РАДИОХИМИЯ, 2020, том 62, № 1, с. 87-89

УДК 621.039.7

СОДЕРЖАНИЕ ДОЛГОЖИВУЩИХ РАДИОНУКЛИДОВ

УГЛЕРОДА-14 И ХЛОРА-36 В РЕАКТОРНОМ

ГРАФИТЕ И В БИОСФЕРЕ (ЕСТЬ ЛИ ПРОБЛЕМА С

УГЛЕРОДОМ-14 И ХЛОРОМ-36, КОГДА МЫ ГОВОРИМ

О ПЕРЕРАБОТКЕ РЕАКТОРНОГО ГРАФИТА?)

Радиевый институт им. В. Г. Хлопина, 194021, Санкт-Петербург, 2-й Муринский пр., д. 28

*e-mail: ypokh@khlopin.ru

Получена 22.01.2019, после доработки 18.04.2019, принята к публикации 25.04.2019

Приведено сравнение количеств техногенного углерода и хлора, содержащегося в реакторном графите и в

биосфере. Общее количество ¹⁴С на Земле и в атмосфере, по приблизительной оценке, составляет 2.0×10⁸ Ки,

в то время как во всем реакторном графите в России эта величина не более 3×10⁷ Ки. Количество ³⁶Cl

в реакторном графите составляет примерно (0.2-5)×10³ Ки, что во много раз меньше его содержания

в океане - 7.16×10⁸ Ки. Поэтому при размещении отходов реакторного графита в приповерхностном

хранилище выход ¹⁴С и ³⁶Cl не приведет к существенным диспропорциям их накопления в биосфере.

Ключевые слова: реакторный графит, углерод-14, хлор-36

DOI: 10.31857/S0033831120010128

ВВЕДЕНИЕ

В настоящем сообщении приведено сравнение

количеств техногенного углерода и хлора, содер-

При выводе из эксплуатации уран-графитовых

жащегося в реакторном графите, по отношению к

реакторов графит становиться отдельным видом

их количеству в биосфере и в других техногенных

специфичных отходов атомной энергетики, и од-

источниках.

нозначного решения проблемы обращения с ними

Содержание ¹⁴С в биосфере и ³⁶Cl без учета

нет ни в одной стране в мире [1, 2]. Согласно су-

техногенных процессов. Долгоживущий изотоп

ществующим в России нормативным документам,

углерода ¹⁴С образуется как в естественных, так

реакторный графит в зависимости от содержания

и в искусственных условиях и, попадая в окру-

радиоактивных примесей может быть отнесен ко

жающую среду, способен оказывать негативное

2-му или 1-му классу опасности отходов, кото-

воздействие на жизнедеятельность живых орга-

рые необходимо захоранивать исключительно в

низмов [3]. Вопросы накопления и поведения ¹⁴С

ПГЗРО. Пришло время сформировать адекватное

в природе стали предметом детального изучения

отношение к проблеме опасности, обусловленной

только в конце ХХ столетия, когда стало понят-

содержанием ¹⁴C и ³⁶Cl в реакторном графите.

но, что проведение испытаний ядерного оружия

Решение данного вопроса напрямую связано с вы-

может привести к резкому росту содержания ¹⁴С

бором технологии обращения с этими отходами.

в живых организмах. Рост концентрации радиоак-

По нашему мнению, для выбора наименее затрат-

тивного углерода в живых организмах поставил

ных вариантов обращения с графитом необходим

перед учеными правомерный вопрос о возможных

обоснованный пересмотр норм по содержанию в

последствиях, в том числе и последствиях отда-

нем примесей ¹⁴C и ³⁶Cl.

ленных, влияющих на будущие поколения.

ПЕТРОВ, ПОХИТОНОВ

Таблица 1. Усредненные значения удельной активности ¹⁴С и ³⁶Cl в облученном реакторном графите, Бк/г [7-10]

Кладка ЭИ-2

Кладка РБМК

Графит УГР

Графит УГР Cadarache,

Нуклид

Кладка И-1 СХК

СХК

Чернобыльской АЭС

Magnox

Франция

¹⁴C

2.3×10⁶

1.4×10⁶

1.1×10⁵

2.2×10⁴

(5.6±1.1)×10⁴

³⁶Cl

(0.5-1.1)×10²

1.0×10³

(7.5±1.5)×10³

В природе появление ¹⁴С обусловлено проте-

При взрыве ядерных устройств нейтроны по-

канием ряда реакций, из которых определяющей

глощаются ядрами азота-14 с образованием техно-

является реакция ¹⁴N(n,p)¹⁴C. Остальные пути об-

генного ¹⁴С. Очевидно, что количество зависит от

разования ¹⁴С играют менее значимую роль ввиду

типа бомбы, конструкции, мощности, а также и от

малых сечений взаимодействия или низкого со-

места проведения испытаний. За период испыта-

держания углеродобразующих изотопов (¹⁵N, ¹⁷O,

ний с 1945 по 1968 гг. количество ¹⁴С, которое поя-

¹³C) [4, 5].

вилось в атмосфере, по разным оценкам находить-

Средняя интенсивность образования естествен-

ся в пределах от 92×10²⁷ до 443×10²⁷ атомов ¹⁴С

[4]. Но не будем также забывать, что еще до начала

ного ¹⁴С в атмосфере составляет 2.5 атом·с^-1·см^-2

испытаний работали промышленные уран-графи-

земной поверхности, или 1.54 ПБк/год. Равно-

товые реакторы (ПУГР), которые наработали плу-

весное количество ¹⁴С в биосфере остается на

тоний и которые также были источником ¹⁴С.

уровне 8.5×10¹⁸ Бк. При этом основное количе-

ство ¹⁴С накапливается в глубинных слоях океана

После подписания Договора о запрещении про-

(92%) [4].

ведения испытаний поступление техногенных ¹⁴С

и ³⁶Cl в биосферу резко сократилось, и их содер-

Концентрация естественного

¹⁴С в земной

жание должно постепенно снизаться до равновес-

биосфере одинакова и равна 238 Бк/кг стабильного

ного уровня, который существовал до появления

углерода. Такая же концентрация ¹⁴С приходится

ядерного оружия.

на единицу массы углерода, входящего в органы и

ткани человека. И эта величина является природ-

Попробуем сопоставить приведенные данные

ным фактором, на который мы не можем повлиять.

с содержанием ¹⁴С и ³⁶Cl в реакторном графите.

Расчетные оценки накопления ¹⁴С в графите про-

Радионуклид ³⁶Cl, как и ¹⁴С, образуется в стра-

мышленных реакторов (ПУГР) приведены в рабо-

тосфере и тропосфере в результате ядерных ре-

тах [2, 6]. Для флюенса 10²³ нейтр/см² и при ис-

акций, преимущественно на аргоне, и попадает в

ходном содержании примеси азота в графите 34×

тропосферу во время сезонного переноса массы

воздуха через тропопаузу. Оценка средней гло-

10^-6 мас% удельная активность ¹⁴С, накопленно-

го в результате активации, составляет 0.34 МБк/г.

бальной скорости образования ³⁶C в атмосфере

Удельная активность ¹⁴С, накопленного за счет ак-

дает величину 20 атомов в секунду на квадратный

тивации азота в порах, равна 1.2 МБк/г. Таким об-

метр. Равновесная активность ³⁶Cl примерно рав-

разом, суммарное накопление ¹⁴С из азота по двум

на ~1 Бк/кг, и содержание только в океане состав-

каналам составляет 1.5 МБк/г.

ляет 2.65×10¹⁹ Бк [5].

Не будем забывать и о другом источнике обра-

Нет необходимости приводить ссылки в каче-

зования ¹⁴С в графите - реакции ¹³С(n,γ)¹⁴С. Но

стве доказательства того, что повышение концен-

поскольку концентрация ¹³С в природном углеро-

трации антропогенного ¹⁴С и ³⁶Cl во внешней среде

де равна 1.03%, вклад в общую активность образо-

представляет большую экологическую проблему.

вавшегося ¹⁴С составляет около 5% [6]. Отметим,

И вполне очевидно, что источником техногенных

что полученные экспериментальные данные по

нуклидов ¹⁴С и ³⁶Cl являются ядерная энергетика

во всех ее проявлениях. Попробуем рассмотреть

содержанию ¹⁴C в графите ПУГР хорошо согласу-

ется с результатами расчетной оценки.

составляющие компоненты ядерной энергетики,

так или иначе определяющие рост концентрации

Данные по содержанию ¹⁴С и ³⁶Cl в реакторном

¹⁴С и ³⁶Cl в биосфере.

графите приведены в табл. 1.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020

СОДЕРЖАНИЕ ДОЛГОЖИВУЩИХ РАДИОНУКЛИДОВ УГЛЕРОДА-14 И ХЛОРА-36

Таблица 2. Данные по содержанию ¹⁴С и ³⁶Cl в разных источниках

Объект

Содержание ¹⁴С и ³⁶Cl

Биосфера

Общая активность ¹⁴Св атмосфере 2.3×10⁸ Ки.

Общее количество ¹⁴С на Земле около 50 т (20.0×10⁷ Ки)

Общая активность ³⁶Cl в океане 7.16×10⁸ Ки

Ядерные испытания

Общая активность ¹⁴С (2-10)×10⁷ Ки

Реакторный графит

¹⁴С в мире 0.89×10⁶-1.45×10⁷ Ки, в России 0.17×10⁶-0.29×10⁷ Ки

³⁶Cl в мире (0.8-8)×10³ Ки, в России (0.2-5)×103 Ки

Согласно оценкам, в мире накоплено около

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

300 тыс. т отработавшего графита. Если перемно-

1. Wickham A.J., Drace Z., Treatment of Irradiated Graphite

жить приведенные выше значения содержания ¹⁴С в

графите, получаем значение 0.89×10⁶-1.45×10⁷ Ки

to Meet Acceptance Criteria for Waste Disposal:

во всем объеме реакторного графита в мире и, со-

A New IAEA Collaborative Research Program //

ответственно, в России 1.7×10⁵-2.9×10⁶ Ки (услов-

Waste Management Conf. Phoenix, Arizona (USA),

но в пересчете на 60 тыс. т). Много это или мало?

February 26-March 1, 2012.

Попробуем сравнить с другими источниками по-

2. Бушуев А.В., Кожин А.Ф., Петрова Е.В., Зубарев В.Н.,

ступления техногенного ¹⁴С.

Алеева Т.Б., Гирке Н.А. Радиоактивный реакторный

После прекращения испытаний ядерного ору-

графит: Монография. М.: НИЯУ МИФИ, 2015. 148 с.

жия (и наработки плутония в ПУГР), единствен-

3. Распределение естественного и искусственного

ными значимыми источниками техногенного ¹⁴С и

³⁶Cl становятся АЭС и предприятия по переработ-

углерода-14 и создаваемые им тканевые дозы : Докл.

ке ОЯТ. В активной зоне атомных реакторов ¹⁴С

НКДАР ООН. А/АС, 82/ R137, 1961. 29 с.

и ³⁶Cl образуются при взаимодействии нейтронов

4. Калистратова В.С., Беляев И.К., Жорова Е.С. и др.

с примесями азота, углерода, хлора и кислорода в

Радиобиология инкорпорированных радионуклидов /

материалах конструкций, теплоносителя и замед-

Под ред. В.С. Калистратовой. М.: Изд-во ФМБЦ им.

лителя.

А.И. Бурназяна ФМБА России, 2012. 464 с.

Накопление ¹⁴С и ³⁶Cl в самом облученном то-

5. Добровольский В.В. Основы биогеохимии: Учебник

пливе не может конкурировать с их количествами,

выделяемыми при работе АЭС (табл. 2).

для студ. вузов. М.: Академия, 2003. 400 с.

Из приведенной таблицы видно, что даже в

6. Гирке Н.А., Бушуев А.В., Кожин А.Ф. и др. // Атом.

случае непредвидимых ситуаций и неконтролиру-

энергия. 2012. Т. 112, № 1. С. 51.

емых процессов при приповерхностном хранении

7. Бушуев А.В., Верзилов Ю.М., Зубарев В.Н. и др. //

реакторного графита выход ¹⁴С и ³⁶Cl не может

Атом. энергия. 2002. Т. 92, № 6. С. 477.

внести существенных диспропорций в их накопле-

нии в биосфере. Вместе с тем, любые операции по

8. Домашев Е.Д., Симановский В.М. // Пром. теплотех-

переработке графита только увеличат объем отхо-

ника. 1999. T. 21, № 4-5. C. 111.

дов и потребуют дополнительных расходов. В то

9. McDermott L. Characterisation and Chemical Treatment

же время не будем забывать, что сам графит явля-

of Irradiated UK Graphite Waste: PhD Thesis. Man-

ется вполне приемлемым материалом для фикса-

chester: Univ. of Manchester, 2011.

ции¹⁴С.

10. Бушуев А.В., Алеева Т.Б., Кожин А.Ф. и др. Анализы

КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ

содержания радионуклидов в образце облученного

Авторы заявляют об отсутствии конфликта

реакторного графита из Франции. М.: МИФИ, ИФХ

интересов.

РАН, 2002.

РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020