РАДИОХИМИЯ, 2020, том 62, № 5, с. 446-450
УДК 546.36.02.137
СОРБЦИОННО-ДИФФУЗИОННАЯ МОДЕЛЬ
ПОГЛОЩЕНИЯ 137Cs ДОННЫМИ ОТЛОЖЕНИЯМИ
ОЗЕР В РЕКОНСТРУКЦИИ ВЫПАДЕНИЯ 137Cs НА
ВОДОЕМЫ
© 2020 г. Н. А. Бакунов, Д. Ю. Большиянов, С. А. Правкин*, А. С. Макаров
Арктический и Антарктический научно-исследовательский институт, 199397, Санкт-Петербург, ул. Беринга, 38
*е-mail: s.pravkin@aari.ru
Получена 05.06.2019, после доработки 08.07.2019, принята к публикации 09.07.2019
Для 6 бессточных озер со средними глубинами ≤12 м реконструировано выпадение 137Cs на водоемы с
привлечением к расчетам сорбционно-диффузионной модели поглощения радионуклида дном и данных
позднего (через годы) мониторинга 137Cs. По модели рассчитывалась концентрация 137Cs в воде на дату
загрязнения озера с последующим определением запаса 137Cs в объеме озерных вод. Многократное раз-
личие в плотности выпадения 137Cs на водоемы (18-700 кБк/м2), времени экспозиции 137Cs и неодинако-
вые природные свойства озер не повлияли на корректность оценки выпадения 137Cs: результаты расчета
согласовывались с данными содержания 137Cs в почвах побережья водоемов. На даты мониторинга 137Cs
в воде озер (7, 16, 35 лет) после загрязнения водоемов его запас в объеме вод не превышал 0.18-6.6%
количества, выпавшего на поверхность озер. Показатели миграции 137Cs в системе вода-дно - коэффи-
циент распределения Kd и диффузии D - составили 2000-4000 л/кг и 1.0-0.2×10-7 см2/с соответственно.
Илы как основные носители сорбционных свойств дна водоемов на многие годы определяли загрязнение
вод бессточных озер 137Cs.
Ключевые слова: цезий-137, озеро, донный грунт, миграция, сорбция, диффузия
DOI: 10.31857/S0033831120050123
Актуальность исследований водной миграции
исследованиям водоемов загрязненных 137Cs от
искусственных радионуклидов (ИРН) для России
аварийного выброса с ЧАЭС [4, 5]. Эти исследова-
обусловливается разнообразием природных усло-
ния позволили оценить последствия загрязнения
вий на территории страны и наличием районов
водоемов 137Cs и выявить отдельные закономер-
со следами радиационных аварий, сохраняющих
ности миграции 137Cs, свойственные природным
загрязнение почв и водоемов долгоживущими
условиям Скандинавского полуострова. В России
ИРН с полупериодами распада от 30 (90Sr, 137Cs)
основной массив эмпирических данных загряз-
до нескольких тысяч лет (239,240Pu) [1-3]. Поэтому
нения поверхностных вод 137Cs получен для во-
остаются востребованными результаты исследо-
доемов средних широт. Разнообразие природных
ваний связей и закономерностей миграции ИРН, а
условий в России ограничивает возможности пе-
также показаний и ограничений к их использова-
реноса эмпирических сведений по миграции 137Cs,
нию в прогнозах состояния загрязнения водоемов,
полученных для водоемов средних широт, на дру-
находящихся в неодинаковых природных услови-
гие районы страны с иными ландшафтом и клима-
ях. Строительство АЭС на плавучих платформах
том. При работе АЭС не исключается выход ИРН
и размещение их в арктических районах страны
за пределы технологических регламентов, послед-
повышают значимость исследований миграции
ствием чего становится загрязнение природных
(ИРН) в пресноводных и морских экосистемах.
сред - воздуха, почв, поверхностных вод.
В Финляндии, Швеции и Норвегии было уде-
При изучении последствий радиационных ава-
лено значительное внимание радиологическим
рий [6-8] часто возникают необходимость в рекон-
446
СОРБЦИОННО-ДИФФУЗИОННАЯ МОДЕЛЬ ПОГЛОЩЕНИЯ 137Cs
447
струкции уровней ИРН в компонентах наземной и
Уровни «чернобыльского» 137Cs в воде озер [5,
водной экосистем и доз, полученных организмами
6, 12], полученные через 6-16 лет после загрязне-
биоты. В качестве примера сошлемся на рекон-
ния водоемов, привлекались к определению вы-
струкцию уровней ИРН в воде и донных отло-
падения 137Cs на озера в 1986 г. Для озер южного
жений (ДО) озер Кожановское в Брянской обл. и
Урала Бердениш и Урускуль экспозиция 137Cs в во-
Тыгиш на южном Урале [6, 7, 9]. Реконструкции
доемах после выпадения в 1957 г. составила 35 лет
уровней радионуклидов выполнены с использова-
[8]. Результаты определения плотности выпадения
нием нерегулярных наблюдений за содержанием в
137Cs на озера сравнивались с аналогичной харак-
воде 137Cs (90Sr) и привлечением экспоненциаль-
теристикой загрязнения 137Cs почв побережья во-
ной модели к оценке временной динамики радио-
доемов
нуклидов в воде озер [6, 7, 9].
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
Нами к реконструкции выпадения 137Cs на озе-
ра привлекалась сорбционно-диффузионной мо-
Реконструкция отложения
«чернобыльско-
дель поглощения радионуклида дном водоема [10,
го»137Cs на поверхность озер и их побережье вы-
11]. Ранее эта модель использовалась в определе-
полнена применительно к бессточным озерам за-
ниях «чернобыльского» 137Cs в воде при неболь-
падных районов России (Ленинградская, Брянская
ших экспозициях радионуклида в озерах [11, 12].
области) и озер из центрального района Финлян-
дии [5, 6, 12]. Средние глубины Н озер составили
Задача исследования состояла в обосновании
привлечения сорбционно-диффузионной модели
3-12 м. Содержание «чернобыльского» 137Cs на
поглощения радионуклида дном к реконструкции
побережье водоемов (табл. 1) изменялось от 18.5
начального выпадения 137Cs на водоем по данным
до 1780 кБк/м2 [5, 6, 13]. Уровни «чернобыльско-
мониторинга 137Cs в воде, выполненного спустя
го» 137Cs в озерах северо-западного региона Рос-
годы после его загрязнения. Фактически речь идет
сии на даты контроля составили 12-11000 Бк/м3.
о применении модели [10, 11] для решения обрат-
В работах [5, 6, 12] определения 137Cs в воде и по-
ной задачи - установлению начального уровня
чвах проводились гамма-спектрометрическим ме-
(U0) 137Cs в воде водоема по данным, относящим-
тодом с относительной ошибкой измерений не бо-
ся к отдаленному периоду времени мониторинга
лее 30%. В нашей работе из проб воды объемом до
уровня 137Cs в воде (Ut). Противопоказания к та-
100 л 137Cs поглощался сорбентом АНФЕЖ, содер-
кой постановке задачи нет, но есть объективное
жание радионуклида в сорбенте измеряли гамма-
ограничение, исходящее из природы физико-хи-
спектрометрическим методом при минимально де-
мического взаимодействия ионов 137Cs с грунта-
тектируемой радиоактивности 0.2 Бк/проба [12, 14].
ми дна водоема. Отсутствуют экспериментальные
По сорбционно-диффузионной модели [10, 11]
данные, позволяющие оценить наличие постоян-
концентрации радионуклида в воде Ut при боль-
ства или значительной изменчивости во времени
ших временах сорбции дном водоема определяют-
(годы) показателей сорбции (Kd) и диффузии (D)
ся из выражения
137Cs в верхнем слое донных отложений (ДО) озер.
В воде озер после выпадения 137Cs относительно
(1)
быстро (2-3 года) устанавливаются псевдоравно-
весные концентрации 137Cs, которые во временном
где U0 и Ut - концентрации 137Cs в воде, исходная
ряду наблюдений характеризуются слабым трен-
и на время t соответственно, H - средняя глубина
дом снижения уровней. Такой замедленный тренд
водоема, D - коэффициент диффузии 137Cs в дон-
косвенно позволяет допустить, что с установлени-
ных отложениях (ДО), Kd - коэффициент распре-
ем псевдоравновесной концентрации 137Cs в водо-
деления 137Cs в системе вода-ДО, t - время экспо-
еме не происходит значительных количественных
зиции.
изменений в показателях (Kd , D) миграции 137Cs.
По условию постоянства коэффициентов Kd и D
Поэтому вопрос применимости сорбционно-диф-
на значительном отрезке времени (годы) и концен-
фузионной модели к решению поставленной зада-
трации 137Cs Ut на время t
чи зависит от того, как долго в сорбционной си-
стеме будет сохраняться постоянство численных
(2)
характеристик сорбции и диффузии 137Cs.
РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020
448
БАКУНОВ и др.
Таблица 1. Реконструкция выпадения 137Cs на поверхность озер, по данным позднего мониторинга загрязненных
137Cs вод
Экспозиция 137Cs в
137Cs в
Параметры
Выпадения, кБк/м2
Н, м
S, км2
V×103, км3
озерах, лет
воде, Бк/л
Kd, л/кг
D, см2
расчет
опытa
137Cs «чернобыльский» в озерах северо-запада России [6, 12]
Горовалдайское
3
2.8
8.4
29
0.013
4000
1.0×10-7
16.7
18.5
31
0.012
4000
1.0×10-7
17.4
18.5
Святое
3
0.1
0.3
7
21.5
2000
0.2×10-7
1870
1780
9
16.0
2000
0.2×10-7
1650
1780
16
11.0
2000
0.2×10-7
1770
1780
137Cs «чернобыльский» в озерах центральной Финляндии [5]
Вехкаярви
12
27
320
12
0.325
3000
0.2×10-7
61.8
58
16
0.290
3000
0.2×10-7
69.0
58
Сиикаярви
5
0.9
4.5
16
0.260
2500
0.2×10-7
52.2
51.4
137Cs выпадений 1957 г. на озера южного Урала [1, 8, 16]
Бердениш
2
12
24
35
0.70
3000
0.2×10-7
389
396
Урускуль
3
5
15
35
0.70
2500
0.2×10-7
326
263
a Плотность выпадения 137Cs на почву побережья озер.
С определением концентрации U0 на время t0
и плотность А выпадения 137Cs на поверхность S
находили запас радионуклида Q0 в объеме вод V
водоема
озера
А = Q0/S.
(4)
Q0 = U0V,
(3)
При определении U0 учитывается распад 137Cs.
Допускалось одинаковое выпадение 137Cs на по-
Таблица 2. Запас 137Cs в воде озер, % от выпадения на
поверхность водоема
верхность озера и почвы побережья.
РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
В 2015-2018 гг., по нашим данным, концентра-
ция 137Cs в воде озера Горовалдайское составила
Озера, координаты
11.6.0±1.2 Бк/м3. По расчету плотность выпаде-
ния 137Cs на озеро при экспозиции в водоеме 29 и
31 лет составила 16.7 и 17.4 кБк/м2 (табл. 1). Со-
гласно данным мониторинга почв [13], выпадения
137Cs чернобыльской аварии, 1986 г. [5, 6, 12]
137Cs в районе расположения озера в 1986 г. не пре-
Горовалдайское, 59°58′ с.ш., 29°10′ в.д.
30
0.18
вышали 18.5 кБк/м2. Согласованность между дан-
Вехкаярви,61°28′ с.ш., 26°55′ в.д.
12
6.6
Вехкаярви, 61°28′ с.ш., 26°55′ в.д.
16
5.9
ными измерений 137Cs на прибрежной поверхно-
Сиикаярви
16
2.5
сти и расчета выпадения 137Cs является высокой.
Святое
7
3.7
На даты наблюдений запас 137Cs в объеме вод озера
Святое
9
2.8
(табл. 2) составил ~0.18% от выпавшего на озеро в
Святое
16
1.9
1986 г. В прошлом озеро Горовалдайское являлось
137Cs аварии 1957 г. [1, 8, 16].
лагуной Финского залива. Его донные отложения
Бердениш, 55°47′ с.ш., 60°52′ в.д.
35
0.34
представлены песком и обломочным материалом,
Урускуль, 55°50′ с.ш., 60°55 в.д.
35
0.79
наиболее заиленными в глубокой части водоема.
РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020
СОРБЦИОННО-ДИФФУЗИОННАЯ МОДЕЛЬ ПОГЛОЩЕНИЯ 137Cs
449
Более высокое выпадение 137Cs в 1986 г. наблю-
плотности выпадения 137Cs низкий. По-видимому,
далось севернее Финского залива в центральном
в интервале экспозиции 137Cs в озере 7-16 лет па-
районе Финляндии [4, 5]. Для экспозиции 137Cs в
раметры его миграции (Kd и D) не были подверже-
оз. Вехкаярви (Vehkäjrvi) 12 и 16 лет плотность
ны значительным изменениям. Доминирующими
выпадения 137Cs на водоем по расчету составила
грунтами дна озера являются заиленные песчаные
61.8 и 69.0 кБк/м3 (табл. 1). Эти значения близки
отложения. На побережье озера присутствуют лег-
к запасу 137Cs в почвах побережья водоема, равно-
кие по гранулометрическому составу песчаные
го 58 кБк/м2 [5]. С учетом межгодовых колебаний
и супесчаные почвы. Из-за низкой сорбционной
концентраций 137Cs в воде озера и вариабельно-
способности грунтов дна запас 137Cs в воде озе-
сти содержания 137Cs в почвах результат оценки
ра составил 1.9-3.7% от выпавшего на водоем в
выпадения 137Cs можно признать удовлетвори-
1986 г. Воды озера при небольшой минерализации
тельным. Для близко расположенного оз. Сиика-
(<0.1‰) характеризовались повышенным содер-
ярви (Siikajärvi) согласованность между расчет-
жанием элемента K и иона NH4: 12.4 и 0.35 мг/л
ной (52.2) и опытной величиной выпадения 137Cs
соответственно
[6]. Эти неизотопные носители
51.4 кБк/м2 выше, чем для оз. Вехкаярви. Величи-
137Cs способствовали снижению его сорбции грун-
на выпадения 137Cs на озера Вехкаярви и Сиикаяр-
тами дна. Поэтому относительный запас (%) 137Cs
ви определялась корректно. В объеме вод этих глу-
в объеме вод оз. Святое выше, чем в оз. Горовал-
боких озер находилось 6.6 и 5.9% от количества,
дайское.
выпавшего на поверхность в 1986 г. (табл. 2). По
В неглубоких эвтрофных озерах южного Урала
данным послойного распределения 137Cs в колон-
Бердениш и Урускуль экспозиция 137Cs к 1992 г.
ках донного грунта этих озер нами определялся
составила 35 лет [8]. Воды этих озер имеют повы-
[14] коэффициент диффузии 137Cs, составивший
шенное содержание солей - 0.8 и 3.5‰ соответ-
3.7×10-8 и 3.0 ×10-8 см2/с. Опытное значение D =
ственно. Загрязнение озер 137Cs произошло в 1957 г.
3.7×10-8 см2/с для грунта оз. Вехкаярви нами при-
[1]. На этот год оценки загрязнения вод и почв побе-
влекалось к оценке Kd 137Cs в системе вода-дно.
режья 137Cs получены расчетным путем [8] исходя
Концентрации 137Cs в воде озера в 1986 и 1998 г.
из соотношения в выпадениях 90Sr/137Cs. В [16] это
составили 4.90 и 0.320 Бк/л соответственно [5]. Из
соотношение принято ~75. Донные отложения озер
выражения (1) находили и рассчитывали Kd после
на мелководье представлены песками с примесью
подстановки в (5) концентрации 137Cs в воде на
илистых частиц, а в центральной части водоемов -
время t0 и t соответственно
сапропелевыми илами значительной мощности
(5)
[17]. Через 35 лет после загрязнения водоемов кон-
Kd = 2100 л/кг в целом согласуется с значени-
центрация 137Cs в озерах [8] равнялась 700 Бк/м3.
ем Kd, принятым для характеристики сорбционной
По данным реконструкции, плотность выпадения
системы вода-дно оз. Вехкаярви (табл. 1). Вехка-
137Cs на оз. Бердениш и Урускуль оценена в 389
ярви и Сиикаярви являются олиготрофными озе-
и 326 кБк/м3. Пересчет плотности выпадения 90Sr
на озера Бердениш и Урускуль в 1957 г. [1] на та-
рами со средними глубинами 12 и 5 м, в глубоково-
ковую 137Cs дает оценку загрязнение водоемов в
дной части которых находятся илы. Уровень 137Cs
396 и 263 кБк/м2 соответственно. Эти озера из-за
в воде финских озер в ~3.5 раза меньше допусти-
низких осадков (~320-340 мм/год в аномальные по
мого по российскому санитарному регламенту -
гидрологическим условиям годы испытывают зна-
11 Бк/л [15].
чительные нарушения своего состояния: изменя-
Плотность выпадения 137Cs в 1986 г. на неглу-
ются площадь и объем вод. Наблюдения в 1992 г.
бокое оз. Святое в Брянской области [6] составила
за уровнями 137Cs в воде озер относятся к периоду,
1780 кБк/м2. Для озера применительно к экспози-
когда после продолжительного засушливого пери-
ции 137Cs в водоеме 7, 9 и 16 лет определяли плот-
ода 70-х годов стабилизировались морфогидроло-
ность выпадения 137Cs. По расчету плотность вы-
гические характеристики водоемов. Запасы 137Cs в
падение 137Cs на водоем в 1986 г. составила 1870,
водной массе озер Бердениш и Урускуль состави-
1652 и 1774 при среднем 1765±109 кБк/м2, что
ли 0.34 и 0.79% от выпадения на озера в 1957 г. Не-
согласуется с данными табл. 1. Разброс значений
смотря на большую площадь оз. Бердениш и более
РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020
450
БАКУНОВ и др.
высокую плотность выпадения 137Cs на водоем, за-
КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ
пас 137Cs в объеме вод оз. Урускуль выше (табл. 2).
Авторы заявляют об отсутствии конфликта
Различие между озерами по химическому составу
интересов.
вод повлияло на миграцию 137Cs. В оз. Урускуль
соленость вод в 4 раза выше, чем в оз. Бердениш.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
В воде оз. Урускуль сумма химических элементов
1. Итоги изучения и опыт ликвидации последствий
(Na+K) составила 340, а оз. Бердениш - 110 мг/л.
аварийного загрязнения территории продуктами
Высокое содержание Na и K в воде оз. Урускуль
деления урана / Под ред. А.И. Бурназяна. М.: Энер-
способствовало снижению сорбции 137Cs грунта-
гоатомиздат, 1990.
ми дна и удержанию 137Cs в водной фазе водоема.
2. Чернобыль: Радиоактивное загрязнение природных
35-летней экспозиции 137Cs в озерах южного Ура-
сред / Под ред. Ю.А. Израэля. Л.: Гидрометеоиздат,
ла оказалось достаточно, чтобы загрязнение вод
1990.
137Cs снизилось до 0.7 Бк/л - величины в ~15 раз
3. Крышев И.И., Рязанцев Е.П. Экологическая безо-
меньшей санитарного регламента.
пасность ядерно-энергетического комплекса России.
М.: ИздАт, 2010.
Согласно табл. 2, запас 137Cs в водной массе
4. АМАР Assessment 2009: Radioactivity in the Arctic.
изучаемых озер изменялся от 0.18 до 6.6% при
Oslo, 2010. Р. 35.
экспозиции в водоемах от 7 до 35 лет. Наиболь-
5. Saxen R., Ilus E . // Sci. Total Environ. 2008. Vol. 394.
шим запасом 137Cs в объеме вод 5.9 и 6.6% харак-
P. 349.
теризовались озера Вехкаярви и Сиикаярви при
6. Вакуловский С.М., Газиев Я.И., Колесникова Л.В.,
экспозиции в водоемах 12-16 лет. К ним близким
Петренко Г.И., Тертышник Э.Г., Уваров А.Д. //Атом.
по запасу и времени экспозиции 137Cs является
энергия. 2006. Т. 100, № 1. С. 68.
оз. Святое. Запас 137Cs в объеме его вод (1993-
7. Вакуловский С.М., Колесникова Л.В., Тертыш-
2002 гг.) уменьшился с 3.7 до 1.9%. Концентрация
ник Э.Г., Уваров А.Д. // Радиационная биология. Ра-
137Cs в воде озере в 2002 г. еще превышала сани-
диоэкология. 2009. Т. 49, № 2. С. 203.
тарный регламент, равный 11Бк/л.
8. Крышев И.И., Романов Г.Н., Исаева Л..Н., Кры-
шев А.И., Холина Ю.Б. // Проблемы радиоэкологии
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
и пограничных дисциплин. Заречный, 2001. № 4.
С. 107.
Для 6 бессточных озер с экспозицией 137Cs в
9. Трапезников А.В., Юшков П.И., Николкин В.Н., Тра-
водоемах 7-35 лет корректно реконструировалось
пезникова В.Н., Чеботина М.Я., Екидкин А.А. // Эко-
выпадение 137Cs на водоемы по опытным дан-
логия. 2003. № 3. С. 184.
ным содержания в воде, полученным через годы
10. Прохоров В.М. // Атом. 1966. № 5. С. 4489.
после загрязнения озер. Озера различались мине-
11. Бакунов Н.А., Большиянов Д.Ю., Макаров А.С. //
рализацией вод (0.1-3.5‰), глубинам водоемов и
Радиохимия. 2014. Т. 56, № 3. С. 271.
трофией. Реконструкция выпадения 137Cs на озера
12. Бакунов Н.А, Большиянов Д.Ю., Макаров А.С. // Ра-
выполнена с применением сорбционно-диффузи-
диохимия. 2017. Т. 59, № 5. С. 475.
онной модели поглощения радионуклида дном.
13. Дубасов Ю.В., Евдокимов А.В., Каменцев А.А., Са-
При миграции 137Cs в системе вода-дно озер ко-
ульский А.В., Чеплагина О.В. // Радиохимия. 2011.
эффициенты Kd и D составили 2000-4000 л/кг и
Т. 53, № 6. С. 559.
14. Бакунов Н.А, Большиянов Д.Ю., Правкин С.А. // Ра-
(1.0-0.2)×10-7 см2/с соответственно. Различия в
диохимия. 2019. Т. 61, № 1. С. 84.
природных условиях и свойствах озер не повлия-
15. СанПин 2.61.2523-09 Нормы радиационной безопас-
ли на оценки выпадения 137Cs на озера в диапазоне
ности (НРБ-99/2009). М.: Минздрав России, 2009.
~18-1700 кБк/м2. При экспозиции 137Cs 7-35 лет
16. Romanov G.N., Nikipelov B.V., Drozhko E.K. //
запас радионуклида в воде составил 0.2-6.6% от
Proc. Seminar on Comparative Assessment of the
выпадения на поверхность водоемов. Выполнен-
Environmental Impact of Radionuclides RFeleased
ные исследования позволяют использовать сорб-
during Three Major Nuclear Accidents: Kyshtym,
ционно-диффузионную модель поглощения 137Cs
Windscale, Chernobyl. Communities, EUR 13574,
дном бессточных водоемов в реконструкции за-
Luxemburg, Oct. 1-5, 1990. P. 25.
грязнения и анализе радиологической ситуации,
17. Андреева М.А. Озера Среднего и Южного Урала.
обусловленной выпадением 137Cs на водоемы.
Челябинск: ЮУКИ, 1973.
РАДИОХИМИЯ том 62 № 5 2020