РАДИОХИМИЯ, 2022, том 64, № 4, с. 394-400

УДК 546.96:541.15:617.7

НАНЕСЕНИЕ РУТЕНИЯ-106

НА ВОГНУТУЮ МЕТАЛЛИЧЕСКУЮ ПОВЕРХНОСТЬ

ПОДЛОЖКИ ЗАКРЫТОГО ИСТОЧНИКА

β-ИЗЛУЧЕНИЯ - ОФТАЛЬМОАППЛИКАТОРА

Т. А. Дёмина, Л. А. Каргина, А .Ю. Кутин, Г. Н. Мишекурина,

Н. А. Нерозин, Д. А. Подсобляев, М. Д. Самсонов, С. В. Ткачёв

Физико-энергетический институт им. А.И. Лейпунского,

249033, Обнинск Калужской обл., пл. Бондаренко, д. 1

e-mail: vshapovalov@ippe.ru

Поступила в роедакцию 29.09.2021, после доработки 24.12.2021, принята к публикации 30.12.2021

Описан способ нанесения

¹⁰⁶Ru на вогнутую металлическую поверхность подложки

офтальмоаппликаторов, который заключается в подготовке поверхности подложки путем ее покрытия

слоем серебра, приготовлении раствора ¹⁰⁶Ru в глицерине с необходимой объемной активностью,

заполнении подложки приготовленным раствором и выпаривании раствора. Описанный способ

позволяет наносить на поверхность подложки равномерно распределенный и прочно связанный с

поверхностью слой ¹⁰⁶Ru.

Ключевые слова: ядерная медицина, офтальмология, ¹⁰⁶Ru, ¹⁰⁶Rh, офтальмоаппликатор, брахитерапия.

DOI: 10.31857/S0033831122040086, EDN: FRWCIV

Одним из перспективных методов терапии он-

димую жесткость и не слишком сильно ослаблять

кологических заболеваний глаз является брахите-

β-излучение.

рапия с помощью офтальмоаппликаторов [1]. В

Подложка толщиной 0.1 мм находится между

медицинской практике используются офтальмо-

корпусом и крышкой. Она представляет собой ме-

аппликаторы на основе таких радионуклидов, как

таллическую фольгу с нанесенным на её поверх-

⁹⁰Sr/⁹⁰Y [2], ¹²⁵I [3] и ¹⁰⁶Ru/¹⁰⁶Rh [4]. В ФЭИ создан

ность β-излучающим радионуклидом. К оболочке

участок по изготовлению офтальмоаппликаторов

на основе ¹⁰⁶Ru, который находится в равновесии с

дочерним радионуклидом ¹⁰⁶Rh [5, 6].

Офтальмоаппликатор состоит из металлической

оболочки и находящейся в ней активной подлож-

ки. Внешний вид офтальмоаппликаторов и пред-

ставлен на рис. 1. Оболочка состоит из корпуса

толщиной 0.8 мм с выпуклой наружной поверх-

ностью и крышки с вогнутой наружной поверхно-

стью толщиной 0.1 мм. Корпус и крышка изготов-

лены из нержавеющей стали 12Х18Н10Т и сварены

герметичным кольцевым швом. Толщина корпуса

офтальмоаппликатора выбрана достаточной для

значительного ослабления β-излучения, а толщина

крышки выбрана такой, чтобы обеспечить необхо-

Рис. 1. Внешний вид офтальмоаппликаторов.

394

НАНЕСЕНИЕ РУТЕНИЯ-106

395

6.5

Рис. 2. Офтальмоаппликаторы, выпускаемые в ГНЦ РФ-ФЭИ.

офтальмоаппликатора приварены две проушины, с

ведены в табл. 1. Следует отметить, что основное

помощью которых его подшивают к глазу.

терапевтическое воздействие на опухоль оказывает

Радиометрическими характеристиками офталь-

β-излучение ¹⁰⁶Rh - дочернего продукта распада

моаппликатора являются мощность поглощенной

¹⁰⁶Ru, энергия которого, как видно из таблицы, зна-

дозы β-излучения на рабочей поверхности офталь-

чительно больше, чем энергия β-излучения ¹⁰⁶Ru.

моаппликатора (МПД), активность находящегося в

Поскольку энергия β-излучения

¹⁰⁶Rh суще-

нем радионуклида, а также коэффициент вариации

ственно превосходит энергию β-излучения ⁹⁰Y - до-

распределения β-активности по рабочей поверхно-

чернего продукта распада ⁹⁰Sr (^maxЕ_β = 2.27 МэВ) и

сти офтальмоаппликатора.

тем более самого ⁹⁰Sr (^maxЕ_β = 0.54 МэВ), а также

В настоящее время производятся и поставляются

энергию рентгеновского излучения при распаде ¹²⁵I

в офтальмологические клиники офтальмоапплика-

(Е_ср = 28 кэВ) [7], офтальмоаппликаторы на основе

торы 5 типов: Р3, Р4, Р5, Р6 и Р7 (рис. 2). Техниче-

¹⁰⁶Ru могут применяться для терапии опухолей глаз

ские характеристики офтальмоаппликаторов при-

большей глубины и размеров.

РАДИОХИМИЯ том 64 № 4 2022

396

ШАПОВАЛОВ и др.

При разработке технологии изготовления оф-

тальмоаппликаторов одной из задач, которую не-

обходимо было решить, являлся способ нанесения

¹⁰⁶Ru на подложку, обеспечивающий равномерное и

экономное нанесение радионуклида.

Известен способ нанесения ¹⁰⁶Ru на металли-

ческую поверхность подложки офтальмоапплика-

тора [8], включающий подготовку раствора соли

радионуклида и электрохимическое безтоковое

восстановление радионуклида на металлической

поверхности подложки офтальмоаппликатора. При

этом подложку полностью погружают в раствор

соли ¹⁰⁶Ru и перемешивают раствор. Рутений-106

восстанавливается как на вогнутой, так и на выпу-

клой поверхности подложки.

Такой способ имеет следующие недостатки.

Во-первых, окном для β-излучения офтальмоап-

пликатора является его крышка, прилегающая к

Рис. 3. Блок-схема процесса нанесения ¹⁰⁶Ru.

вогнутой поверхности подложки, и ¹⁰⁶Ru целесоо-

бразно наносить только на эту поверхность. Нане-

тых недостатков. Нами был предложен способ на-

сение ¹⁰⁶Ru на выпуклую поверхность увеличивает

несения ¹⁰⁶Ru, состоящий из последовательности

его расход, так как подложка значительно экрани-

операций, представленных на рис. 3.

рует β-излучение. Во-вторых, извлечение ¹⁰⁶Ru из

В работе использовали

¹⁰⁶Ru производства

раствора его соли составляет всего 50%, остальные

НИИАР со следующими характеристиками: хими-

50% остаются в растворе.

ческая форма - хлорид ¹⁰⁶Ru(III, IV) в 8 М HCl, объ-

Известен также способ нанесения ¹⁰⁶Ru на сере-

емная активность 40-50 мКи/мл, удельная актив-

бро путем внутреннего электролиза [9] с использо-

ность 285 Ки/г.

ванием серебряного катода и алюминиевого анода

и сульфаминовой кислоты в качестве электролита.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

Недостатки способа: сложность реализации про-

цесса; большая длительность процесса (около су-

Подготовка поверхности подложки (как пра-

ток); неполное извлечение ¹⁰⁶Ru из раствора (не бо-

вило медной) включает операции обезжиривания,

лее 80%).

декапирования и серебрения [10]. Обезжиривание

Целью нашей работы явилась разработка про-

выполняли 6 М NaOH с последующей промывкой

цесса нанесения ¹⁰⁶Ru на металлическую подложку

проточной горячей, а затем дистиллированной во-

офтальмоаппликатора, лишенного вышеупомяну-

дой. Декапирование проводили в 12 М HCl с по-

Таблица 1. Технические характеристики офтальмоаппликаторов производства ФЭИ с радионуклидами ¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh

Параметр

Значение

Радионуклиды на подложке

¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh

Энергия β-излучения, ^maxЕ_β, кэВ

¹⁰⁶Ru 39, ¹⁰⁶Rh 3540 [7]

Период полураспада радионуклида T_1/2

¹⁰⁶Ru 373.6 сут [7], ¹⁰⁶Rh 30 с [6]

МПД, сГр/ч

Не менее 1200

Нанесенная активность ¹⁰⁶Ru, Бк

Не менее 2 × 10⁷

Коэффициент вариации распределения ¹⁰⁶Ru по рабочей

Не более 15

поверхности офтальмоаппликатора

РАДИОХИМИЯ том 64 № 4 2022

НАНЕСЕНИЕ РУТЕНИЯ-106

397

следующей промывкой дистиллированной водой и

катор направляли на измерение его радиометриче-

сушкой ацетоном.

ских характеристик, в частности, для определения

коэффициента вариации распределения ¹⁰⁶Ru по

Для серебрения готовили раствор азотнокисло-

го серебра путем растворения 11 г серебра в 500 мл

рабочей поверхности офтальмоаппликатора.

8 М HNO₃ или 17 г нитрата серебра в 500 мл 0.5 М

Офтальмоаппликатор, радиометрические харак-

HNO₃, а также раствор KI растворением 500 г KI в

теристики которого удовлетворяли техническим

500 мл дистиллированной воды. Раствор электро-

требованиям, герметизировали лазерной сваркой.

лита серебрения получали смешиванием равных

Контроль герметичности офтальмоаппликатора вы-

объемов растворов AgNO₃ и KI. Серебрение прово-

полняли по ГОСТ Р 50629-93 [11].

дили в растворе электролита с серебряным анодом

Контроль равномерности нанесения 106Ru на

при постоянном токе 5 мА в течение 5 мин.

подложки офтальмоаппликаторов типа Р3, Р4, Р5,

Рабочий раствор ¹⁰⁶Ru готовили путем упари-

Р7 осуществляли по схеме, приведенной на рис. 4.

вания с помощью электролампы раствора хлорида

Схема контроля для офтальмоаппликаторов типа Р6

¹⁰⁶Ru с активностью от 5 до 15 мКи в пенициллино-

(с вырезом) приведена на рис. 5.

вом флаконе до мокрых солей. К полученному осад-

В состав установки по измерению характери-

ку соли рутения добавляли необходимое количество

стик офтальмоаппликаторов входили:

95%-ного раствора глицерина для получения раство-

- β-спектрометрический комплекс СКС-07П-5 для

ра ¹⁰⁶Ru с объемной активностью 2.0-2.7 мКи/мл.

определения коэффициента вариации распределе-

Соль ¹⁰⁶Ru растворяли в глицерине при встряхива-

ния ¹⁰⁶Ru по рабочей поверхности офтальмоаппли-

нии на шейкере, предположительно с образованием

катора, активности радионуклида в офтальмоап-

раствора хлорида ¹⁰⁶Ru(III, IV). После подготовки

пликаторе и МПД на рабочей поверхности офталь-

поверхности подложки и рабочего раствора ¹⁰⁶Ru

моаппликатора;

подложку устанавливали горизонтально на под-

ставке, вогнутой (рабочей) поверхностью вверх.

- γ-спектрометрический комплекс на основе про-

цессора импульсных сигналов SBS-55 и полупрово-

Подложку заполняли необходимым количеством

дникового германий-литиевого детектора для опре-

рабочего раствора ¹⁰⁶Ru таким образом, чтобы он

деления активности радионуклида в офтальмоап-

смачивал всю вогнутую поверхность подложки.

пликаторе по сопутствующему γ-излучению;

Глицерин постепенно упаривали из подложки с

помощью электролампы, в то время как ¹⁰⁶Ru оста-

- механическое устройство, обеспечивающее уста-

вался на поверхности подложки, замещая серебро,

новку рабочих эталонов и офтальмоаппликаторов

которое переходило в раствор, предположительно

на заданном расстоянии от детекторов излучения в

в виде хлорида серебра. Главное достоинство гли-

диапазоне от 10 до 70 см при определении актив-

церина - высокая температура кипения (290°С),

ности радионуклида в офтальмоаппликаторах и

обеспечивающая достаточно медленное течение

определении средней МПД на рабочей поверхно-

процесса испарения и, тем самым, равномерное

сти офтальмоаппликаторов, сканирование рабочей

нанесение ¹⁰⁶Ru на поверхность. При быстром ис-

поверхности офтальмоаппликаторов при диаметре

парении растворителя непрореагировавший ¹⁰⁶Ru

осматриваемой области не более 3 см.

будет скапливаться в нижней части подложки.

По окончании нанесения ¹⁰⁶Ru подложку промы-

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

вали ацетоном и ее поверхность покрывали слоем

полиуретанового лака путем распыления толщиной

Примеры распределения ¹⁰⁶Ru по рабочей по-

порядка 0.03 мм для защиты слоя рутения от по-

верхности офтальмоаппликатора приведены на

вреждений при обращении с подложкой, особенно

рис. 4 и 5. Коэффициент вариации распределения

в процессе сборки офтальмоаппликатора.

¹⁰⁶Ru по рабочей поверхности офтальмоаппликато-

После того, как подложка была подготовлена,

ра, как правило, не превышал 10%. В этом случае

проводили сборку офтальмоаппликатора в специ-

степень рассеивания данных считается незначи-

альном позиционере. Собранный офтальмоаппли-

тельной [12].

РАДИОХИМИЯ том 64 № 4 2022

400

ШАПОВАЛОВ и др.

Таким образом, при изготовлении офтальмоап-

Hill J., Sealy R., Shackleton D., Stannard C., Korrubel J.,

пликаторов образование прочного и равномерно

Hering E., Loxton C // Br. J. Ophthalmol. 1992. Vol. 76,

распределенного по поверхности подложки слоя

N 1. P. 91-94.

¹⁰⁶Ru достигается путем подготовки поверхности

Kaulich T., Zurheide J., Haug T., Nusslin F.,

подложки (серебрение) для обеспечения однород-

Bamberg M. // Radiother. Oncol. 2005. Vol. 76, N 1.

ности ее поверхности и использования раствора

P. 86-92.

¹⁰⁶Ru в растворителе с высокой температурой кипе-

Нерозин Н.А., Шаповалов В.В., Подсобляев Д.А., Ер-

ния, что позволяет провести восстановление ¹⁰⁶Ru

молов Н.А. Пат. RU 2475875 // Б.И. 2013. № 5.

на положке до начала испарения растворителя.

Нерозин Н.А., Хамьянов С.В., Шаповалов В.В., Ти-

Прочный слой ¹⁰⁶Ru на подложке позволяет обеспе-

мохович В.П., Ермолов Н.А. Патент RU 2467818 //

чить сборку офтальмоаппликатора перед сваркой

Б.И. 2012. № 33.

практически без загрязнений и обеспечивает сохра-

National Nuclear Data Center (NNDC) in Brookhaven

нение характеристик офтальмоаппликатора в про-

National Laboratory [Электронный ресурс]: NuDat

цессе эксплуатации.

(Nuclear structure & decay Data). URL: http://www.

nndc.bnl.gov/nudat2 (дата обращения 26.02 2021).

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

Раздрокина С.П., Громов В.В. // Материаловедение.

2001. № 4. C. 52-54.

Авторы заявляют об отсутствии конфликта ин-

Mielcarski M., Puchalska I. // Nukleonika. 2002. Vol. 47,

тересов.

N 2. P. 83-86.

10. Буркат Г.К. Серебрение, золочение, палладирова-

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

ние, и родирование. Л.: Машиностроение, 1984. 86 с.

11. ГОСТ Р 50629-93. Радиоактивное вещество особого

1. Офтальмоонкология: руководство для врачей / Под

вида. Общие технические требования и методы ис-

ред. А.Ф. Бровкиной. М.: Медицина, 2002. 424 с.

пытаний.

Балаклеец И.И., Борисов Е.Д., Монахов К.С., Сы-

тин В.П., Теплов Ф.П. А.с. СССР № 571143 //

12. https://goszakupkirf.ru/poleznye-stati/219-koeffitsient-

Б.И. 1980. № 3.

variatsii.

РАДИОХИМИЯ том 64 № 4 2022