РАДИОХИМИЯ, 2020, том 62, № 1, с. 79-86
УДК 621.039.7+546.185
РАДИАЦИОННАЯ И ХИМИЧЕСКАЯ
УСТОЙЧИВОСТЬ МАГНИЙФОСФАТНОЙ МАТРИЦЫ
ДЛЯ ИММОБИЛИЗАЦИИ 14С
© 2020 г. А. А. Лизинa,*, Д. М. Яндаевa, А. Ю. Шадринб,**, М. Ю. Калёновав,***,
А. В. Дмитриевав, С. В. Томилина, И. С. Голубенкоа, М. И. Хамдеева, В. Н. Момотова,
Д. Е. Тихоноваа, О. С. Дмитриеваа, А. А. Колобоваа, С. С. Погляда, М. В. Додоноваа,
С. Е. Винокуровг,***, Б. Ф. Мясоедовг
а Научно-исследовательский институт атомных реакторов, 433510, Димитровград Ульяновской обл.,
Западное шоссе, д. 9
б Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов
им. акад. А. А. Бочвара, 123098, Москва, ул. Рогова, д. 5а
в Ведущий научно-исследовательский институт химической технологии, 115409, Москва, Каширское шоссе, д. 33
г Институт геохимии и аналитической химии им. В. И. Вернадского РАН, 119991, Москва, ул. Косыгина, д. 19
*e-mail: lizin@niiar.ru
**e-mail: ashadrin9@yandex.ru
*** e-mail: vgot@vniiht.ru
**** e-mail: vinokurov@geokhi.ru
Получена 14.01.2019, после доработки 22.01.2019, принята к публкации 29.01.2019
Представлены результаты изготовления, изучения радиационной и гидролитической устойчивости
магний-калийфосфатной (МКФ) матрицы, которая разрабатывается для целей иммобилизации 14С -
продукта переработки смешанного нитридного уран-плутониевого топлива. Образцы МКФ матрицы,
содержащие в своем составе 20 и 40 мас% карбоната кальция как формы отходов, фиксирующей 14С,
были подвергнуты облучению ускоренными электронами с энергией до 2.5 МэВ до доз 106, 107 и 108 Гр.
Установлено, что деструкция целевых фаз начинается при дозе 107 Гр вплоть до полного их разложения
после накопления дозы 108 Гр. Не установлено значительного увеличения значений скоростей выще-
лачивания для всех исследуемых катионов из радиационно-поврежденных образцов после накопления
дозы 108 Гр, оценена продолжительность геологического хранения матрицы до полного разложения
основных фиксирующих 14С фаз.
Ключевые слова: магнийфосфатная матрица, иммобилизация 14С, радиационная устойчивость, хими-
ческая устойчивость
DOI: 10.31857/S0033831120010116
ВВЕДЕНИЕ
устойчивые, труднорастворимые материалы с
высокими показателями качества, прежде всего по
В рамках реализуемого Госкорпорацией
радиационной и гидролитической стойкости [2].
«Росатом» проекта «Прорыв» и создания опытно-
Существенным отличием ядерного топливного
демонстрационного реактора БРЕСТ-ОД-300 с
цикла (ЯТЦ) и схем переработки отработавшего
пристанционной переработкой СНУП ядерного
СНУП ядерного топлива (СНУП ОЯТ) является
топлива разрабатываются процессы и аппараты для
накопление изотопа
14С в результате захвата
обращения с радиоактивными отходами (РАО) [1].
нейтронов в ядерном реакторе: 147N(n,p)146C. При
Все РАО с целью их длительного долговременного
переработке СНУП ОЯТ практически весь 14С
хранения необходимо переводить в твёрдые,
выделяется в газовую фазу на предварительной
79
80
ЛИЗИН и др.
Таблица 1. Химический состав полученных образцов МКФ матрицы, содержащих CaCO3
Массовая доля элементов в образцах, %
Содержание CaCO3 в образцах, мас%
O
H
P
Mg
K
Ca
C
B
20
57.07
3.49
8.88
6.98
11.17
9.38
2.79
0.23
40
55.22
2.79
7.08
5.58
8.97
15.45
4.68
0.23
стадии окисления (волоксидации) топлива и
затвердевания полученной смеси составило 15-
отделения его от оболочек твэлов. Образующийся
20 мин после внесения оксида магния. Образцы
углекислый газ, содержащий
14С, направляют
выдерживали во фторопластовых формах в те-
в абсорбционную колонну, которая орошается
чение 15 сут для набора прочности. Полученные
водным раствором гидроксида натрия в
компаунды имели форму плоского прямоугольного
циркуляционном режиме [3]. Для регенерации
параллелепипеда с боковым ребром 3 мм и сторона-
раствора гидроксида натрия используют гидроксид
ми основания около 20 мм. Всего было изготовлено
кальция, который концентрирует 14С и является
по 12 образцов двух составов: с 20 и 40 мас% кар-
отходной формой.
боната кальция (химический состав образцов при-
веден в табл. 1). При этом по три образца каждого
Карбонат кальция является термически
состава использовались для накопления одинако-
неустойчивой формой и при температурах
выше 900°С разлагается. В связи с этим для
вой поглощенной дозы (106, 107 и 108 Гр), а также
в качестве необлученных образов сравнения.
иммобилизации 14С может быть использованы
только матрицы, получение которых исключает
Облучение образцов проводили на импульс-
технологические операции термообработки при
ном линейном ускорителе электронов ИЛУ-6 с
высоких температурах. К таким материалам
энергией до 2.5 МэВ. Время экспозиции для до-
можно отнести, прежде всего, МКФ матрицу
стижения заданных доз определяли по калибров-
состава MgKPO4·6H2O
[4-7]
- синтетический
ке пленочных дозиметров СО ПД(Ф)Р-5/50 (ГСО
аналог природного минерала K-струвит [8]. Ранее
7865-2000), расположенных на различном рассто-
в работе [9] было показано, что МКФ матрица
янии от центра пучка. Мощность поглощенной
позволяет надежно иммобилизовать карбонат
дозы составляла (1.1-2.5)×103 Гр/с в зависимости
кальция в количестве до 50 мас%.
от расположения образца на ускорителе от центра
пучка электронов. Величину поглощённой дозы
Цель настоящей работы заключалась в изучении
радиационной и гидролитической устойчивости
рассчитывали из спектров поглощения при длине
образцов МКФ матрицы, содержащих CaCO3, и
волны 513 нм облученной пленки дозиметра, по-
лученных с использованием сканирующего спек-
оценке влияния внешнего облучения ускоренными
электронами на характеристики матрицы.
трофотометра СФ-56. В качестве образца сравне-
ния использовали необлученные образцы пленки.
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ
Фазовый состав образцов МКФ матрицы из-
учали рентгеновским дифракционным методом
Образцы МКФ матрицы синтезировали по ме-
(ДРОН-7). Для идентификации фазового состава
тодике, описанной в работе [4]. Для изготовления
использовали картотеки рентгеновских дифракци-
образцов матрицы в водный раствор добавляли
онных данных JCPDS [10] и комплекс программ
KH2PO4, перемешивали в течение 10-15 мин, за-
RENTGEN. Индицирование и расчет параметров
тем вносили H3BO3, перемешивали, далее при
целевой фазы образцов матрицы (MgKPO4·6H2O)
перемешивании добавляли MgO, смесь гомогени-
зировали в течение 5 мин, но не до схватывания.
проводили методом наименьших квадратов по
программе CHEKCELL.
Заключительной стадией было добавление карбо-
ната кальция. После внесения CaCO3 визуально
Гидролитическую устойчивость образцов (ха-
наблюдалось незначительное выделение CO2 (как
рактеристики образцов приведены в табл. 2) опре-
ранее показано в работе [9] - не более 3%), а время
деляли в соответствии с ГОСТ 52126-2003 [11]
РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020
Р
АДИАЦИОННАЯ И ХИМИЧЕСКАЯ УСТОЙЧИВОСТЬ
81
Таблица 2. Характеристика образцов МКФ матрицы, использованных для определения гидролитической устойчи-
вости
Содержание CaCO3
Поглощенная доза,
Площадь
Плотность образца,
Масса образца,
в образцах, мас%
Гр
поверхности, см2
г/см3
г
20
0a
11.4
1.75
2.34
106
11.9
1.68
2.17
107
11.1
1.32
1.70
108
10.9
1.32
1.49
40
0a
10.3
1.67
1.93
106
10.2
1.67
1.78
107
10.2
1.56
1.60
108
10.5
1.49
1.40
a Необлученные образцы сравнения.
при контакте с бидистиллированной водой при
исходили из того, что с фенолфталеином гидрок-
комнатной температуре (около 25°C). Образцы на
сид-ион и карбонат-ион оттитровываются до H2O
платиновой проволоке помещали в центре фторо-
и до гидрокарбонат-иона соответственно, а с мети-
пластовых стаканов, отбор проб проводили через
ловым оранжевым - до H2O и до H2CO3 соответ-
1, 3, 7, 10, 14, 21 и 28 сут. При этом полученный
ственно. Разница в объемах соляной кислоты при
раствор после выщелачивания в полном объеме
титровании с двумя индикаторами соответствует
изымали для анализа после каждого периода вы-
титрованию HCO3- до H2CO3. Поэтому сначала
щелачивания и заливали новую порцию бидистил-
раствор титровали с фенолфталеином до обес-
лированной воды.
цвечивания (V1), а затем добавляли метиловый
оранжевый и продолжали титровать до появления
Определение содержания калия, магния, каль-
оранжевого цвета (V2). Содержание карбонат-ио-
ция и фосфора (с пересчетом на PO43--ион) в рас-
нов рассчитывали в соответствии с формулой (1):
творах проводили методом дуговой атомно-эмис-
сионной спектрометрии на установке, включаю-
c(HCl)
·
2V
2
í
2
(1)
c(CO
)
=
,
щей спектрометры СТЭ-1 с фотодиодной линейкой
3
V íɪɚ
МАЭС № М10052 и PGS-2 с фотодиодной линей-
где c(CO32-) - концентрация карбонат иона, моль/л;
кой МАЭС № М08077 с программным обеспече-
c(HCl) - концентрация соляной кислоты, моль/л;
нием «Атом-3.3» и генератором «Везувий-3». Для
Vр-ра - объем аликвоты, взятой для титрования, мл.
построения градуировочных графиков и опреде-
ления концентрации элементов в пробах исполь-
Раствор 0.01 н. HCl для титрования готовили
зовали образцы сравнения (ОС). Аликвоты проб и
растворением стандарт-титра 0.1 н. HCl в 1000 мл
ОС объемом 0.05 см3 наносили на торец угольного
дистиллированной воды с последующим 10-крат-
электрода, высушивали под ИК лампой и анали-
ным разбавлением. Для титрования использовали
зировали атомно-эмиссионным методом в дуге пе-
бюретки объемом 25 мл второго класса точности,
ременного тока силой 12 А и времени экспозиции
изготовленные по ГОСТ 29251-91. Конечную точ-
20 с. Градуировочные зависимости строили в про-
ку титрования определяли визуально. Для учета
грамме Атом 3.3 в логарифмических координатах.
количества карбонат-ионов, накопившихся за счет
Определение карбонат-ионов проводили мето-
поглощения CO2 из воздуха за время проведения
дом титрования с использованием двух индика-
эксперимента, каждый раз титровали бидисти-
торов - фенолфталеина и метилового оранжевого
лированную воду, которая выдерживалась в том
[12, 13]. При титровании смеси ионов OH- и CO32-
же помещении и в течение того же времени, что
РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020
82
ЛИЗИН и др.
концентрации 0.01 моль/л готовили растворением
ɚ
1200
навески кристаллического NaHCO3 марки х.ч. в
100 мл дистиллированной воды, остальные рас-
800
творы - последовательным десятикратным разбав-
400
лением исходного раствора дистиллированной во-
дой. В качестве электрода сравнения использовали
0
хлорсеребряный электрод ЭСР10101.
15
20
25
30
35
40
45
50
ș ɝɪɚɞ
500
ɛ
В приготовленных стандартных растворах
400
определяли потенциал карбонат-селективного
электрода. По полученным данным строили гра-
300
фик зависимости потенциала электрода от отри-
200
цательного логарифма концентрации карбонат-и-
100
онов в растворе.
015
20
25
30
35
40
45
50
Затем измеряли потенциал электрода в анали-
ș ɝɪɚɞ
500
ɜ
зируемых пробах. Сравнивая полученное значение
400
потенциала с калибровочным графиком, определя-
300
ли концентрацию карбонат-ионов в анализируе-
200
мой пробе.
100
Погрешность в определении ионов K+, Mg2+,
Ca2+, c(CO32-), ионов бора и фосфора в исходной
0 15
20
25
30
35
40
45
50
ș ɝɪɚɞ
дистиллированной воде и в растворах после выще-
500
ɝ
лачивания не превышала 20-25%.
400
Интегральную скорость выщелачивания компо-
300
нентов рассчитывали по формуле (2)
200
100
m
0
i
R
=
,
(2)
15
20
25
30
35
40
45
50
i
f
˜S˜ t
ș ɝɪɚɞ
i
n
Рис. 1. Вид рентгенограмм необлученного (а) и об-
где Ri - скорость выщелачивания, г/(см2∙сут);
лученных электронами до доз 106 (б), 107 (в) и 108 Гр
mi
- масса i-го элемента в растворе после
(г) образцов МКФ, содержащей 20% CaCO3. Отнесе-
выщелачивания, г; fi - массовая доля элемента
ние рефлексов к фазам: k - MgKPO4∙6H2O, l - CaCO3,
m - MgO, h - K6P6O18∙3H2O, p - MgCO3, n - CaO, r -
в образце; S
- открытая
«геометрическая»
Mg2P2O7, c - алмаз. То же на рис. 2.
поверхность образца, см2; tn - продолжительность
n-го периода выщелачивания, сут.
РЕЗУЛЬТАТЫ И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ
и контактная вода с образцами МКФ матрицы.
Концентрация карбонат-ионов в бидистилирован-
Рентгендифракционные картины изученных
ной воде находилось на уровне 10% от их содержа-
образцов МКФ матрицы, содержащих 20 и 40 мас%
ния в растворах после выщелачивания.
CaCO3, приведены на рис. 1 и 2 соответственно.
Дополнительно содержание карбонат-ионов в
Показано, что образцы состоят из двух основных
растворах после выщелачивания образцов магний-
фаз - тригонального CaCO3 и орторомбического
фосфатной матрицы определяли с использованием
MgKPO4·6H2O.
карбонатселективного электрода XC-CO3-001.
Фазовый состав матриц после облучения до дозы
Предварительно проводили калибровку ионо-
106 Гр отличается присутствием дополнительной
селективного электрода с использованием стан-
фазы MgO (которая также присутствует в виде
дартных растворов гидрокарбоната натрия с кон-
продукта деструкции при увеличении поглощенной
центрацией 10-6-10-2 моль/л. Исходный раствор
дозы) и снижением интенсивностей рефлексов
РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020
Р
АДИАЦИОННАЯ И ХИМИЧЕСКАЯ УСТОЙЧИВОСТЬ
83
основных фаз. Фазовый состав образцов с 20 и
1600
ɚ
40 мас% CaCO3 после их облучения до доз не более
1200
107 Гр идентичен. После облучения материалов до
доз выше 107 и 108 Гр наблюдается существенное
800
изменение фазового состава. Так, при достижении
400
дозы
107 Гр интенсивности рефлексов фазы
0
MgKPO4·6H2O существенно снижаются (до
15
20
25
30
35
40
45
50
уровня минорной примесной фазы), и кроме фаз
500
ș ɝɪɚɞ
ɛ
со структурами CaCO3 и MgO присутствуют фазы
400
K6P6O18∙3H2O и CaO.
300
При достижении дозы 108 Гр дифракционные
200
рефлексы фазы MgKPO4·6H2O не регистрируются
100
для обоих составов. Образцы с
20% CaCO3
0
образованы фазами орторомбического K6P6O18
15
20
25
30
35
40
45
50
3H2O, тригонального CaCO3, тригонального
ș ɝɪɚɞ
500
ɜ
MgСO3 минорной фазой MgO, и, возможно,
400
кубической фазой K2O. В то же время образцы с
300
40% CaCO3 сложены из фаз тригонального CaCO3,
200
кубического MgO, моноклинного пирофосфата
100
магния Mg2P2O7 и минорной фазы K6P6O18∙3H2O.
0
Такое изменение фазового состава, вероятно,
15
20
25
30
35
40
45
50
связано с полной радиационной деструкцией
ș ɝɪɚɞ
целевых фаз и их разложением на более
500
ɝ
простые и термодинамически более устойчивые
400
кристаллические структуры за счет разрыва
300
химических связей и кристаллизацией новых фаз
200
под действием ускоренных электронов.
100
По результатам индицирования полученных
0
рентгенограмм были рассчитаны параметры
15
20
25
30
35
40
45
50
кристаллической решетки орторомбической фазы
ș ɝɪɚɞ
MgKPO4·6H2O (табл. 3). Изменение параметров
Рис. 2. Вид рентгенограмм необлученного (a) и облу-
кристаллической решетки и ее объема после
ченных электронами до доз 106 (б), 107 (в) и 108 Гр (г)
облучения до доз не более 107 Гр незначительно.
образцов МКФ, содержащей 40% CaCO3.
Отсутствие существенных изменений в значениях
параметров элементарной ячейки целевой фазы
MgKPO4·6H2O, которая будет фиксировать
ионов в растворах после выщелачивания (для
изотоп 14С, очевидно, связано с незначительной
двух независимых методов - титриметрического
способностью ускоренных электронов с
и потенциометрического) не превышала 5% для
энергией до 2.5 МэВ к смещению ядер атомов в
одних и тех же проб.
кристаллической решетки из своих позиций. Этот
факт крайне важен при длительном хранении
Данные о скоростях выщелачивания ко-
матрицы с включением долгоживущего изотопа 14С
мпонентов как облученных, так и необлученных
(период полураспада 5730 лет), испытывающего
образцов МКФ матрицы, содержащих 20 и 40 мас%
β--превращение, так как материал матрицы
CaCO3, приведены в табл. 4 и 5 соответственно.
при этом не будет подвержен существенному
Из сравнения этих данных видно, что скорость
радиационному распуханию.
выщелачивания
компонентов
существенно
Разница в полученных результатах количествен-
не зависит ни от наполнения по CaCO3, ни от
ного анализа и значениях концентраций карбонат-
поглощенной дозы.
РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020
84
ЛИЗИН и др.
Таблица 3. Параметры орторомбической фазы MgKPO4·6H2O необлученных и облученных образцов МФМ
Параметры кристаллической решетки
Содержание CaCO3
Поглощенная
в образцах, мас%
доза, Гр
а, Å
b, Å
c, Å
V, Å3
20
0
6.874±0.015
6.149±0.006
11.060±0.020
467.5±1.5
106
6.873±0.012
6.170±0.010
11.060±0.020
470.8 ±1.5
107
6.875±0.022
6.140±0.010
11.166±0.028
471.6±2.4
40
0
6.870±0.010
6.143±0.008
11.064±0.018
467.6 ±1.7
106
6.898±0.014
6.158±0.008
11.063±0.019
469.9 ±1.6
107
6.840±0.026
6.180±0.020
11.164±0.030
472.0 ±3.0
Таблица 4. Скорость выщелачивания образцов МКФ матрицы, содержащих 20 мас% CaCO3, облученных ускорен-
ными электронами
Скорость выщелачивания компонентов, г/(см2·сут)
Поглощенная доза, Гр
Период, сут
3-
K
Mg
Ca
PO
4
CO32-
0
1
3.5×10-2
2.2×10-3
1.4×10-4
5.2×10-3
5.0×10-2
3
1.7×10-2
1.2×10-3
1.0×10-4
2.5×10-3
2.4×10-2
7
8.8×10-3
7.5×10-4
4.4×10-5
1.4×10-3
1.2×10-2
10
6.5×10-3
6.5×10-4
3.0×10-5
1.0×10-3
9.0×10-3
14
4.7×10-3
5.6×10-4
2.2×10-5
7.8×10-4
7.2×10-3
21
3.3×10-3
4.8×10-4
2.0×10-5
5.8×10-4
5.0×10-3
28
2.5×10-3
4.6×10-4
1.9×10-5
4.8×10-4
4.0×10-3
108
1
3.4×10-2
2.7×10-3
1.0×10-4
4.2×10-3
5.0×10-2
3
1.7×10-2
1.3×10-3
7.0×10-5
2.0×10-3
2.2×10-2
7
9.5×10-3
7.3×10-4
4.5×10-5
1.1×10-3
1.2×10-2
10
7.4×10-3
6.0×10-4
4.2×10-5
8.5×10-4
9.5×10-3
14
5.3×10-3
5.6×10-4
3.8×10-5
6.8×10-4
8.3×10-3
21
3.6×10-3
4.7×10-4
3.3×10-5
5.0×10-4
6.6×10-3
28
2.7×10-3
4.1×10-4
3.3×10-5
4.0×10-4
5.5×10-3
С течением времени скорость выщелачивания
счет компенсации заряда поверхности матрицы
компонентов закономерно уменьшается. Это
молекулами воды, и, как следствие, гидролизом
объясняется основной кинетической стадией
компонентов матрицы. В целом можно отметить,
коррозии матрицы
- начальной скоростью
что скорости выщелачивания находятся на
выщелачивания. Относительно высокие скорости
допустимом уровне и несколько превышают его
выщелачивания объясняются механизмом ионного
для отдельных компонентов МФМ. Значения
обмена и диффузией контактного раствора за
скоростей выщелачивания в соответствии с
РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020
Р
АДИАЦИОННАЯ И ХИМИЧЕСКАЯ УСТОЙЧИВОСТЬ
85
Таблица 5. Скорость выщелачивания образцов МКФ матрицы, содержащих 40 мас% CaCO3, облученных
ускоренными электронами
Скорость выщелачивания компонентов, г/(см2∙сут)
Поглощенная доза, Гр
Период, сут
K
Mg
Ca
PO
3-
CO32-
4
0
1
4.7×10-2
3.0×10-3
9.7×10-5
2.0×10-2
3.5×10-2
3
2.2×10-2
1.7×10-3
6.0×10-5
9.2×10-3
1.5×10-2
7
1.1×10-2
8.8×10-4
2.6×10-5
4.7×10-3
8.0×10-3
10
8.2×10-3
7.6×10-4
1.8×10-5
3.4×10-3
6.0×10-3
14
6.0×10-3
6.6×10-4
1.3×10-5
2.5×10-3
4.7×10-3
21
4.2×10-3
6.2×10-4
1.3×10-5
1.8×10-3
3.3×10-3
28
3.3×10-3
5.7×10-4
1.0×10-5
1.4×10-3
2.8×10-3
108
1
4.0×10-2
3.0×10-3
6.5×10-5
4.6×10-3
4.0×10-2
3
2.0×10-2
1.6×10-3
4.3×10-5
2.4×10-3
1.7×10-2
7
1.1×10-2
1.0×10-3
2.8×10-5
1.3×10-3
9.8×10-3
10
8.8×10-3
9.0×10-4
2.6×10-5
1.0×10-3
8.0×10-3
14
6.3×10-3
8.1×10-4
2.3×10-5
8.1×10-4
6.7×10-3
21
4.3×10-3
6.8×10-4
2.0×10-5
6.2×10-4
5.1×10-3
28
3.3×10-3
5.9×10-4
1.9×10-5
5.0×10-4
4.3×10-3
действующими нормативами для цементных
того, что вся энергия, выделившаяся при β--
компаундов регламентируются только для
распаде 14С будет поглощена веществом. Для более
радионуклидов 137Cs и 90Sr [14, 15] и не должны
точной оценки сроков хранения матриц с целью
превышать значения 10-3 г/(см2∙сут).
окончательного обоснования сроков и условий
Результаты настоящих исследований позволяют
геологического хранения
14С, окончательного
выбора МКФ матрицы для иммобилизации 14С в
оценить время хранения МФМ матрицы вплоть до
ее полной деструкции. Так, например, возьмем
составе карбоната кальция и выбора оптимальной
загрузки необходимо проведение ядерно-физи-
для примера образец с загрузкой 20 мас% по
CaCO3 При переработке ОЯТ, по данным расчетов,
ческих расчетов.
на операциях волоксидации нитридного ОЯТ
КОНФЛИКТ ИНТЕРЕСОВ
образуется 1.28 кг 14С в год с общей активностью
6.9·1014 Бк. После улавливания 14С и отверждения
Авторы заявляют об отсутствии конфликта
образуется около 682 кг CaCO3 из абсорбционной
интересов.
колонны и, соответственно, МКФ матрица массой
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
3410 кг с содержанием CaCO3 20 мас%. Удельная
1. Шадрин А.Ю., Двоеглазов К.Н., Масленников А.Г.,
активность матрицы составит
6.9×1014/3410
=
Кащеев В.А., Третьякова С.Г., Шмидт О.В., Ви-
2.02×1011 Бк/кг. При дозе 108 Гр материал будет
данов В.Л., Устинов О.А., Волк В.И., Веселов С.Н.,
полностью подвергнут деструкции, т.е. получит
Ишунин В.С. // Радиохимия. 2016. Т. 58, № 3. С. 234.
энергию 108 Дж на 1 кг. Так как для 14C T1/2 =
(Shadrin A.Yu., Dvoeglazov K.N., Maslennikov A.G.,
5730 лет, а энергия одного β--распада 14C составляет
Kashcheev V.A., Tret’yakova S.G., Shmidt O.V., Vida-
156.47 кэВ, то по закону радиоактивного распада
nov V.L., Ustinov O.A., Volk V.I., Veselov S.N., Ishu-
МФМ с содержанием CaCO3 20% накопит дозу
nin V.S. // Radiochemistry. 2016. Vol. 58, N 3. P. 271.
108 Гр приблизительно за 2300 лет при условии
doi 10.1134/S1066362216030085)
РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020
86
ЛИЗИН и др.
2. Федеральный закон №190 ФЗ « Об обращении с
9. Дмитриева А.В., Каленова М.Ю., Куликова С.А. и др. //
радиоактивными отходами и о внесении измене-
ЖПХ. 2018. Т. 91, № 4. С. 572. (Dmitrieva A.V.,
ний в отдельные законодательные акты Российской
Kalenova M.Yu., Kulikova S.A. et al. // Russ. J.
Федерации» // Рос. газета. Федеральный выпуск
Appl. Chem. 2018. Vol. 91, N 4. P. 641. doi 10.1134/
№ 5529 от 15 июля 2011 г.
S107042721804016X).
3. Якунин С.А., Устинов О.А., Шадрин А.Ю., Шуде-
10. Powder Diffraction File. International Center for
гова О.В. // Атом. энергия, 2016. Т. 120, №3. С. 176.
Diffraction Data. Swarthmore, Pennsylvania (USA),
(Yakunin S.A., Ustinov O.A., Shadrin A.Yu., Shudego-
1999.
va O.V. // At. Energy. 2016. Vol. 120, N 3. P. 229. doi
11. ГОСТ 52126-2003: Отходы радиоактивные. Опре-
10.1007/s10512-016-0122-y)
деление химической устойчивости отвержденных
4. Винокуров С.Е., Куликова С.А., Крупская В.В., Мя-
высокоактивных отходов методом длительного вы-
соедов Б.Ф. // Радиохимия. 2018. Т. 60, № 1. С. 66.
щелачивания: Национальный стандарт Российской
(Vinokurov S.E., Kulikova S.A., Krupskaya V.V.,
Федерации. М.: Изд-во стандартов, 2003.
Myasoedov B.F. // Radiochemistry. 2018. Vol. 60, N 1.
12. Булатов А.В., Зеймаль А.Е. и др. Методические ука-
P. 70. doi 10.1134/S1066362218010125).
зания к практикуму «Химические методы анализа»:
5. Vinokurov S.E., Kulikova S.A., Myasoedov B.F. //
Учеб. пособие. СПб.: ВВМ, 2010. 54 с.
Materials. 2018. Vol. 11. P. 976. doi 10.3390/
13. Крешков А.П. Основы аналитической химии. Т. 2:
ma11060976.
Теоретические основы. Количественный анализ. М.:
6. Vinokurov S.E., Kulikova S.A., Krupskaya V.V. et al. //
Химия, 1971. 456 с.
J. Radioanal. Nucl. Chem. 2018. Vol. 315, N 3. P. 481.
14. НП-019-15: Федеральные нормы и правила в обла-
doi 10.1007/s10967-018-5698-3.
сти использования атомной энергии «Сбор, пере-
7. Wagh A.S. Chemically Bonded Phosphate Ceramics:
Twenty-First Century Materials with Diverse Applica-
работка, хранение и кондиционирование жидких
tions. Amsterdam: Elsevier, 2016. 2nd ed. 422 p.
радиоактивных отходов. Требования безопасности».
8. Graeser S., Postl W., Bojar H.-P. et al. // Eur. J.
15. ГОСТ Р 51883-2002: Отходы радиоактивные цемен-
Mineral. 2008. Vol. 20, N 4. P. 629. doi 10.1127/0935-
тированные. Общие технические требования. М.:
1221/2008/0020-1810.
Изд-во стандартов, 2002. 3 с.
РАДИОХИМИЯ том 62 № 1 2020