима.
легкой фазами.
Параметры, варьируемые в процессе расчетов:
ний на автоматизированном стенде центробежных
концентрация HNO3, концентрация Yb в исходном
экстракторов (экстрактора модели МЦЭ-45-12П
растворе, число ступеней, заполненных исходным
разработаны НПО «ТехПроГрупп»), оснащенных
раствором, общее число ступеней, концентрация
полупротивоточными и противоточными экстрак-
экстрагента, выбор подвижной фазы. Параметры,
ционными ступенями, а также двухконтурной си-
которые оставались неизменными: объемы органи-
стемой охлаждения экстракторов, перистальтиче-
ческой и водной фаз в экстракционной ступени и
ского восьмиканального насоса Heidolph серии Hei-
расход подвижной фазы.
FLOW и весовыми дозаторами реагентов производ-
Массу иттербиевой мишени задавали исходя из
ства ООО «Сенсор». Рабочая температура экстрак-
заданного значения концентрации Yb и объема рас-
торов составляла не более 30°C. Полупротивоточ-
твора иттербия, т.е. объема заполняемых исходным
ные экстракционные ступени имели конструкцию
раствором ступеней.
двух типов с подвижными легкой и тяжелой фазами
Верификацию математической модели прово-
с общим рабочим объемом 45 мл (объем легкой
дили путем проведения динамических испыта-
фазы 15, тяжелой фазы - 30 мл) [11]. Максималь-
/X Yb
HNO3
/X Yb
P507
ɜ ɂɡɨɩɚɪɟ Ɇ
P507
ɉɨɥɭɩɪɨɬɢɜɨɬɨɱɧɨɟ
1
ɪɚɡɞɟɥɟɧɢɟ /X ɢ Yb
N
ɜ ɂɡɨɩɚɪɟ Ɇ
HNO3
ɉɨɥɭɩɪɨɬɢɜɨɬɨɱɧɨɟ ɪɚɡɞɟɥɟɧɢɟ
HNO3
1
N
/X ɨɬ Yb
ɉɪɨɬɢɜɨɬɨɱɧɚɹ
1
ɪɟɷɤɫɬɪɚɰɢɹ /X ɢ Yb N
Yb
/X
Yb
Lu
Рис. 3. Принципиальная технологическая схема полу-
Рис. 2. Принципиальная технологическая схема полу-
противоточного экстракционного разделения лютеция и
противоточного экстракционного разделения лютеция и
иттербия с подвижной легкой фазой с последующей про-
иттербия с подвижной тяжелой фазой.
тивоточной реэкстракцией.
РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023
МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ ПОЛУПРОТИВОТОЧНОГО ПРОЦЕССА
229
100
90
100
14
90
80
90
12
80
70
70
80
10
60
60
70
8
50
50
Ʉɨɧɰɟɧɬɪɚɰɢɹ
60
6
Ɋ
40
40
50
Ɋ
4
30
30
40
2
Ɋ
20
20
30
0
10
10
0
0
Ʉɨɥɢɱɟɫɬɜɨ ɫɬɭɩɟɧɟɣ ɩɨɥɭɩɪɨɬɢɜɨɬɨɱɧɨɣ
ɱɚɫɬɢ ɷɤɫɬɪɚɤɰɢɨɧɧɨɝɨ ɤɚɫɤɚɞɚ ɲɬ.
Ʉɨɧɰɟɧɬɪɚɰɢɹ +123 ɦɨɥɶ ɥ
Рис. 4. Расчетные зависимости выхода и времени извле-
Рис. 5. Влияние концентраций азотной кислоты и экс-
чения Lu от количества ступеней при условии выхода Yb
трагента, находящегося в неподвижной фазе, на выход и
с реэкстрактом Lu 5 мас% (степень извлечения лютеция -
время извлечения Lu при условии выхода Yb с реэкстрак-
сплошные, продолжительность опыта - пунктирные ли-
том Lu 5 мас% (степень извлечения лютеция - сплошные,
нии). Расход подвижной легкой фазы 1500 мл/ч, промыв-
продолжительность опыта - пунктирные линии). Число
ной раствор (неподвижная фаза) 2 моль/л HNO3, масса
ступеней 67, расход подвижной фазы 1500 мл/ч, масса
мишени 500 мг Yb и 0.3 мг Lu.
мишени 500 мг).
ная производительность экстрактора МЦЭ-45-12П
чества ступеней каскада до 67 достигается извлече-
по подвижной фазе - 2 л/ч. В ступенях достигается
ние ~99% Lu.
полное смешение с образованием эмульсии в каме-
Для обоснования выбора варианта схемы с под-
ре смешения с отдельным выведением подвижной
вижной тяжелой или легкой фазами (рис. 2 и 3 со-
фазы с взаимным уносом фаз менее 0.05%. Кон-
ответственно) были проведены сравнительные рас-
струкция противоточных ступеней не отличалась
четы влияния концентрации азотной кислоты на
от стандартного МЦЭ-30-12 [12].
степень извлечения и длительность отделения Lu
В работе использовали оксиды иттербия и люте-
от Yb с проскоком во фракцию Lu 5% Yb (рис. 5 и 6
ция марки х.ч., азотную кислоту марки ос.ч., P507
соответственно).
производства фирмы Luoyang Zhongda Chemical
В схеме с подвижной тяжелой фазой (рис. 2) в
Co. с чистотой не менее 99%, Isopar M производ-
качестве подвижной фазы используется азотная
ства Exxon Mobil химической чистоты 99%. Содер-
кислота, а неподвижной - P507 в Isopar M. Такой
жание металлов в пробах определяли с помощью
вариант схемы является аналогом хроматографи-
спектрального анализа методом ICP AES на прибо-
ческого разделения с использованием ТВЭКСа
ре Varian 725. Активность меточных изотопов 177Lu
LN2 на основе экстрагента P507 [13]. При этом с
и 176Yb определяли по γ-спектрам с использованием
хроматографической колонки вымывается азотной
спектрометра фирмы Canberra.
кислотой сначала Yb, а затем Lu. По математиче-
ской модели рассчитаны влияние азотной кислоты
РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
на степень извлечения Lu c выходом 5 мас% Yb в
данную фракцию и длительность такого разделения
Математическое моделирование
(рис. 5).
Установлено, что для обеспечения извлечения
Были проведены расчеты зависимости влияния
80% Lu необходимо повышать до 40% концентра-
количества ступеней на выход и время извлечения
цию P507. Однако увеличение концентрации при-
Lu (рис. 4). Установлено, что при увеличении коли-
ведет к загрязнению получаемой конечной фракции
РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023
230
АМБУЛ и др.
100
50
Ʉɨɧɰɟɧɬɪɚɰɢɹ Ɋ
90
45
100
1
40
80
40
35
80
70
25
30
60
30
60
25
50
25
20
40
15
40
20
10
30
15
20
5
20
10
0
0
10
5
0
0
3
Ʉɨɧɰɟɧɬɪɚɰɢɹ +123 ɦɨɥɶ ɥ
Ɇɚɫɫɚ ɢɬɬɟɪɛɢɹ ɝ
Рис. 6. Влияние концентраций азотной кислоты и экстра-
Рис. 7. Влияние массы иттербия и концентрации экстра-
гента, находящегося в подвижной фазе, на выход и время
гента, находящегося в подвижной фазе, на выход и время
извлечения Lu при условии выхода Yb с реэкстрактом
извлечения Lu при условии выхода Yb с реэкстрактом Lu
Lu 5 мас% (степень извлечения лютеция - сплошные,
5 мас% (степень извлечения лютеция - сплошные, вре-
продолжительность опыта - пунктирные линии). Число
мя разделения - пунктирные линии). Число ступеней 67,
ступеней 67, расход подвижной фазы 1500 мл/ч, масса
расход подвижной фазы 1500 мл/ч, неподвижная фаза
мишени 500 мг.
2 моль/л HNO3.
Lu продуктами деструкции экстрагента, что создаст
выхода Yb с реэкстрактом Lu 5 мас% (рис. 7). Уста-
определенные сложности при финальной хрома-
новлено, что увеличение массы мишени негативно
тографической очистке препарата Lu, поэтому ис-
сказывается на извлечении Lu. Для экстракционной
пользование данной схемы нецелесообразно.
смеси 10% P507 в Isopar M время для разделения
меняется с 10 до 20 ч при росте массы иттербия с
В схеме с подвижной легкой фазой (рис. 3) в ка-
0.5 до 20 г. Для отделения Lu от Yb наиболее подхо-
честве подвижной фазы использовали P507 в Isopar
дящей является схема с подвижной легкой (органи-
M, а неподвижной - азотную кислоту. По математи-
ческой) фазой (рис. 3).
ческой модели рассчитаны влияние азотной кисло-
ты на степень извлечения Lu c выходом Yb в дан-
Для верификации математической модели были
ную фракцию 5 мас% и длительность такого разде-
проведены динамические испытания на модельных
ления (рис. 6).
растворах схемы полупротивоточно-противоточно-
го экстракционного разделения лютеция и иттербия
Установлено, что в диапазоне от 2 до 4 моль/л
с подвижной легкой фазой (рис. 3). Такая схема по-
HNO3 можно наблюдать максимум извлечения лю-
зволяет сконцентрировать Lu и Yb в растворе азот-
теция. Наиболее эффективное отделение лютеция
ной кислоты от 3 до 5 раз на стадии реэкстракции
от иттербия наблюдается (рис. 6) с использова-
из подвижной органической фазы. В качестве экс-
нием экстракционной системы 10% P507 в Isopar
тракционной системы выбрана 10% P507 в Isopar
M-3 моль/л HNO3 с выделением фракции 90% Lu
M-2 моль/л HNO3. Имитировали миллиграммовую
и 5% Yb за 15 ч. С учетом радиоактивного распада
(500 мг Yb) и декаграммовую (20 г Yb) облученную
177Lu (T1/2 = 6.7 сут) схожие показатели по разделе-
иттербиевую мишень.
нию 80% Lu и 5% Yb могут быть достигнуты за 5 ч
при использовании в качестве промывного раствора
Проведение динамических испытаний
2 моль/л HNO3.
на модельных растворах и сопоставление
Для изучения влияния массы облученной мише-
их результатов с расчетами
ни на процесс разделения Lu от Yb были проведены
по математической модели
соответствующие расчеты с учетом влияния кон-
центрации экстрагента, находящегося в подвижной
Внешний вид испытательного стенда с исполь-
фазе, на выход и время извлечения Lu при условии
зованием стабильных лютеция и иттербия пред-
РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023
МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ ПОЛУПРОТИВОТОЧНОГО ПРОЦЕССА
231
ставлен на рис. 8. При работе с метками 177Lu и
175Yb центробежные экстракторы были размещены
в защитном пространстве.
Проведение динамических испытаний
на малонасыщенной системе
Для динамических испытаний с имитацией милли-
граммовой облученной иттербиевой мишени расход
подвижной фазы составлял 1500 мл/ч (10% P507 в
Рис. 8. Внешний вид испытательного стенда.
Isopar M), расход реэкстрагента - 350 мл/л (5 моль/л
стабильный иттербий и метки 32.5 МБк 175Yb и
HNO3). На первом этапе эксперимента в качестве
1.4 ГБк 177Lu. Метки 177Lu и 175Yb получали пу-
исходного раствора использовали ~30 мл раствора
тем облучения 500 мг 176Yb с обогащением 99.59%
200 мг/л Lu (5.8 мг Lu) в 2 моль/л HNO3. На втором
производства комбината «Электрохимприбор» на
этапе использовали ~30 мл раствора с концентра-
исследовательском реакторе ИВВ-2М Институ-
цией 17.2 г/л Yb (500 мг Yb). Продолжительность
та реакторных материалов в нейтронном потоке
первого этапа испытаний с использованием только
2.7 × 1014 n·см-2·с-1 в течение 140 ч. Расход под-
лютеция составила 9, второго этапа - 10 ч. Выход-
вижной фазы составлял 1335 мл/ч, реэкстрагента -
ные кривые Lu и Yb из каскада (хроматограммы)
220 мл/л. Также были использованы метки 177Lu
представлены на рис. 9. Условия отделения лютеция
и 175Yb для аналитического контроля. На рис. 10
от иттербия в зависимости от времени определяли
представлена зависимость концентрации компонен-
путем наложения выходных концентрационных
тов от времени выхода из каскада Lu и Yb.
кривых лютеция и иттербия при допущении сохра-
нения коэффициентов разделения лютеция и иттер-
Экспериментально полученные показатели про-
бия в смеси. Результаты обработки данных хромато-
цесса выделения лютеция с 0.5 и 20 г иттербия
грамм лютеция и иттербия представлены в табл. 2.
представлены в таблице 2.
Расхождение между экспериментальным и рас-
Проведение динамических испытаний
четным выходом лютеция из экстракционного
на насыщенной системе
каскада может быть обосновано его экстракцией
его из смешанного раствора, содержащего Lu и
Для динамических испытаний с имитацией де-
Yb [14]. При этом показатели по разделению Lu и
каграммовой облученной иттербиевой мишени с
Yb оказались лучше, чем прогнозировала матема-
общим содержанием 20 г иттербия использовали
тическая модель. Математическая модель предска-
Таблица 2. Сопоставление экспериментальных и расчетных данных по разделению лютеция и иттербия
Выход Lu, %
Выход Yb, %
Выход Yb, мг
Мишень Yb, г
Yb, г/л
Время, ч
расчет
эксперимент
расчет
эксперимент
расчет
эксперимент
0.5
17.2
6.5
95.0
92.4
3.8
3.9
18.7
19.4
7.0
97.0
92.8
9.6
8.8
43.5
44.1
7.5
98.3
93.0
19.6
18.6
98.0
90.6
8.0
99.2
93.2
33.9
32.6
170.0
163.0
20
98
15
0.7
60
0
0.6
0.0
120.3
17.1
3.1
78.2
0.01
2.8
2.0
564.8
18.1
4.5
81.3
0.06
4.1
12.0
820.3
18.7
5.1
92.5
0.11
4.9
22.0
977.7
РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023
232
АМБУЛ и др.
6
177Lu
100
5
Lu
175Yb
4
Yb
10
3
0
2
0.1
1
0.01
0
2
4
6
8
10
12
ȼɪɟɦɹ ɱ
ȼɪɟɦɹ ɱ
Рис. 9. Зависимость относительной массы Lu и Yb от вре-
Рис. 10. Зависимость относительной массы Lu и Yb от
мени на выходе из каскада (хроматограммы) (точки - экс-
времени на выходе из каскада (хроматограммы) (точки -
перимент, линии - расчет по модели). Число ступеней на
эксперимент, линии - расчет по модели). Число ступе-
разделение 55, масса иттербия 500 мг, неподвижная фаза
ней 67, масса мишени 20 г, неподвижная фаза 2 моль/л
2 моль/л HNO3.
HNO3.
зывала выход только около 50% Lu за 20 ч при ус-
В случае динамических испытаний на 20 г ит-
ловии выхода Yb с реэкстрактом Lu 5 мас%, тогда
тербиевой мишени показатель выхода лютеция со-
как в эксперименте этот показатель составил 92%
ставляет 92.5% c проскоком до 4.9% Yb за 18.7 ч
при объеме целевого продукта 2.2 л. С учетом ра-
за 18.2 ч. Для уточнения математической модели
диоактивного распада 177Lu этот показатель будет
требуется ее корректировка с учетом повышения
несколько ниже и будет составлять 85.3%. При
коэффициентов распределения лютеция в области
этом концентрация иттербия нарастает более плав-
высокого насыщения экстракта иттербием, однако
но и управлять процессом разделения становится
уже полученной точности модели достаточно для
проще.
выявления оптимальных условий для получения
удовлетворительных показателей разделения Lu и
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Yb по результатам испытаний.
Анализ результатов динамических испытаний с
Разработано программное обеспечение, позво-
ляющее оценить влияние параметров процесса (со-
использованием с 500 мг иттербия (табл. 2) пока-
става фаз, соотношения потоков и числа ступеней)
зывает, что выход 92.4% Lu c содержанием около
на полупротивоточное экстракционное разделения
4% Yb достигается за 6.5 ч при объеме целевого
лютеция и иттербия. Продемонстрировано совпаде-
продукта до 1.5 л. Двукратное нарастание иттер-
ние расчетных и экспериментальных данных в пре-
бия происходит за 30 мин, что ухудшает показатели
делах 10% по времени извлечения и концентрациям
качества фракции лютеция и требует применения
компонентов в реэкстрактах лютеция и иттербия
хроматографических колонок большего объема на
для малонасыщенных систем.
последующих циклах очистки. Для организации
Для более концентрированных растворов необ-
промышленного процесса разделения лютеция от
ходимо дополнительно исследовать влияние высо-
иттербия требуется использование проточного гам-
ких концентраций иттербия на экстракцию люте-
ма-спектрометра и автоматизация процесса дозиро-
ция и уточнить математическое описание распреде-
вания всех продуктов.
ления компонентов в данной области.
РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023
МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ ПОЛУПРОТИВОТОЧНОГО ПРОЦЕССА
233
Предложена схема разделения лютеция от иттер-
5.
Radhika S., Nagaphani Kumar B., Lakshmi Kantam M.,
бия экстракционной системой 10% P507 в Isopar M
Ramachandra Reddy B. // Sep. Purif. Technol. 2010.
Vol. 75, N 3. P. 295-302.
(подвижная фаза)-2 моль/л HNO3 (неподвижная
фаза) на центробежных экстракторах МЦЭ-45-12П,
6.
Корпусов Г.В., Кузнецов Г.И., Патрушева Е.Н., Поп-
ков Г.П., Яковлева Г.Я. // Радиохимия. 1974. Т. 15,
оснащенных полупротивоточными и противоточ-
N 5. С. 695-701.
ными экстракционными ступенями.
7.
European Pharmacopoeia. Strasbourg: Council of
Europe, 2017. 8th ed. Vol. 1.
БЛАГОДАРНОСТИ
8.
Амбул Е.В., Голецкий Н.Д., Медведева А.И., Нау-
мов А.А., Пузиков Е.А., Афонин М.А., Шишкин Д.Н. //
Авторы статьи выражают благодарность за раз-
Радиохимия. 2022. Т. 64, № 3. С. 1-8.
работку полупротивоточных центробежных экс-
9.
Яцимирский К.Б., Костромина Н.А., Шека З.А., Да-
тракторов А.В. Чиркову (ООО «НПО «ТехПро-
виденко Н. К., Крисс Е.Е., Ермоленко В.И. Химия
комплексных соединений редкоземельных элемен-
Групп»).
тов // Киев: Наук. думка, 1966. 494 с.
10. Голецкий Н.Д., Пузиков Е.А., Наумов А.А., Амбул Е.В.,
КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ
Кудинов А.С., Металиди М.М. Свидетельство о го-
сударственной регистрации программы для ЭВМ
Авторы заявляют об отсутствии конфликта ин-
RU2023613898. 2023.
тересов.
11. Амбул Е.В., Голецкий Н.Д., Медведева А.И., Нау-
мов А.А., Пузиков Е.А., Чирков А.В. // IX между-
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
нар. научно-практическая конф. молодых ученых
и специалистов атомной отрасли «КОМАНДА».
1.
Kuznetsov R.A., Bobrovskayaа K.S., Svetukhinа V.V.,
IX Международная научно-практическая конферен-
Fominа A.N., Zhukovа A.V. // Radiochemistry. 2019.
ция молодых ученых и специалистов атомной отрас-
Vol. 61, N 4. P. 381-395.
ли “КОМАНДА-2021», СПб: СИНЭЛ, 2021. С. 274
2.
Horwitz E.P., McAlister D.R., Bond A.H., Barrans R.E.,
12. Кузнецов Г.И., Пушков А.А., Косогоров А.В. Цен-
Williamson J.M. // Appl. Radiat. Isot. 2005. Vol. 63, N 1.
тробежные экстракторы Центрэк. М.: РХТУ
P. 23-36.
им. Д.И. Менделеева, 2000. 214 с.
3.
Голецкий Н.Д., Шишкин Д.Н., Петрова Н.К. и др.
13. McAlister D.R., Horwitz P.E. // Solvent Extr. Ion Exch.
Пат. РФ № 2773142. Опубл. 31.05.2022.
2007. Vol. 25, N 6. P. 757-769.
4.
Brunetti B., Piacente V., Scardala P. // J. Chem. Eng.
14. Игумнов С.Н., Вальков А.В. // Вестн. Моск. ун-та.
Data. 2005. Vol. 50. № 4. P. 1801-1813.
Сер. 2: Химия. 2017. Т. 58, № 3. С. 120-125.
РАДИОХИМИЯ том 65 № 3 2023