РАДИОХИМИЯ, 2021, том 63, № 2, с. 160-171

УДК: 543.51+543.525+543.062

ПОСЛЕРЕАКТОРНЫЕ РАДИОХИМИЧЕСКИЕ

ИССЛЕДОВАНИЯ ОТРАБОТАВШЕГО ЯДЕРНОГО

ТОПЛИВА РЕАКТОРА ВВЭР-440

Научно-исследовательский институт атомных реакторов,

433510, Димитровград Ульяновской обл., Западное шоссе, д. 9

* e-mail: momotov@niiar.ru

Получена 19.11.2019, после доработки 20.12.2019, принята к публикации 25.12.2019

Приведены данные разрушающих радиохимических исследований изотопного состава, массового со-

держания и величин выгорания 12 образцов ядерного топлива, облученных в реакторе ВВЭР-440. На

основании полученных экспериментальных данных определены корреляционные зависимости массо-

вого содержания нуклидов от глубины выгорания топлива. Проведен сравнительный анализ получен-

ных результатов с результатами других исследователей.

Ключевые слова: облученное ядерное топливо, ВВЭР-440, радиохимический анализ, кредит выгорания,

хроматографическое разделение элементов, изотопный состав, массовое содержание нуклидов, монитор вы-

горания, величина выгорания ОЯТ, масс-спектрометрия, альфа-, гамма-спектрометрия.

DOI: 10.31857/S003383112102009X

ВВЕДЕНИЕ

тно учесть влияние множества параметров, таких

как время облучения, положение ТВС в активной

Одной из существенных статей затрат совре-

зоне, движение стержней управления защитой

менной ядерной энергетики является обращение

(СУЗ) в течение топливной компании, время вы-

с отработавшим ядерным топливом (ОЯТ) [1].

держки топлива после облучения и др. Для под-

В настоящее время при анализе и обосновании

тверждения правильности используемых методик

ядерной безопасности систем обращения с ОЯТ

расчета, определения систематических и стати-

содержание делящихся материалов в облученном

стических погрешностей необходимо проведение

ядерном топливе приравнивается к их содержанию

верификации расчетных методик и программных

в необлученном образце топлива [2]. В результате

средств путем сравнения результатов расчетов

такого подхода расчетное значение реактивности

системы получается завышенным, что в свою оче-

с экспериментальными данными, полученными

при проведении разрушающего радиохимического

редь приводит к сокращению количества тепловы-

деляющих сборок (ТВС), размещенных в хранили-

анализа ОЯТ.

щах.

Целью данной работы является получение экс-

Для уменьшения консерватизма при обоснова-

периментальных данных по изотопному составу,

нии безопасного размещения ОЯТ в хранилищах

массовому содержанию нуклидов и глубине выго-

и транспортных контейнерах был предложен под-

рания ядерного топлива, облученного в реакторе

ход, учитывающий изменение нуклидного состава

ВВЭР-440, необходимых для верификации расчет-

топлива в процессе выгорания, получивший назва-

ных кодов, применяемых при обосновании безо-

ние «кредит выгорания» [3-9].

пасного размещения ОЯТ в хранилищах и транс-

Расчет нуклидного состава ОЯТ является до-

портных контейнерах, разработке и модификации

вольно сложной задачей, при решении которой не-

экспрессных неразрушающих методов контроля

обходимо для каждой облученной сборки коррек-

выгорания.

160

ПОСЛЕРЕАКТОРНЫЕ Р

АДИОХИМИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ

161

Таблица 1. Характеристики образцов, вырезанных из ТВЭЛов

Координата от нижнего конца топливного

Выгорание по результатам

сердечника, мм

Номер твэла

Номер образца

гамма-сканирования,

МВт⋅сут/кг U_исх

нижняя точка

верхняя точка

59.3

825

836.5

189

53.9

314

326

46.2

185

197

39.4

108

120

124

31.9

165

39.4

107

118

31.6

718

57.6

549

561

53.8

355

366

46.5

196

207

169

39.2

109

120

33.5

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

массы оболочки проводили на весах АХ 205 (Mettler

Toledo) с погрешностью взвешивания ±0.25 мг.

Радиохимическому анализу подверглась тепло-

Растворение образца ОЯТ проводили в 8 моль∙л^-1

выделяющая сборка, содержащая урановое оксид-

HNO₃ при нагревании. Из исходного раствора от-

ное топливо с начальным обогащением по ²³⁵U

бирали аликвоту, разбавляли ее в 100 раз, получая

4.4%, отработавшая в течение шести топливных

рабочий раствор.

циклов на третьем блоке Кольской АЭС.

Проводили выделение фракций U, Pu, Am, Cm,

Для определения изотопного состава и массово-

Cs и суммы редкоземельных элементов (∑РЗЭ) из

го содержания нуклидов из трех твэлов вырезано 12

аликвоты рабочего раствора анионообменным ме-

образцов. Величина выгорания топлива в анализи-

тодом на колонке, заполненной анионитом Dowex

руемых образцах предварительно определена мето-

1×8 [10, 13]. Полученные фракции U и Pu упаривали

дом гамма-сканирования по накоплению нуклида

досуха, измеряли их изотопный состав масс-спек-

¹³⁷Cs. Координаты отбора образцов по длине твэлов

трометрическим методом.

определены с погрешностью ±1 мм. Характеристи-

На второй стадии проводили разделение Cs и

ки образцов, взятых для проведения разрушающего

Am-Cm-∑РЗЭ на колонке с сорбентом на осно-

радиохимического анализа, представлены в табл. 1.

ве Д2ЭГФК [14]. Фракцию Cs и половину объема

Радиохимические исследования образцов об-

фракции Am-Cm-∑РЗЭ упаривали до влажных со-

лученного топлива проводили по схеме, подробно

лей и проводили измерения изотопного состава Cs,

описанной в работах [10-13].

Am, Cm и Nd.

Взвешивание образца проводили в соответствии

На третьей стадии вторую половину фракции

со следующим алгоритмом. Вначале взвешивали

Am-Cm-∑РЗЭ упаривали до влажных солей, рас-

пенал с образцом топлива (m₁). После выгрузки об-

творяли в 0.05 моль∙л^-1 HNO₃ и проводили разде-

разца из пенала определяли массу пустого пенала

ление Sm, Eu, Gd на колонке с катионитом Dowex

(m₂). По завершении растворения топлива оболочку

50×8. Фракции Sm, Eu, Gd упаривали до влажных

твэла извлекали, промывали, высушивали и взве-

солей и передавали на масс-спектрометрические

шивали (m₃). Массу топлива в образце (m) находили

измерения изотопного состава [12].

по разности m = m₁ - (m₂ + m₃). Определение массы

пенала с образцом и пустого пенала проводили на

Количественное определение содержания U, Pu,

весах, установленных внутри защитной камеры, с

Nd, Eu, Sm, Gd проводили, повторяя процедуру их

погрешностью взвешивания ±0.01 г. Определение

выделения в присутствии комплексной метки мето-

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

162

МОМОТОВ и др.

При определении массовых долей ²³⁸Pu, ²⁴¹Am,

Таблица 2. Результаты взвешивания образцов топлива

²⁴²Cm и ²⁴⁴Cm использовали альфа-спектрометрию

Масса

в сочетании с масс-спектрометрическими измере-

Номер

пенала с

пустого

оболочки

топлива

ниями изотопного состава. Массовую долю ¹³⁷Сs

образца

образцом

пенала

(m₃), г

(m), г

измеряли гамма-спектрометрическим методом без

(m₁), г

(m₂), г

химического выделения из исходного раствора

76.41

70.47

1.2649

4.6751

ОЯТ. Содержание Np определяли спектрофотоме-

189

73.97

68.22

1.3082

4.4418

трическим методом после его выделения из раство-

76.41

70.45

1.2919

4.6681

ра ОЯТ [10, 15, 16].

75.17

69.28

1.2752

4.6148

Расчет глубины выгорания топлива проводили

124

75.07

69.02

1.2826

4.7674

с использованием метода тяжелых атомов (МТА)

165

75.86

70.02

1.3120

4.5280

и по накоплению продуктов деления (ПД). В каче-

71.95

66.22

1.3035

4.4265

стве мониторов выгорания использовали накопле-

718

72.37

66.2

1.2999

4.8701

ние ¹⁴⁸Nd и суммарное накопление ¹⁴⁵Nd и ¹⁴⁶Nd

75.57

69.77

1.3128

4.4872

[10, 12].

73.32

67.32

1.2924

4.7076

169

76.6

70.97

1.2975

4.3325

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

72.17

66.25

1.3016

4.6184

Для учета влияния убыли массы оболочки твэ-

ла в процессе растворения ОЯТ на точность опре-

дом изотопного разбавления с масс-спектрометри-

деления массы растворенного топлива проведен

ческим окончанием.

следующий эксперимент. Оболочку, оставшуюся

В состав комплексной метки входили отраслевые

после растворения образца № 76, подвергали до-

стандартные образцы на основе азотнокислых рас-

полнительному растворению с периодическим

творов ²³³U, ²⁴²Pu, изготовленные и аттестованные

определением ее массы. Контрольное растворение

в Радиевом институте им. В. Г. Хлопина, раствор

оболочки твэла проводили в течение 13 ч в тех же

¹⁴⁶Nd получали растворением навески ¹⁴⁶Nd₂О₃ (АО

экспериментальных условиях, что и растворение

«Изотоп») в HNO₃ марки ос.ч. Растворы Sm, Eu и

образца ОЯТ. Время растворения топлива в образ-

Gd готовили путем растворения оксидов элементов

це № 76 составляло 16 ч. Экстраполяцией данных

природного изотопного состава марки х.ч. в HNO₃

по убыли массы оболочки твэла в процессе раство-

марки ос.ч. Для приготовления комплексной метки

рения на нулевое время рассчитывали исходную

использовали весовой пробоотбор, взвешивание

массу оболочки. Полученные данные представле-

аликвот проводили с использованием аналитиче-

ны на рис. 1.

ских весов Mettler Toledo АХ-205.

Видно, что масса оболочки твэла в процессе рас-

творения линейно уменьшается, при этом расчетная

убыль массы за 16 ч растворения ОЯТ составила

1.2752

0.04%. Установленную величину убыли массы вво-

Конец растворения

ОЯТ

дили в качестве поправки при расчете массы обо-

лочки всех проанализированных образцов. Резуль-

1.2748

таты взвешивания образцов с учетом поправочного

коэффициента приведены в табл. 2.

1.2744

Результаты определения изотопного состава и

массового содержания нуклидов в образцах ОЯТ

1.2740

представлены в табл. 3-16, величина выгорания то-

Время растворения, ч

плива представлена в табл. 17. В скобках указаны

значения суммарной абсолютной погрешности в

единицах последнего разряда результата для дове-

Рис. 1. Зависимость массы оболочки твэла от времени

растворения.

рительной вероятности 0.95. Полученные, при про-

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

ПОСЛЕРЕАКТОРНЫЕ Р

АДИОХИМИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ

163

Таблица 3. Изотопный состав урана (мас%)

Таблица 4. Массовое содержание изотопов урана

(кг/т U_исх)

Номер

²³⁴U

²³⁵U

²³⁶U

²³⁸U

Номер

образца

²³⁴U

²³⁵U

²³⁶U

²³⁸U

образца

0.30(3)

5.70(11)

6.70(33)

919.1 (9)

0.030(7)

0.61(1)

0.75(2)

98.61(3)

189

0.020(2)

0.75(2)

0.70(3)

98.53(4)

189

0.19(2)

7.01(6)

6.54(19)

921.0(9)

0.19(2)

10.18(11)

6.31(19)

925.6(10)

0.020(7)

1.08(1)

0.67(2)

98.23(3)

0.050(2)

1.36(2)

0.72(3)

97.87(4)

0.50(5)

12.92(26)

6.80 (34)

930.2(9)

124

0.020(7)

1.73(3)

0.55(2)

97.70(4)

124

0.27(2)

16.59(33)

5.30(27)

936.7(9)

165

0.030(5)

1.47(2)

0.61(1)

97.89(3)

165

0.29(2)

14.00(13)

5.81(17)

932.5(11)

0.030(6)

1.76(3)

0.57(2)

97.64(4)

0.30(3)

16.90(34)

5.50(28)

937.3(9)

718

0.030(5)

0.65(2)

0.73(1)

98.59(3)

718

0.30(3)

6.10(12)

6.80(34)

920.5(9)

0.030(10)

0.72(4)

0.72(2)

98.53(5)

0.28(3)

6.74(7)

6.74(20)

922.6(9)

0.030(4)

1.14(2)

0.67(2)

98.16(4)

0.28(3)

10.81(9)

6.30(19)

927.2(10)

169

0.020(6)

1.35(4)

0.63(2)

98.00(5)

169

0.19(2)

12.86(14)

6.00(18)

933.2(11)

0.020(7)

1.64(2)

0.57(1)

97.77(3)

0.25(2)

15.69(31)

5.50(27)

934.5(9)

Таблица 5. Изотопный состав плутония (мас%)

Номер образца

²³⁸Pu

²³⁹Pu

²⁴⁰Pu

²⁴¹Pu

²⁴²Pu

4.79(9)

49.22(9)

25.59(9)

10.78(8)

9.62(7)

189

4.37(2)

52.54(2)

24.74(2)

10.13(2)

8.22(1)

3.76(9)

54.50(9)

24.83(9)

10.44(8)

6.47(7)

2.71(2)

59.94(2)

22.81(2)

9.70(2)

4.84(1)

124

1.78(7)

64.59(7)

21.94(7)

8.33(4)

3.36(3)

165

2.29(6)

61.30(6)

22.49(5)

9.31(6)

4.61(5)

1.63(4)

65.20(7)

21.58(7)

8.35(5)

3.23(3)

718

5.01(7)

49.92(11)

25.25(11)

10.65(10)

9.17(7)

4.29(8)

54.53(8)

23.57(8)

9.72(5)

7.89(7)

4.07(7)

53.24(11)

26.18(11)

9.49(10)

7.02(7)

169

2.74(8)

60.60(8)

22.56(8)

9.32(6)

4.48(4)

2.16(7)

63.80(7)

21.68(6)

8.68(6)

3.68(2)

Таблица 6. Массовое содержание изотопов плутония (кг/т U_исх)

Номер образца

²³⁸Pu

²³⁹Pu

²⁴⁰Pu

²⁴¹Pu

²⁴²Pu

0.601(60)

6.177(31)

3.212(16)

1.353(7)

1.210(6)

189

0.516(38)

6.200(30)

2.919(14)

1.195(6)

0.971(5)

0.404(35)

5.850(28)

2.665(13)

1.121(6)

0.694(4)

0.277(28)

6.126(30)

2.331(12)

0.991(5)

0.495(2)

124

0.146(15)

5.303(26)

1.801(9)

0.684(3)

0.276(1)

165

0.215(15)

5.744(27)

2.107(11)

0.872(4)

0.432(2)

0.136(14)

5.444(27)

1.802(9)

0.697(4)

0.269(1)

718

0.601(60)

5.990(30)

3.030(15)

1.278(6)

1.100(6)

0.485(45)

6.170(31)

2.667(12)

1.100(5)

0.893(5)

0.455(42)

5.950(30)

2.926(15)

1.060(5)

0.785(4)

169

0.246(16)

5.448(27)

2.028(9)

0.838(4)

0.403(2)

0.197(20)

5.819(30)

1.977(10)

0.792(4)

0.336(2)

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

164

МОМОТОВ и др.

Таблица 7. Изотопный состав америция и кюрия (мас%)

Номер образца

²⁴⁴Cm

²⁴⁵Cm

²⁴⁶Cm

²⁴¹Am

^242mAm

²⁴³Am

88.2 (4)

9.9(3)

1.9(2)

67.7(3)

0.28(1)

32.0(3)

189

89(1)

9(1)

2.0(5)

73(2)

0.30(4)

26.7(15)

90(6)

8(2)

2(6)

79.7(6)

0.50(4)

19.8(3)

92.0(9)

7.5(9)

0.5(4)

84.3(9)

0.5(4)

15.3(9)

124

93.7(9)

5.9(7)

0.39(5)

89.9(2)

0.45(3)

9.66(17)

165

92.0(6)

7.5(5)

0.5(3)

85.5(3)

0.60(11)

13.9(3)

92.6(9)

6.9(7)

0.49(4)

89.9(4)

0.46(6)

9.6(4)

718

88.3(5)

9.9(4)

1.8(3)

69.2(2)

0.30(2)

30.46(18)

90.7(5)

8.8(2)

0.5(4)

72.7(4)

0.30(4)

27.0(4)

90.9(6)

9.0(5)

0.1(2)

78.9(3)

0.30(3)

20.8(3)

169

91.6(3)

7.7(2)

0.7(3)

85.4(3)

0.40(7)

14.2(3)

93.0(5)

6.5(4)

0.5(3)

88.7(2)

0.47(10)

10.81(16)

Таблица 8. Массовое содержание изотопов америция, кюрия, нептуния, гадолиния (кг/т U_исх)

Номер образца²⁴²Cm10⁶

²⁴⁴Cm

²⁴⁵Cm10³²⁴⁶Cm10⁴

²⁴¹Am

242mAm10²

²⁴³Am

²³⁷Np

¹⁵⁵Gd

5.4(3)

0.188(12)

21.1(11)

40.5(20)

0.83(4)

0.34(2)

0.54(3)

1.57(8)

0.011(1)

189

8.0(4)

0.116(6)

11.7(6)

26.1(13)

0.70(3)

0.29(1)

0.30(1)

1.16(6)

0.0110(5)

6.2(3)

0.057(3)

5.1(3)

12.7(6)

0.58(2)

0.36(2)

0.196(8)

1.04(5)

0.0080(1)

7.7(4)

0.028(2)

2.3(1)

1.5(1)

0.64(3)

0.38(2)

0.140(7)

0.68(3)

0.051(5)

124

4.9(3)

0.0082(5)

0.5(1)

0.3(1)

0.40(2)

0.20(1)

0.064(3)

0.51(2)

0.0027(3)

165

5.0(3)

0.020(1)

1.6(1)

1.1(1)

0.52(2)

0.36(2)

0.096(4)

0.85(4)

0.0050(3)

2.50(13)

0.01(5)

0.7(1)

0.5(1)

0.45(2)

0.23(1)

0.064(3)

0.48(2)

0.0040(4)

718

9.4(5)

0.16(8)

17.9(9)

32.6(16)

0.70(4)

0.30(2)

0.35(2)

1.25(6)

0.012(1)

7.8(4)

0.097(5)

9.4(5)

15.3(10)

0.65(3)

0.27(2)

0.250(10)

1.14(6)

0.0104(3)

6.6(3)

0.065(3)

6.4(3)

17.0(10)

0.60(2)

0.23(2)

0.248(9)

1.00(5)

0.0078(1)

169

5.6(3)

0.018(1)

1.5(1)

1.4(1)

0.52(2)

0.24(2)

0.094(4)

0.86(4)

0.0056(4)

5.8(3)

0.011(5)

0.8(1)

0.6(1)

0.53(3)

0.28(2)

0.100(5)

0.665(3)

0.0030(3)

Таблица 9. Изотопный состав неодима (мас%)

Номер образца

¹⁴²Nd

¹⁴³Nd

¹⁴⁴Nd

¹⁴⁵Nd

¹⁴⁶Nd

¹⁴⁸Nd

¹⁵⁰Nd

0.82(1)

16.26(16)

35.34(11)

15.09(10)

18.57(11)

9.24(13)

4.68(5)

189

0.64(1)

18.76(1)

29.69(3)

17.48(1)

19.56(1)

10.10(1)

3.77(1)

0.59(2)

19.07(14)

32.30(10)

15.98(9)

18.39(13)

9.37(17)

4.30(8)

0.51(4)

20.23(19)

32.22(15)

16.61(22)

17.20(18)

8.98(15)

4.25(10)

0.35(2)

21.83(11)

31.15(9)

17.08(11)

16.45(18)

8.88(6)

4.26(3)

124

165

0.43(1)

20.92(2)

27.94(3)

17.10(2)

19.57(2)

10.12(2)

3.92(1)

0.37(2)

21.89(10)

31.11(7)

17.18(8)

16.52(10)

8.83(8)

4.10(7)

0.54(2)

16.49(10)

35.20(8)

15.28(10)

18.58(10)

9.26(7)

4.65(6)

718

0.64(2)

18.52(2)

30.56(2)

16.60(2)

19.40(2)

10.32(2)

3.96(1)

0.64(1)

17.18(1)

35.33(2)

15.38(1)

17.50(1)

9.19(2)

4.78(1)

0.44(1)

20.50(2)

27.65(3)

17.88(2)

20.06(2)

9.81(1)

3.66(1)

169

0.41(4)

21.44(2)

31.40(3)

16.97(2)

16.73(2)

8.90(2)

4.15(3)

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

ПОСЛЕРЕАКТОРНЫЕ Р

АДИОХИМИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ

165

Таблица 10. Массовое содержание изотопов неодима (кг/т U_исх)

Номер образца

¹⁴²Nd10²

¹⁴³Nd

¹⁴⁴Nd

¹⁴⁵Nd

¹⁴⁶Nd

¹⁴⁸Nd

¹⁵⁰Nd

5.06(6)

1.202(1)

2.6123(2)

1.115(1)

1.372(1)

0.683(6)

0.346(3)

189

3.99(3)

1.170(6)

1.8520(2)

1.090(5)

1.220(6)

0.630(3)

0.235(3)

3.31(3)

1.068(5)

1.8098(2)

0.895(4)

1.030(5)

0.525(3)

0.241(3)

2.65(2)

1.052(1)

1.6756(1)

0.8637(8)

0.8944(8)

0.467(4)

0.221(3)

124

1.42(1)

0.8863(8)

1.2663(1)

0.6934(6)

0.6678(6)

0.361(4)

0.173(2)

165

1.91(1)

0.930(4)

1.2424(1)

0.760(4)

0.870(4)

0.450(2)

0.174(2)

1.47(1)

0.8734(8)

1.2402(1)

0.6855(6)

0.6592(6)

0.352(3)

0.163(2)

718

3.90(3)

1.191(1)

2.5431(2)

1.103(1)

1.341(1)

0.669(6)

0.336(4)

3.98(3)

1.150(4)

1.8982(2)

1.030(5)

1.205(6)

0.641(3)

0.246(3)

3.91(3)

1.050(5)

2.1606(2)

0.940(5)

1.070(5)

0.562(3)

0.292(3)

169

2.02(2)

0.940(5)

1.2683(1)

0.820(4)

0.920(5)

0.450(2)

0.168(2)

1.78(1)

0.9305(9)

1.3618(1)

0.7365(7)

0.726(7)

0.386(4)

0.180(2)

Таблица 11. Изотопный состав цезия (мас%)

Таблица 12. Массовое содержание изотопов цезия (кг/т

U_исх)

Номер

¹³³Cs

¹³⁴Cs

¹³⁵Cs

¹³⁷Cs

образца

Номер

¹³³Cs

¹³⁴Cs

¹³⁵Cs

¹³⁷Cs

образца

40.59(7)

0.39(1)

19.93(7)

39.09(10)

1.802(18)

0.0170(2)

0.8848(9)

1.736(8)

189

41.87(7)

0.32(3)

20.90(6)

36.91(10)

189

1.95(6)

0.0150(5)

0.974(28)

1.72(5)

41.14(7)

0.30(1)

21.48(7)

37.08(10)

1.62(5)

0.0120(4)

0.846(25)

1.46 (4)

41.52(7)

0.240(3)

23.09(6)

35.15(10)

1.403(14)

0.0081(1)

0.7804(8)

1.188(8)

124

41.39(14)

0.19(1)

24.19(15)

34.23(20)

124

0.9706(9)

0.0046(1)

0.5673(6)

0.8027(7)

165

41.92(6)

0.210(7)

21.42(6)

36.45(9)

165

1.38(4)

0.0070(2)

0.705(21)

1.20(4)

41.58(7)

0.170(5)

24.45(8)

33.80(10)

1.141(10)

0.0047(1)

0.6712(6)

0.9278(8)

718

40.80(10)

0.390(8)

20.02(9)

38.79(14)

718

2.020(19)

0.0190(2)

0.9910(10)

1.9201(10)

41.95(7)

0.33(1)

20.85(6)

36.87(9)

1.91(6)

0.0150(5)

0.950(29)

1.68(5)

41.87(10)

0.320(8)

20.93(9)

36.88(14)

1.68(5)

0.0120(4)

0.840(25)

1.48(4)

169

42.40(8)

0.250(5)

20.65(8)

36.70(11)

169

1.46(4)

0.0086(3)

0.711(21)

1.26(4)

41.67(8)

0.210(6)

24.01(11)

34.11(11)

1.341(13)

0.0068(4)

0.7724(7)

1.097(7)

Таблица 13. Изотопный состав самария (мас%)

Номер образца

¹⁴⁷Sm

¹⁴⁸Sm

¹⁴⁹Sm

¹⁵⁰Sm

¹⁵¹Sm

¹⁵²Sm

¹⁵⁴Sm

22.75(18)

25.39(15)

0.74(3)

32.15(17)

1.04(4)

10.83(17)

7.10(10)

189

23.26(11)

26.68(14)

0.31(2)

30.90(22)

1.29(3)

11.75(9)

5.81(4)

27.39(9)

20.86(7)

0.44(1)

34.76(8)

1.86(1)

10.49(5)

4.20(2)

29.98(11)

18.73(6)

0.61(1)

30.13(6)

4.11(8)

11.77(3)

4.67(2)

124

35.58(14)

15.64(9)

0.77(2)

29.20(25)

1.37(2)

13.13(15)

4.31(7)

165

35.10(26)

18.02(45)

0.61(3)

32.99(24)

1.10(3)

8.97(24)

3.21(6)

35.78(18)

15.87(15)

0.55(3)

29.71(17)

1.47(4)

12.66(17)

3.96(10)

718

24.86(12)

25.43(5)

0.21(1)

33.67(5)

1.09(2)

9.99(6)

4.75(5)

27.40(15)

17.66(11)

0.26(2)

35.32(10)

2.29(2)

11.64(11)

5.43(8)

30.03(56)

17.00(42)

0.47(10)

38.21(61)

1.33(13)

9.17(23)

3.79(10)

169

31.28(99)

16.25(51)

0.54(11)

37.04(85)

1.30(18)

9.78(45)

3.81(28)

34.25(15)

17.09(7)

0.36(1)

30.48(10)

1.55(5)

12.22(7)

4.05(15)

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

166

МОМОТОВ и др.

Таблица 14. Массовое содержание изотопов самария (кг/т U_исх)

Номер образца

¹⁴⁷Sm

¹⁴⁸Sm

¹⁴⁹Sm

¹⁵⁰Sm

¹⁵¹Sm

¹⁵²Sm

¹⁵⁴Sm

0.274(5)

0.306(5)

0.0089(3)

0.3871(9)

0.0125(4)

0.130(2)

0.0855(4)

189

0.380(8)

0.436(5)

0.0050(1)

0.505(10)

0.0210(4)

0.192(4)

0.0949(4)

0.457(9)

0.348(4)

0.0074(2)

0.580(11)

0.0200(4)

0.175(4)

0.0701(3)

0.363(7)

0.227(3)

0.0074(2)

0.365(7)

0.0497(1)

0.142(3)

0.0565(3)

124

0.391(8)

0.172(3)

0.0085(2)

0.321(6)

0.0150(3)

0.144(3)

0.0474(3)

165

0.415(8)

0.213(4)

0.0072(1)

0.390(8)

0.0130(3)

0.106(2)

0.0380(2)

0.390(8)

0.173(3)

0.0060(2)

0.324(7)

0.0160(3)

0.138(3)

0.0432(3)

718

0.118(2)

0.121(3)

0.0010(3)

0.160(3)

0.0052(1)

0.148(1)

0.0225(2)

0.419(7)

0.270(4)

0.0040(1)

0.540(10)

0.0190(4)

0.178(4)

0.0830(4)

0.452(9)

0.256(4)

0.0070(1)

0.575(11)

0.0160(3)

0.138(3)

0.0570(3)

169

0.435(8)

0.226(4)

0.0075(2)

0.515(10)

0.0150(3)

0.136(3)

0.0530(3)

0.228(5)

0.114(3)

0.0029(1)

0.248(5)

0.0126(3)

0.099(2)

0.0270(2)

Таблица 15. Изотопный состав европия (мас%)

Таблица 16. Массовое содержание изотопов европия

(кг/т U_исх)

Номер

¹⁵¹Eu

¹⁵³Eu

¹⁵⁴Eu

¹⁵⁵Eu

Номер

образца

¹⁵¹Eu

¹⁵³Eu

¹⁵⁴Eu

¹⁵⁵Eu

образца

0.74(4)

85.51(8)

11.62(7)

2.13(4)

0.0013 (1)

0.145 (3)

0.0198(10)

0.00362(18)

189

0.63(1)

83.29(6)

13.42(5)

2.66(2)

189

0.0014(1)

0.185(4)

0.0298(12)

0.0059(2)

1.18(2)

85.83(2)

11.10(3)

1.89(1)

0.0032(1)

0.232(5)

0.0300(10)

0.0051(2)

9.23(17)

80.37(20)

9.0(2)

1.42(10)

0.0260(13)

0.225 (5)

0.0251(13)

0.00398(20)

124

3.89(15)

85.2(3)

9.03(16)

1.93(2)

124

0.0050 (3)

0.110(2)

0.0117(6)

0.00249(13)

165

1.86(5)

86.13(15)

10.25(17)

1.76(7)

165

0.0042(1)

0.195(4)

0.0232(9)

0.0040(2)

7.7(3)

82.2(4)

8.1(3)

1.96(12)

0.0120 (6)

0.127 (3)

0.0126(6)

0.00304(15)

718

1.75(7)

84.70(13)

11.29(13)

2.26(4)

718

0.0011(1)

0.053 (1)

0.00700(4)

0.00140(7)

0.84(5)

83.68(20)

12.97(8)

2.51(19)

0.0020(1)

0.200(4)

0.0310(12)

0.0060(2)

1.08(8)

86.18(15)

10.95(12)

1.79(7)

0.0030(1)

0.240(5)

0.0305(12)

0.0050(2)

169

1.61(2)

86.41(25)

10.37(8)

1.61(2)

169

0.0040(1)

0.215(4)

0.0258(10)

0.0040(2)

3.43(8)

86.02(17)

8.94(9)

1.61(9)

0.0050(3)

0.125(3)

0.0130(7)

0.00233(12)

Таблица 17. Выгорание топлива (кг/т U_исх)

Выгорание, кг/т U_исх

Поток

Номер

Флюенс,

МТА

ПД

нейтронов,

образца

10²¹ см^-2

²³⁵U

²³⁸U

²³⁹Pu

²⁴¹Pu

суммарное выгорание

145+146Nd

¹⁴⁸Nd

10¹³ см^-2·с^-1

30.70

6.80

16.70

3.00

57.20

56.50

56.60

3.58

2.21

189

29.90

6.10

13.40

2.25

51.65

51.50

51.62

3.24

2.00

27.00

5.60

13.00

1.90

47.50

47.60

47.40

2.60

1.60

23.30

4.60

9.60

1.20

38.70

36.50

36.10

2.12

1.31

124

21.40

3.90

4.10

4.20

33.60

35.10

34.10

1.69

1.04

165

23.70

4.35

8.20

1.00

37.25

38.80

39.90

2.01

1.24

20.90

3.70

6.50

0.60

31.70

33.30

32.90

1.67

1.03

718

30.50

6.60

16.10

2.80

56.00

56.30

3.47

2.14

30.00

5.75

11.40

1.90

49.05

49.30

49.90

3.31

2.04

26.40

5.80

14.70

2.20

49.10

49.00

50.10

2.48

1.53

169

24.70

4.50

8.10

1.00

38.30

40.70

40.40

2.17

1.34

22.40

4.00

7.40

0.80

34.60

35.40

35.90

1.96

1.21

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

ПОСЛЕРЕАКТОРНЫЕ Р

АДИОХИМИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ

167

Таблица 18. Начальное обогащение по ²³⁵U образцов

1

2

ОЯТ

3

4

Начальное со-

Номер

5

держание ²³⁵U в

6

Работа

корреляционной

7

образце топлива,

зависимости

Данная работа

4.4

[12]

3.6

Образец SF-98

3.4

[17]

Образец SF-99

3.9

Выгорание топлива кг/т U

[17]

исх

[18]

Рис.

2. Зависимость содержания

²³⁵U от глубины

выгорания топлива (здесь и на рис. 3-25: источник

[19]

4.0

данных см. табл. 18).

[20]

3.6

950

910

1

2

3

4

870

4

5

6

7

830

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 3. Зависимость содержания ²³⁶U от глубины вы-

Рис. 4. Зависимость содержания ²³⁸U от глубины выго-

горания топлива.

рания топлива.

7.0

1

0.6

2

3

6.0

4

5

0.4

6

1

7

5.0

2

3

4

0.2

5

4.0

6

7

3.0

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 5. Зависимость содержания ²³⁸Pu от глубины выго-

Рис. 6. Зависимость содержания ²³⁹Pu от глубины выго-

рания топлива.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

168

МОМОТОВ и др.

1

2

3

1.6

4

5

6

7

1

1.2

2

3

4

5

0.8

6

7

0.4

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 7. Зависимость содержания ²⁴⁰Pu от глубины вы-

Рис. 8. Зависимость содержания ²⁴¹Pu от глубины выго-

горания топлива.

рания топлива.

1.4

0.06

1

2

3

4

5

0.04

6

7

0.6

0.02

0.2

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Выгорание топлива, кг/т U

исх

Рис. 9. Зависимость содержания ²⁴²Pu от глубины вы-

Рис. 10. Зависимость содержания ¹⁴²Nd от глубины вы-

горания топлива.

2.8

1.2

1

2

3

2.2

3

4

5

6

7

1.6

0.8

1.0

0.6

0.4

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 11. Зависимость содержания ¹⁴³Nd от глубины вы-

Рис. 12. Зависимость содержания ¹⁴⁴Nd от глубины вы-

горания топлива.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

ПОСЛЕРЕАКТОРНЫЕ Р

АДИОХИМИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ

169

1.2

1.4

1

1.2

2

3

4

5

0.8

0.6

0.4

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 13. Зависимость содержания ¹⁴⁵Nd от глубины вы-

Рис. 14. Зависимость содержания ¹⁴⁶Nd от глубины вы-

горания топлива.

0.7

1

0.5

1

2

0.6

3

4

5

0.4

5

0.5

6

0.3

0.4

0.3

0.2

0.1

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 15. Зависимость содержания ¹⁴⁸Nd от глубины вы-

Рис. 16. Зависимость содержания ¹⁵⁰Nd от глубины вы-

горания топлива.

1

1.6

2

0.8

1

3

2

4

3

1.2

5

4

0.6

6

5

6

0.8

0.4

0.2

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 17. Зависимость содержания ²³⁷Np от глубины вы-

Рис. 18. Зависимость содержания ²⁴¹Аm от глубины вы-

горания топлива.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

170

МОМОТОВ и др.

0.6

0.25

1

0.5

2

0.2

2

3

0.4

4

5

0.15

6

0.3

7

0.1

0.2

0.05

0.1

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 19. Зависимость содержания ²⁴³Аm от глубины вы-

Рис. 20. Зависимость содержания ²⁴⁴Cm от глубины вы-

горания топлива.

0.025

0.005

1

0.020

2

0.004

2

3

3

4

0.015

0.003

0.010

0.002

0.005

0.001

0.000

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 21. Зависимость содержания ²⁴⁵Cm от глубины вы-

Рис. 22. Зависимость содержания ²⁴⁶Cm от глубины вы-

горания топлива.

1.2

1

1.9

1

2

3

1.7

3

4

0.8

5

1.5

6

0.6

1.3

0.4

1.1

0.2

0.9

0.7

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Рис. 23. Зависимость содержания ¹³⁵Cs от глубины вы-

Рис. 24. Зависимость содержания ¹³⁷Cs от глубины вы-

горания топлива.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

ПОСЛЕРЕАКТОРНЫЕ Р

АДИОХИМИЧЕСКИЕ ИССЛЕДОВАНИЯ

171

атоминформ, 2001. 128 с.

0.25

1

2. Аникин А.Ю., Курындин А.В., Курындина Л.А.,

2

Строганов А.А. // Ядерн. и радиац. безопасность.

3

0.2

4

2009. № 3. С. 38-43.

5

6

3. Внуков В.С., Куликов В.И., Чкуасели Л.И. // Изв. ву-

0.15

зов. Ядерн. энергетика. 2015. № 2. С. 108-116.

4. Wolf S.F., Bowers D. L, Cunnane J.C. // J. Radioanal

0.1

Nucl. Chem. 2005. Vol. 263, N 3. P. 581-586.

0.05

5. Guoshun Y., Chunming Z., Xinyi P. // Procedia Eng.

2012. Vol. 43. P. 297-301.

6. Kanda K. // Nucl. Eng. 1994. Vol. 40. N 3. P. 9-10.

7. Advances in Application of Burnup Credit to Enhance

Выгорание топлива, кг/т U_исх

Spent Fuel Transportation, Storage, Reprocessing

and Disposition: Proc. Technical Committee Meet.

Рис. 25. Зависимость содержания ¹³⁷Cs от глубины вы-

горания топлива.

Held in London, Aug. 29-Sept. 2, 2005: IAEA-TEC-

DOC-1547. May 2007.

ведении радиохимических исследований данные

8. Neuber J.C. // Workshop on Criticality Safety/Burnup

по массовому содержанию нуклидов в ОЯТ пред-

Credit (BUC) in Spent Fuel Handling and Storage.

ставлены в виде корреляционных зависимостей

Prague: State Office for Nuclear Safety, March 19-23,

от глубины выгорания топлива (рис. 2-25). Для

2007.

сравнения приведены корреляционные зависимо-

9. Barkauskas V., Plukiene R., Plukis A. // Nucl. Eng. Des.

сти, полученные по результатам других исследо-

2016. Vol. 307. P. 197-204.

ваний. Все образцы ОЯТ, взятые для сравнения,

10. Ерин Е.А., Момотов В.Н., Волков А.Ю. и др.// Ради-

представляют собой урановое оксидное топливо,

охимия. 2017. T. 59, № 4. C. 325-330.

облученное в водо-водяном реакторе. Начальное

11. Момотов В.Н, Ерин Е.А., Волков А.Ю. // Радиохи-

обогащение по ²³⁵U образцов топлива, взятых для

мия. 2019. T. 61, № 5. C. 415-419.

сравнения, ссылки на источники и номера корре-

12. Момотов В.Н, Ерин Е.А., Волков А.Ю. Куприянов

ляционных зависимостей представлены в табл. 18.

В.Н. //Радиохимия, 2020. том 62, № 5. С. 428-437

Корреляционные зависимости накопления ну-

13. Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю. // Тез. докл.

клидов U, Pu, Nd, Am, Cm, Cs и Sm от величины

IX Рос. конф. с международным участием «Радио-

химия 2018». СПб., 17-21 сентября 2018 г. С. 188.

выгорания топлива согласуются в пределах одного

14. Ерин Е.А., Момотов В.Н., Баранов А.А., Нагайцева

порядка, что является убедительным доказатель-

Л.В., Коновалова Ю.С., Галина Ю.А. // Радиохимия.

ством правильности результатов, полученных в

2017. Т. 59, № 1. С. 53-58.

настоящей работе, и отсутствия грубых промахов.

15. Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю. Патент RU

Представленный массив объединенных экспе-

2647837. Заявл. 22.02.2017. Опубл. 19.03.2018.

риментальных данных может быть использован

16. Момотов В.Н., Ерин Е.А., Волков А.Ю. // Радиохи-

для повышения точности расчетных программ,

мия. 2019. Т. 61, № 4. С. 339-343.

экспрессных неразрушающих методик анализа

17. .Mertyurek U., Francis M.W., Gauld I.C., Analysis

облученного ядерного топлива, обоснования безо-

of BWR Spent Nuclear Fuel Isotopic Compositions

пасности хранения и транспортировки ОЯТ.

for Safety Studies: ORNL/TM-2010/286. Dec. 2010.

103 р.

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

18. Grady-Raap M.C., Talbert R.J. Compilation of Radio-

Авторы заявляют об отсутствии конфликта

chemical Analyses of Spent Nuclear Fuel Samples:

интересов.

PNNL-13677. Sept. 2001. 38 р.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

19. Wolf S.F., Bowers D.L., Cunnane J.C. // J. Radioanal.

Nucl. Chem. 2005. Vol. 263, N 3. P. 581-586.

1. Гордеев Б.К. Введение в экономику ядерного то-

20. Макарова Т.П., Бибичев Б.А., Домкин В.Д. // Радио-

пливного цикла атомной энергетики. М.: ЦНИИ

химия. 2008. T. 50, № 4. C. 361-370.

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021