РАДИОХИМИЯ, 2021, том 63, № 2, с. 142-148

УДК 539.15 + 546.36 + 138-54

ОЧИСТКА ГАЗОВОЙ СРЕДЫ ОТ РАДИОАЭРОЗОЛЕЙ

CsOH И Cs₂MoO₄, МЕЧЕННЫХ ЦЕЗИЕМ-137

Институт физической химии и электрохимии им. А. Н. Фрумкина РАН,

119071, Москва, Ленинский пр., д. 31, корп. 4

*e-mail: kulyukhin@ipc.rssi.ru

Получена 21.10.2019, после доработки 04.03.2020, принята к публикации 11.03.2020

Исследован процесс очистки газовой фазы от радиоаэрозолей CsOH и Cs₂MoO₄, меченных цезием-137

(далее - ¹³⁷CsOH и ¹³⁷Cs₂MoO₄), с использованием установки, содержащей элементы скруббера с по-

гружным слоем и спиральный фильтрующий элемент. В качестве погружного слоя использовали воду,

базальтовую вату с диаметром волокон 2.0 мкм, перлит, смесь перлита с Ca(OH)₂. Показано, что данная

установка позволяет проводить очистку газового потока от радиоаэрозолей ¹³⁷CsOH и ¹³⁷Cs₂MoO₄ с

эффективностью более 99%.

Ключевые слова: цезий-137, аэрозоли, очистка газовой фазы

DOI: 10.31857/S0033831121020076

В процессе работы АЭС в тепловыделяющих

поведение радиоаэрозолей ¹³⁷Cs¹³¹I, образующихся

элементах (твэлах) накапливаются различные про-

при испарении CsI с платинового нагревателя в га-

дукты деления, одним из которых является радио-

зовую фазу аргона или воздуха, в процессе их лока-

нуклид цезия. Диффундируя по дислокациям облу-

лизации водными растворами и различными филь-

ченного ядерного топлива (ОЯТ), радионуклид Cs

трующими материалами (фильтр на основе ткани

накапливается на границе раздела ОЯТ и оболоч-

Петрянова (далее фильтр Петрянова), бумажный

ки твэла в виде различных соединений (CsI, Cs₂O,

фильтр «белая лента», металлический мембран-

Cs₂MoO₄ и др.) [1]. При аварийной ситуации, свя-

ный фильтр TRUMEM). Изучена зависимость сте-

занной с расплавлением активной зоны, в резуль-

пени локализации радиоаэрозолей ¹³⁷Cs¹³¹I от раз-

тате разрушения циркониевой оболочки твэлов

личных факторов (количество сублимированного

происходит выход продуктов деления в газовую

¹³⁷Cs¹³¹I, количество барботеров в системе, размер

фазу. Продукты деления поступают в атмосферу

сопла в системе барботирования, скорость газово-

защитной оболочки АЭС (контайнмент) в виде как

го потока). Получены данные по эффективности

газообразных соединений, так и аэрозолей. Соеди-

локализации радиоаэрозолей ¹³⁷Cs¹³¹I 10-слойным

нения Cs, в том числе Cs₂O и Cs₂MoO₄, переходят

пакетом фильтров Петрянова из газового потока в

во внутреннее пространство контайнмента в виде

отсутствие и в присутствии системы барботирова-

аэрозолей. Под действием паровоздушной среды

ния. Установлено, что при линейной скорости по-

радиоактивные аэрозоли Cs₂O трансформируются

тока 2-3 см/с на 10-слойном пакете фильтров Пе-

в радиоаэрозоли CsOH. Формирование аэрозолей и

трянова общей толщиной 3 см поглощается около

дальнейшие процессы их роста протекают по меха-

97% от общего количества ¹³⁷Cs¹³¹I, возогнанного с

низмам, ранее описанным для радиоаэрозолей CsI

Pt нагревателя. Показано, что система барботирова-

[2].

ния не влияет на эффективность локализации ради-

В работах [3-6] исследованы процессы локали-

оаэрозолей ¹³⁷Cs¹³¹I фильтрами Петрянова, а только

зации радиоаэрозолей ¹³⁷Cs¹³¹I на различных филь-

способствует снижению аэрозольной нагрузки на

трующих материалах. В работе [3] исследовано

данные фильтры.

142

ОЧИСТКА ГАЗОВОЙ СРЕДЫ

143

Следует отметить, что количество данных о ло-

кализации радиоаэрозолей CsOH и Cs₂MoO₄, об-

разующихся при их испарении с металлической

поверхности в атмосферу воздуха, крайне огра-

ничено. Изучение данных процессов и составило

цель работы.

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ

В работе использован радионуклид ¹³⁷Cs без но-

К вакуумному

сителя, поставляемый ОАО «Изотоп» в виде раство-

насосу

ра ¹³⁷CsNO₃. Препараты, меченные ¹³⁷Cs, готовили

путем смешивания растворов CsOH и Cs₂MoO₄ с

раствором ¹³⁷CsNO₃ (концентрация 20 мг/мл) с по-

следующей кристаллизацией ¹³⁷CsOH и ¹³⁷Cs₂MoO₄

Схема экспериментальной установки. 1 - стеклянный

(удельная активность порядка 10²-10³ Бк/мг). Ак-

реактор; 2 - спиральный фильтрующий элемент (СФЭ);

тивность ¹³⁷Cs измеряли методом гамма-спектроме-

3 - генератор радиоаэрозолей; 4 - камера формирования

трии с помощью Ge-Li детекторов на многоканаль-

аэрозолей; 5 - фильтр на основе ткани Петрянова; 6 -

ном анализаторе. Радионуклид ¹³⁷Cs использовали

металлический мембранный фильтр марки TRUMEM;

в работе как радиоактивную метку для весовых ко-

7 - базальтовая вата; 8 - вода, перлит, смесь перлита и

Ca(OH)₂; 9 - кран.

личеств различных форм неактивного цезия. В свя-

зи с этим обозначения ¹³⁷CsOH и ¹³⁷Cs₂MoO₄отно-

сятся к меченым соединениям, а не к соединениям

чистого радионуклида ¹³⁷Cs.

в нижнюю часть внутреннего сосуда реактора (1)

Молибдат цезия Cs₂MoO₄ и гидроксид кальция

помещали 3 слоя базальтовой ваты толщиною 1 см

Ca(OH)₂ были марки х.ч. Гидроксид цезия CsOH

каждый (7), а в нижнюю часть внешнего сосуда ре-

получали по методике, представленной в работе

актора (1) помещали либо 50 мл H₂O, либо 50 мл

[7]. Перлит, использованный в работе, был мар-

порошкообразного перлита, либо 50 мл смеси по-

ки М150 с размером гранул 0.16-0.5 мкм (ГОСТ

рошкообразных Ca(OH)₂ и перлита в объемном от-

10832-2009).

ношении 1 : 1 (8).

Для изучения очистки газовой среды от радиоаэ-

В нижней части внешнего сосуда реактора (1)

розолей¹³⁷CsOH и ¹³⁷Cs₂MoO₄ в работе использова-

имеется кран (9) для удаления порошковой или

ли установку, схема которой приведена на рисунке.

водной фазы из реактора. Конструкция реактора

Установка состояла из стеклянного реактора (1),

разборная и позволяет извлекать СФЭ (2), а также

спирального фильтрующего элемента (СФЭ) (2),

базальтовую вату из внутреннего сосуда реактора.

платинового генератора радиоаэрозолей (3), камеры

В работе использовали базальтовую вату с ди-

формирования аэрозолей (4), фильтра (5) на основе

аметром волокон 2.0  1.5 мкм, мембранный ме-

ткани Петрянова (ФП) и металлического мембран-

таллический фильтр марки TRUMEM с порами

ного фильтра марки TRUMEM (МФ) (6).

3.0 мкм, а также спиральный фильтрующий эле-

Генератор аэрозолей представлял собой плати-

мент (СФЭ), имеющий фильтрующие зазоры, рав-

новый нагреватель, который подсоединяли к акку-

ные ~10 мкм [8].

мулятору на 12 В. Силу тока, подаваемого на нагре-

Эксперимент проводили следующим образом.

ватель, регулировали реостатом.

Устанавливали СФЭ во внутреннем сосуде реак-

Стеклянный реактор (1) состоял из двух сосу-

тора, а также вносили все необходимые вещества

дов - внешнего и внутреннего. Во внутреннем со-

во внешний и внутренний сосуды реактора. Под-

суде размещали СФЭ. В некоторых экспериментах

соединяли к реактору систему фильтров. Затем

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

144

КУЛЕМИН и др.

Таблица 1. Распределение ¹³⁷Cs по различным частям установки в процессе пропускания газового потока, содер-

жащего радиоаэрозоли ¹³⁷CsOH (V = 1 л/мин)*

Содержание ¹³⁷Cs, %

№

Количество

базальтовая вата

стенки

эксп.

¹³⁷CsOH, мг

вещество в реакторе

СФЭ

ФП

МФ

реактора

1-й слой

2-й слой

3-й слой

34.1

0.9

46.9

18.1

49.5

5.9 (50 мл воды)

4.6

34.7

5.3

33.8

31.6 (6.9 г перлита)

2.9

17.0

14.7

62.9 (16.8 г смеси

36.2

0.6

0.1

0.2

Ca(OH)

+ перлит)

33.9

65.0

0.4

0.1

0.4

0.1

52.9

43.7 (50 мл воды)

0.9

0.8

0.3

0.2

0.3

79.4

20.3

0.1

<0.02

15.5

84.1 (50 мл воды)

0.2

0.1

<0.02

* V - расход газовой фазы, л/мин; ФП - фильтр Петрянова; МФ - металлический мембранный фильтр; СФЭ - спиральный филь-

трующий элемент. То же в табл. 2, 3

необходимое количество соли Cs, меченной ¹³⁷Cs,

чески на 180°. При входе во внутренний сосуд ре-

помещали на платиновый генератор аэрозолей (3),

актора газовый поток проходил через базальтовую

который затем устанавливали в камере формирова-

вату, расположенную в нижней полости внутренне-

ния радиоаэрозолей (4). Подсоединяли камеру фор-

го сосуда, и, пройдя через нее, поступал на СФЭ.

мирования радиоаэрозолей к реактору (1). После

На СФЭ проходила фильтрация газового потока от

сборки системы включали форвакуумный насос и

радиоаэрозолей ¹³⁷Cs, после чего он поступал в си-

устанавливали расход воздуха 0.8-1 л/мин. Затем с

стему фильтров.

помощью реостата доводили температуру платино-

вого генератора радиоаэрозолей (3) до температуры

РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ

1073-1273 K. Выдерживали его при данной темпе-

ратуре в течение 20 с и выключали нагрев. После

В табл. 1 приведены данные по содержанию ра-

выключения нагрева в течение 20 мин продолжали

дионуклида ¹³⁷Cs в различных фракциях в экспери-

осуществлять откачку воздуха из системы с помо-

ментах с ¹³⁷CsOH.

щью форвакуумного насоса. По окончании откачки

При испарении 3.0 мг ¹³⁷CsOH в реакторе при

проводили демонтаж установки. Удаляли водную

отсутствии воды и других каких-либо веществ или

или порошкообразную фазы из нижней полости

материалов, за исключением СФЭ, на стенках со-

внешнего сосуда реактора через кран (9), а также

судов реактора фиксируется 34.1% ¹³⁷Cs (здесь и

базальтовую вату из внутреннего сосуда реактора.

далее - проценты от общего количества цезия, взя-

После этого стенки внешнего и внутреннего сосуда

того в эксперимент) (эксп. 1, табл. 1). На СФЭ ло-

реактора, так же как и СФЭ, промывали водой. В

кализации радиоаэрозолей ¹³⁷CsOH практически не

каждой полученной фракции определяли содержа-

происходит (менее 1%). В то же время на фильтре

ние радионуклида ¹³⁷Cs методом гамма-спектроме-

Петрянова и металлическом фильтре локализуется

трии. Точность измерения 10%.

соответственно 46.9 и 18.1% ¹³⁷Cs.

В ходе эксперимента радиоаэрозоли, сформиро-

Введение в реактор помимо СФЭ воды и других

вавшиеся в камере (4), сначала поступали во внеш-

каких-либо веществ или материалов приводит к за-

ний сосуд реактора, где они, пройдя через слой

метному перераспределению содержания ¹³⁷Cs по

воды или порошкообразного вещества в нижней

различным фракциям.

полости внешнего сосуда реактора, направлялись

Так, введение в нижнюю полость внешнего со-

во внутренний сосуд реактора. При этом газовый

поток менял направление своего движения практи-

суда реактора воды, порошкообразного перлита или

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

ОЧИСТКА ГАЗОВОЙ СРЕДЫ

145

его смеси с порошкообразным Ca(OH)₂ приводит к

фильтре составляет 34.6%, в то время как в экспе-

снижению содержания ¹³⁷Cs на фильтрах. Так, при

рименте со смесью перлита и Ca(OH)₂ аналогичная

введении

50 мл H₂O увеличивается содержание

величина равняется всего 0.9%.

¹³⁷Cs как на стенках реактора, так и на СФЭ (эксп. 2,

Таким образом, введение воды или порошко-

табл. 1). Полученный эффект, по-видимому, связан

образных материалов, особенно Ca(OH)₂, позволя-

с тем, что при прохождении газового потока через

ет увеличить степень локализации радиоаэрозолей

воду происходит образование аэрозолей воды, ко-

¹³⁷CsOH.

торые служат коллекторами аэрозолей 137CsOH.

Для создания усиленной системы фильтрации

В дальнейшем происходит образование достаточ-

в нижнюю полость внутреннего сосуда реактора

но крупных водных аэрозолей, содержащих ¹³⁷Cs.

была дополнительно введена базальтовая вата.

Укрупненные водные аэрозоли в заметной степени

Введение трех слоев базальтовой ваты в ниж-

осаждаются на стенках реактора и задерживают-

нюю полость внутреннего сосуда реактора прак-

ся на поверхности СФЭ при фильтрации газового

тически не сказывается на степени осаждения ра-

потока. Как видно из табл. 1, в присутствии воды

диоаэрозолей ¹³⁷CsOH на стенках реактора, однако

количество ¹³⁷Cs на стенках реактора увеличилось

заметным образом снижает нагрузку на фильтры.

с 34.1 до 49.5%, а на СФЭ - с 0.9 до 4.6%

Как видно из табл. 1, при испарении 3.0 мг ¹³⁷CsOH

(эксп. 1 и 2).

степень фиксации ¹³⁷Cs на стенках реактора практи-

Следует отметить, что при барботировании га-

чески не изменяется и составляет ~33.9% (эксп. 5).

зового потока через слой воды крупные частицы

В то же время использование базальтовой ваты по-

¹³⁷CsOH достаточно быстро и хорошо растворяются

зволяет локализовать ~65.5% ¹³⁷Cs. При этом более

в воде. В то же время частицы ¹³⁷CsOH нанометро-

99% ¹³⁷Cs локализуется на первом слое базальтовой

вого размера из-за своей относительной гидрофоб-

ваты. На СФЭ, а также фильтре Петрянова и метал-

ности практически не растворяются в водной фазе и

лическом фильтре количество ¹³⁷Cs заметно умень-

способны пройти через нее без какой-либо задержки

шилось, причем если на СФЭ количество ¹³⁷Cs

[3]. Поскольку СФЭ малоэффективен для локализа-

уменьшилось в ~2 раза, то на фильтре Петрянова и

ции наноаэрозолей из газового потока, на фильтрах

металлическом фильтре количество ¹³⁷Cs уменьши-

наблюдается присутствие радионуклида ¹³⁷Cs. Так,

лось соответственно в ~470 и ~180 раз (эксп. 1 и 5,

несмотря на то что в воде поглощено всего 5.9%

табл. 1).

¹³⁷Cs, количество ¹³⁷Cs на фильтре Петрянова и ме-

таллическом фильтре уменьшилось и составляет со-

Как видно из табл. 1, степень осаждения ради-

ответственно 34.7 и 5.3% (эксп. 2, табл. 1).

оаэрозолей ¹³⁷CsOH на стенках реактора сильно

зависит от количества ¹³⁷CsOH, взятого в экспери-

При замене воды на порошкообразный перлит

мент. Так, при испарении 3.0 и 30.0 мг ¹³⁷CsOH на

или его смесь с Ca(OH)₂ количество ¹³⁷Cs, локали-

стенках реактора фиксируется соответственно 34.1

зованное на стенках реактора, остается практиче-

и 79.4% ¹³⁷Cs (эксп. 5 и 7, табл. 1). Из-за увеличе-

ски постоянным и находится в диапазоне (33.8-

ния количества ¹³⁷Cs, локализованного на стенках

36.2)%. Как видно из табл. 1, на порошкообразных

материалах локализовано 31.6 (перлит) и 62.9%

реактора, заметно снижается количество ¹³⁷Cs, ло-

[смесь перлита и Ca(OH)₂] ¹³⁷Cs. Заметное погло-

кализованного на базальтовой вате и фильтрах. Так,

щение аэрозолей¹³⁷Cs на порошкообразных мате-

при испарении 30.0 мг ¹³⁷CsOH количество ¹³⁷Cs,

риалах, по-видимому, связано с тем, что в отличие

локализованного на базальтовой вате, уменьшилось

от воды сыпучие материалы имеют сильноразви-

в 3.2 раза и составляет 20.3%. При испарении

тую поверхность. Кроме того, ¹³⁷CsOH, по-видимо-

30.0 мг

¹³⁷CsOH также уменьшилось количество

му, имеет высокое химическое сродство к Ca(OH)₂.

¹³⁷Cs на СФЭ, фильтре Петрянова и металличе-

В результате заметного поглощения ¹³⁷Cs на по-

ском фильтре. Как видно из табл. 1, при испарении

рошкообразных материалах заметно снижается сте-

30.0 мг ¹³⁷CsOH количество ¹³⁷Cs на СФЭ, фильтре

пень локализации на фильтрах (эксп. 3 и 4). В экс-

Петрянова и металлическом фильтре уменьшилось

перименте с перлитом общая степень локализации

в 6 раз по сравнению с данными эксперимента, в

¹³⁷Cs на СФЭ, фильтре Петрянова и металлическом

котором испаряли 3.0 мг ¹³⁷CsOH (эксп. 5 и 7).

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

146

КУЛЕМИН и др.

Таблица 2. Распределение ¹³⁷Cs по различным частям установки в процессе пропускания газового потока, содержа-

щего радиоаэрозоли ¹³⁷Cs₂MoO₄ (V = 1 л/мин)

Содержание ¹³⁷Cs, %

Количество

№

¹³⁷CsMoO₄,

стенки

базальтовая вата

эксп.

вещество в реакторе

СФЭ

ФП

МФ

мг

реактора

1-й слой

2-й слой

3-й слой

33.4

3.0 (50 мл воды)

2.7

58.3

2.6

5.9

48.6 (6.6 г перлита)

10.7

26.8

8.0

50.3

48.4

0.4

0.1

0.4

0.2

43.5

51.8 (50 мл воды)

1.7

0.6

0.8

0.5

60.1

37.7

0.8

0.3

0.5

0.4

0.2

56.1

39.7 (50 мл воды)

1.6

0.5

0.7

0.6

0.4

Размещение базальтовой ваты в нижней полости

Следует отметить, что в эксп. 6 и 8 поглощение

внутреннего сосуда реактора приводит к заметному

аэрозолей ¹³⁷CsOH в воде приводит к резкому сниже-

поглощению ¹³⁷Cs в фазе воды в нижней полости

нию содержания ¹³⁷Cs на СФЭ, фильтре Петрянова

внешнего сосуда реактора (эксп. 2 и 6) .

и металлическом фильтре. Так, при испарении 3.0 и

30.0 мг ¹³⁷CsOH количество ¹³⁷Cs, локализованно-

Как видно из табл. 1, при испарении 3.0 и 30.0 мг

го на базальтовой вате, составляет соответственно

¹³⁷CsOH в фазе воды поглощается соответственно

2.6% и 0.4%. Как видно из табл. 1, при испарении

43.7% и 84.1% ¹³⁷Cs (эксп. 6 и 8). Это связано с

3.0 и 30.0 мг ¹³⁷CsOH суммарное количество ¹³⁷Cs на

тем, что в процессе эксперимента вода под давле-

СЭФ, фильтре Петрянова и металлическом фильтре

нием газового потока частично попадает в нижнюю

составляет соответственно 0.8% и <0.02%.

полость внутреннего сосуда. В результате базаль-

товая вата покрывается водой и очистка газового

Таким образом, использование в реакторе ком-

потока протекает в результате как барботирования

бинации базальтовой ваты и воды позволяет про-

воды, так и фильтрации через слой базальтовой

вести очистку газового потока от радиоаэрозолей

ваты. Данная схема имитирует работу скруббера с

¹³⁷CsOH с эффективностью более 99%.

погружным слоем [9]. В данной схеме очистки газо-

В табл. 2 приведены данные по распределению

вого потока частицы ¹³⁷CsOH, задержанные на ба-

¹³⁷Cs в различных частях установки в экспериментах

зальтовой вате, растворяются в воде, что приводит к

с радиоаэрозолями Cs₂MoO₄, образующимися при

увеличению содержания ¹³⁷Cs в водной фазе.

испарении 3.0 и 30.0 мг Cs₂MoO₄ с Pt нагревателя.

При испарении 3.0 мг ¹³⁷CsOH концентрация

Как видно из табл. 2, в отсутствие базальтовой

аэрозольных частиц в камере формирования аэро-

ваты в нижней полости внутреннего сосуда реакто-

золей (4) ниже, чем в экспериментах с испарением

ра радиоаэрозоли ¹³⁷Cs₂MoO₄, образующиеся при

30.0 мг ¹³⁷CsOH. В результате процессы укрупне-

испарении 3.0 мг ¹³⁷Cs₂MoO₄, мало задерживаются

ния аэрозольных частиц в последнем случае прохо-

в водной фазе (эксп. 1). При этом количество ¹³⁷Cs,

дят за более короткое время, чем в экспериментах с

локализованного на стенках реактора, составляет

испарением 3.0 мг ¹³⁷CsOH, а относительное коли-

33.4%. Более низкое содержание ¹³⁷Cs в воде и на

чество ультрадисперсных частиц ¹³⁷CsOH, поступа-

стенках реактора по сравнению с экспериментами

ющих в реактор с газовым потоком, выше в случае

с ¹³⁷CsOH (эксп. 2, табл. 1) может быть связано как

экспериментов с испарением 3.0 мг ¹³⁷CsOH. В ре-

с более низкой растворимостью ¹³⁷Cs₂MoO₄ в воде

зультате, как и в эксп. 2, табл. 1, увеличивается со-

по сравнению с ¹³⁷CsOH, так и с его более низкой

держание ¹³⁷Cs на стенках реактора. При испарении

гидрофильностью.

30.0 мг ¹³⁷CsOH в газовой фазе преобладают части-

В то же время в работе [3] показано, что ультра-

цы более крупного размера, которые имеют высо-

дисперсные частицы CsI способны проходить слой

кое сродство к воде.

воды в процессе ее барботирования газовым пото-

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

ОЧИСТКА ГАЗОВОЙ СРЕДЫ

147

Таблица 3. Распределение ¹³⁷Cs по различным частям установки в процессе пропускания газового потока, содержа-

щего ультраколичества радиоаэрозолей ¹³⁷CsNO₃ (V = 1 л/мин)

Содержание ¹³⁷Cs, %

№

стенки

вещество в

базальтовая вата

эксп.

СФЭ

ФП

МФ

реактора

реакторе

1-й слой

2-й слой

3-й слой

12.8

86.5

0.2

0.1

26.8

68.2 (50 мл

4.3

0.2

0.1

воды)

ком. Учитывая данный факт, можно предположить,

экспериментах с 3.0 мг ¹³⁷CsOH (эксп. 2, табл. 2 и

что низкая степень поглощения ¹³⁷Cs в воде могла

эксп. 3, табл. 1). Суммарное содержание ¹³⁷Cs на

быть связана с более высоким содержанием в газовой

фильтрах составляет 38.3%. Данное количество

фазе ультрадисперсных частиц ¹³⁷Cs₂MoO₄ по срав-

близко к суммарному содержанию ¹³⁷Cs на филь-

нению с аналогичными экспериментами с ¹³⁷CsOH.

трах в эксперименте с ¹³⁷CsOH (эксп. 3, табл. 1).

Однако более высокая степень локализации ¹³⁷Cs на

Аналогично экспериментам с ¹³⁷CsOH введение

СФЭ в экспериментах с ¹³⁷Cs₂MoO₄ противоречит

базальтовой ваты в нижнюю полость внутреннего

данному предположению. Как видно из табл. 1 и 2,

сосуда реактора приводит как к увеличению содер-

степень локализации ¹³⁷Cs на СФЭ в экспериментах

жания ¹³⁷Cs в реакторе (стенки реактора, базальто-

с 3.0 мг ¹³⁷CsOH и 3.0 мг Cs₂MoO₄ составляет 0.9

вая вата), так и снижению количества ¹³⁷Cs на СФЭ

(эксп. 1, табл. 1) и 2.7% (эксп. 1, табл. 2).

и фильтрах.

Из-за относительно низкого поглощения

Так, при испарении 3.0 и 30.0 мг ¹³⁷Cs₂MoO₄ в

¹³⁷Cs₂MoO₄ в воде, на стенках реактора и на СФЭ

отсутствие воды в нижней полости внешнего со-

заметное количество радиоаэрозолей поступает на

суда реактора на стенках реактора локализуется

фильтры. Как видно из табл. 2, суммарное содержа-

соответственно 50.3 и 60.1% ¹³⁷Cs (эксп. 3 и 5,

ние ¹³⁷Cs на фильтрах составляет 63.6%.

табл. 2). Аналогичная картина наблюдалась в экс-

В отличие от экспериментов с ¹³⁷CsOH несколько

периментах с ¹³⁷CsOH (эксп. 5 и 7, табл. 1). Следует

иная картина наблюдается в случае замены воды на

отметить, что увеличение количества ¹³⁷Cs₂MoO₄ с

порошкообразный перлит в нижней полости внешне-

3.0 до 30.0 мг не сильно влияет на степень локали-

го сосуда реактора. В результате пропускания газово-

зации ¹³⁷Cs на стенках реактора.

го потока, содержащего радиоаэрозоли ¹³⁷Cs₂MoO₄,

Помимо стенок реактора значимые количества

образованные при испарении

3.0 мг 137Cs2MoO4,

¹³⁷Cs зафиксированы на базальтовой вате. Так, при

48.6% ¹³⁷Cs локализуется в фазе перлита. При этом

испарении 3.0 и 30.0 мг ¹³⁷Cs₂MoO₄ суммарное со-

только 5.9% ¹³⁷Cs осаждается на стенках реактора

держание ¹³⁷Cs на базальтовой вате составляет со-

(эксп. 2, табл. 2). Наблюдаемое явление можно объ-

ответственно 49 и 38.8% (эксп. 3 и 5, табл. 2).

яснить тем фактом, что, по-видимому, радиоаэрозо-

В результате при испарении

3.0 и

30.0 мг

ли ¹³⁷Cs₂MoO₄ имеют более высокий заряд, позво-

¹³⁷Cs₂MoO₄ на стенках реактора, базальтовой вате

ляющий им более эффективно взаимодействовать с

и СФЭ локализовано 99.6% и 99.4% ¹³⁷Cs от его

поверхностью частиц перлита. С другой стороны не

общего количества, взятого в эксперимент.

исключено, что радиоаэрозоли ¹³⁷Cs₂MoO₄ содержат

большее количество крупнодисперсных частиц, об-

Аналогично экспериментам с ¹³⁷CsOH введение

ладающих высокой степенью локализации на грану-

воды в нижнюю полость внешнего сосуда реакто-

лированных материалах [4].

ра позволяет снизить аэрозольную нагрузку на ба-

Присутствие крупнодисперсных частиц также

зальтовую вату, СФЭ и фильтры за счет поглощения

подтверждается увеличением степени локализации

¹³⁷Cs водной фазой.

¹³⁷Cs на СФЭ в экспериментах с 3.0 мг ¹³⁷Cs₂MoO₄

Как видно из табл. 2, при испарении 3.0 и 30.0 мг

по сравнению с экспериментами с 3.0 мг ¹³⁷CsOH.

¹³⁷Cs₂MoO₄ в присутствии воды в нижней полости

Так, при испарении 3.0 мг ¹³⁷Cs₂MoO₄ содержание

внешнего сосуда реактора суммарное содержание

¹³⁷Cs на СФЭ в 3.7 раз выше, чем в аналогичных

¹³⁷Cs в фазе воды и на стенках реактора составляет

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021

148

КУЛЕМИН и др.

соответственно 95.3 и 95.8% ¹³⁷Cs от его общего

что доля растворимых в воде радиоаэрозолей ¹³⁷Cs,

количества, взятого в эксперимент (эксп. 4 и 6).

образующихся при испарении ультраколичеств

¹³⁷CsNO₃ с платинового генератора радиоаэрозо-

Принимая во внимание содержание ¹³⁷Cs на ба-

лей, составляет 95%.

зальтовой вате и СФЭ, расположенных также в ре-

акторе, получаем, что при испарении 3.0 и 30.0 мг

Присутствие базальтовой ваты в нижней поло-

¹³⁷Cs₂MoO₄ в реакторе локализуется соответствен-

сти внутреннего сосуда реактора позволяет в от-

но 99.0 и 99.2% ¹³⁷Cs.

сутствие и в присутствии воды в нижней полости

внешнего сосуда реактора провести очистку га-

Таким образом, использование базальтовой ваты

зового потока от микроколичеств радиоаэрозолей

и воды в реакторе позволяет провести локализацию

¹³⁷CsNO₃ с эффективностью более 99.7%.

(99-99.5)% ¹³⁷Cs, взятого в эксперимент в виде

¹³⁷Cs₂MoO₄.

В заключение следует отметить, что разрабо-

танная схема реактора с применением базальтовой

Следует отметить, что во всех экспериментах

ваты и СФЭ позволяет провести очистку газового

радиоаэрозоли присутствовали в весовых количе-

потока от радиоаэрозолей CsOH и Cs₂MoO₄, мечен-

ствах. В то же время представляло интерес иссле-

ных цезием-137, с эффективностью более 99%. При

довать поведение радиоаэрозолей 137Cs, присут-

этом следует отметить высокую степень адсорбции

ствующих в газовой фазе в микроколичествах, в

аэрозолей на стенках реактора. Этот процесс может

процессах локализации на установке, схема кото-

стать причиной загрязнения газоходов на различ-

рой представлена на рисунке. С этой целью были

ных радиохимических объектах. Подробное изуче-

проведены эксперименты с радиоаэрозолями ¹³⁷Cs,

ние данного процесса может составить цель отдель-

образующимися в результате испарения 0.1 мл рас-

ного исследования.

твора ¹³⁷CsNO₃ без носителя.

В табл. 3 приведены данные по распределению

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

¹³⁷Cs по различным частям установки в экспери-

ментах с испарением ¹³⁷CsNO₃.

Авторы заявляют об отсутствии конфликта

Как видно из табл. 3, несмотря на ультрами-

интересов.

кроколичества радиоаэрозолей ¹³⁷CsNO₃ в газовой

фазе, на стенках реактора локализуется от 12.8 до

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

26.8% ¹³⁷Cs. Увеличение количества ¹³⁷Cs на стен-

1. Кравченко Н.Г. Электрохимические свойства, раство-

ках реактора в экспериментах с введением воды в

рение и химическое состояние молибдена и технеция

нижнюю полость внешнего сосуда реактора связа-

в растворах азотной кислоты: Автореф. дис. к.х.н. М.:

но, по-видимому, с дополнительным осаждением

ИФХЭ РАН, 2013.

водных аэрозолей, содержащих ¹³⁷Cs, на поверхно-

2. Мелихов И.В., Михеев Н.Б., Кулюхин С.А. и др. // Изв.

сти стенок реактора (эксп. 2).

АН. Сер. хим. 2010. № 8. С. 1445-1449.

В отсутствие воды основные количества ¹³⁷Cs

3. Кулюхин С.А., Кулемин В.В., Михеев Н.Б. и др. // Ради-

зафиксированы на базальтовой вате (86.9% ¹³⁷Cs)

охимия. 2008. Т. 50, № 3. С. 261-268.

(эксп. 1, табл. 3). Как отмечалось выше, в присут-

4. Кулюхин С.А., Крапухин В.Б., Богачев Е.Н. и др. // Ра-

ствии воды в нижней полости внешнего сосуда

диохимия. 2008. Т. 50, № 5. С. 420-425.

реактора при пропускании газового потока базаль-

5. State of the Art Report on Nuclear Aerosols: Report

товая вата покрывается слоем воды. Из-за высокой

NEA/CSNI. 2009. N R5. 385 p.

растворимости ¹³⁷CsNO₃ основные количества ¹³⁷Cs

6. Крапухин В.Б., Кулемин В.В., Лавриков В.А. и др. //

присутствуют в фазе воды (68.2%). В то же время

Экол. системы и приборы. 2014. № 2. С. 10-14.

часть радиоаэрозолей, локализованных на базальто-

7. Михеев Н.Б., Кулемин В.В., Лавриков В.А. и др. // Ра-

вой вате, находится в нерастворимой в воде форме

диохимия. 2012. Т. 54, № 3. С. 237-242.

и составляет основную массу активности, присут-

8. Крапухин В.Б., Кулюхин С.А. // Водоснабжение и сан.

ствующей на базальтовой вате. Как видно из дан-

техника. 2018. № 5. С. 27-35.

ных эксп. 2 табл. 3, суммарное содержание ¹³⁷Cs на

9. Design of Off-Gas and Air Cleaning Systems at NPP:

базальтовой вате составляет всего 4.7%. Принимая

IAEA Tech. Rep. Ser. 1987. N 274.

данные эксп. 1, табл. 3, можно сделать вывод о том,

РАДИОХИМИЯ том 63 № 2 2021