Радиохимия, 2019, т. 61, N 5, c. 433-438

433

Сорбция Cs(I) и Np(V) на глинах Острожанского месторождения

(Беларусь)

В. В. Крупскаяа,в, А. Ю. Романчук*^а, С. Н. Калмыков^а

^а Московский государственный университет им. М. В. Ломоносова, 119991, Москва, Ленинские горы, д. 1;

*e-mail: romanchuk.anna@gmail.com

^б Объединенный институт энергетических и ядерных исследований - Сосны НАН Беларуси,

223063, Прилесье Луговослободского с/с Минского р-на Минской обл., д. 47/22

^в Институт геологии рудных месторождений, петрографии, минералогии и геохимии РАН,

119017, Москва, Старомонетный пер., д. 35

Получена 29.01.2019, после доработки 13.02.2019, принята к публикации 20.02.2019

УДК 546.798.24

Изучено сорбционное поведение Np(V) и Cs(I) на природной и кислотно-обработанной бентонито-

подобной глине месторождения Острожанское (Беларусь) в широком диапазоне концентраций радио-

нуклида и значений pH суспензии. Показано, что для обоих радионуклидов сорбционное равновесие

достигается в течение первых минут взаимодействия. Сорбционное поведение на глине до и после обра-

ботки различается мало. На основании экспериментальных данных проведено термодинамическое мо-

делирование сорбции Cs(I) и Np(V) на исследуемых глинах.

Ключевые слова: нептуний, цезий, сорбция, ионный обмен, монтмориллонит, каолинит, иллит.

DOI: 10.1134/S0033831119050137

Развитие ядерной промышленности в ХХ веке

Система обращения с РАО на БелАЭС регулиру-

привело к локальному загрязнению ряда территорий

ется постановлением Совета Министров Республики

техногенными радионуклидами. Радиоактивные за-

Беларусь от 02.06.2015 N 460 «Об утверждении Стра-

грязнения при авариях на ПО «Маяк» [1, 2] Черно-

тегии обращения с радиоактивными отходами Бело-

быльской АЭС [3, 4] и АЭС Фукусима [5-7], а также

русской атомной электростанции», согласно которо-

во время испытаний ядерного оружия [8] привели к

му долговременная безопасность системы захороне-

высвобождению значительных количеств радионук-

ния РАО должна обеспечиваться реализацией прин-

лидов в окружающую среду. Кроме того, в ряде стран

ципа многобарьерности, основанного на применении

накопилось большое количество радиоактивных от-

системы барьеров (естественных и инженерных) на

ходов (РАО) и остро стоит проблема безопасного их

пути распространения ионизирующего излучения и

хранения. Глинистые минералы широко распростра-

радиоактивных веществ в окружающую среду.

нены в окружающей среде, а также являются одними

Таким образом, для решения проблемы безопасно-

из наиболее перспективных материалов для создания

го обращения с РАО и ОЯТ вблизи строящейся БелА-

инженерных барьеров при изоляции РАО. Характери-

ЭС планируется строительство ПЗРО согласно кон-

стики глинистых материалов (состав, размер частиц,

цепции мультибарьерной системы защиты. При соз-

примеси и т.д.) значительно влияют на сорбцию ра-

дании системы инженерных барьеров возникает по-

дионуклидов. Поэтому для создании надежной моде-

требность в больших объемах различных буферных и

ли для прогнозирования миграционного поведения

засыпочных материалов. В связи с высокой стоимо-

радионуклидов необходима информация о точных

стью импортных материалов, а также с учетом суще-

механизмах взаимодействия. Понимание миграцион-

ственных затрат на их транспортировку для создания

ного поведения радионуклидов также требуется для

системы инженерных барьеров ПЗРО в Беларуси це-

разработки стратегий реабилитации загрязненных

лесообразно использовать местные минеральные ре-

территорий.

сурсы.

В настоящее время в Республике Беларусь осуще-

Целью данной работы является установление за-

ствляется строительство атомной электростанции

кономерностей взаимодействия различных радионук-

(БелАЭС), первый энергоблок которой будет введен в

лидов с бентонитоподобными глинами месторожде-

эксплуатацию в 2019, второй - в 2020 г. В связи с

ния Острожанское Гомельской области Республики

предстоящей эксплуатацией БелАЭС особую акту-

Беларусь и оценка возможности их использования в

альность приобретает проблема образования и накоп-

качестве инженерных барьеров ПЗРО. На основании

ления РАО и отработанного ядерного топлива (ОЯТ),

экспериментальных данных проводилось моделиро-

представляющих потенциальную опасность для чело-

вание кривых сорбции Cs(I) и Np(V) на образцах при-

века и окружающей среды.

родной и модифицированной бентонитовой глины

434

А. С. Семенкова и др.

указанного месторождения. В условиях окружающей

спектрометрии (МС-ИСП, квадрупольный масс-

среды цезий присутствует в форме моновалентного

спектрометр Agilent 7500C, Agilent Technologies,

катиона Cs⁺, что обусловливает его высокую раство-

Япония). Результаты обрабатывали с помощью про-

римость и миграционную подвижность. Нептуний

граммного обеспечения ICP-MS Chem-Station (вер-

представляет интерес из-за длительного периода по-

сия G1834B).

лураспада [T_1/2(²³⁷Np) = 2.13·10⁶ лет] и связанной с

Сорбционные эксперименты проводили в среде

ним высокой радиотоксичностью, а также высокой

0.01 моль/л NaClO₄ при соотношении твердой фазы

мобильностью в форме Np(V).

к раствору 1 г/л в случае Cs и 0.5 г/л в случае Np при

комнатной температуре в диапазоне pH 2.0-10.5.

Экспериментальная часть

Исследовали диапазон концентраций Cs от 10^-9 до

10^-6 моль/л (для получения необходимой концентра-

В работе использованы образцы бентонитопо-

ции цезия к раствору метки ¹³⁷Cs добавляли необхо-

добных глин месторождения Острожанское Гомель-

димое количество стабильного CsCl). Для Np иссле-

ской области. Образцы природной (БГ-И) и модифи-

дуемый диапазон составил 10^-14-10^-6 моль/л. При

цированной глины (БГ-Н) были использованы для

работе со следовыми концентрациями использовали

моделирования инволюционных процессов, проте-

короткоживущий ²³⁹Np(V), отделенный от материн-

кающих в системе инженерный барьер ПЗРО (под-

ского ²⁴³Am методом жидкостной экстракции по ме-

земное захоронение радиоактивных отходов)-грун-

тодике, приведенной в работах [10]. Для образцов с

товые воды в долгосрочной перспективе. В случае

содержанием металла 10^-6 моль/л применяли долго-

возникновения протечек для моделирования воздей-

живущий изотоп ²³⁷Np (T_1/2 = 2.13·10⁶ лет). Значение

ствия отходов (влияния сильнокислой среды) на

pH устанавливали добавлением небольших коли-

глинистый барьер использовали образец кислотно-

честв разбавленных растворов NaOH или HClO₄.

модифицированной глины (БГ-Н).

После уравновешивания измеряли равновесное зна-

Исходный образец глины сушили в сушильном

чение pH образцов, которое использовали в дальней-

шкафу при температуре 40°С до постоянной массы

ших расчетах. Раствор отделяли от твердой фазы

и измельчали на планетарной шаровой мельнице PM

центрифугированием при 40000g в течение 15 мин

Retsch 100 с выделением фракции менее 0.63 мм на

(Allegra 64R, Beckman Coulter). Отделенный раствор

аналитической просеивающей машине Retsch AS-

измеряли методом жидкостно-сцинтилляционной

200. Часть образца обрабатывали 10%-ным раство-

спектроскопии (Quantulus-1220, Perkin Elmer). Для

ром HCl при температуре 80-90°C в течение 3 ч

построения изотерм сорбции готовили образцы в

(образец БГ-Н). Полученный образец промывали в

широком диапазоне концентраций Cs по методике,

течение 5 сут дистиллированной водой методом де-

приведенной выше. Для образцов исходной глины

кантации при постоянном контроле значений pH и

(БГ-И) поддерживали значение pH 8.5 ± 0.1, а для

общего солесодержания водных вытяжек, а затем

глины, подвергшейся кислотной обработке (БГ-Н), -

сушили до воздушно-сухого состояния при 100-

pH 9.2 ± 0.1.

115°С и измельчали с последующим отбором фрак-

ции с размером частиц менее 250 мкм.

Моделирование сорбции Cs(I) и Np(V) на глини-

стых минералах проводили с помощью программы

Для данных образцов глины определяли основ-

PHREEQC [11].

ные физико-химические характеристики. Удельную

поверхность образцов определяли методом БЭТ

(ASAP, 2010N, Micromeritics). Минеральный состав

Результаты и обсуждение

образцов глин определяли методом рентгенофазово-

Характеристика образцов глин

го анализа (РФА) с помощью дифрактометра Ultima-

IV (Rigaku). Емкость катионного обмена (ЕКО) оп-

На рис. 1 приведены рентгеновские дифракто-

ределяли по адсорбции метиленового голубого со-

граммы изученных образцов глин. Межплоскостное

гласно методике ГОСТ 28.177-89. Состав обменно-

расстояние (001) монтмориллонита исходной глины

го катионного комплекса определяли путем вытес-

составляет 14.2 Å, что может свидетельствовать о

нения раствором 0.1 моль/л ацетата аммония (сумма

смешанном (преимущественно Ca-Mg) поглощен-

основных катионов Na⁺, K⁺, Ca²⁺ и Mg²⁺) [9]. Для

ном комплексе. Данные химического анализа погло-

этих измерений 0.1 г каждого образца глины смеши-

щенного комплекса подтверждают этот вывод

вали с 20 мл раствора NH₄Ac. После одной недели

(табл. 1). Обработка кислотой приводит к значитель-

перемешивания образцы отделяли центрифугирова-

ному преобразованию структуры монтмориллонита,

нием при 40000g в течение 30 мин. Содержание Na,

при этом другие минералы остаются практически

K, Mg, Ca в маточном растворе определяли метода-

неизмененными. На рис. 1 отчетливо видно, что из-

ми атомно-эмиссионной спектрометрии (ИСП-АЭС,

менения интенсивности и положения рефлексов на-

прибор 720-ES, Agilent Technologies, США) и масс-

блюдаются только для монтмориллонита. В резуль-

Сорбция Cs(I) и Np(V) на глинах Острожанского месторождения (Беларусь)

435

Таблица 1. Характеристики глин БГ-И и БГ-Н

Обра-

S_уд,

ЕКО, мкмоль/100 г (по

Обменный комплекс, мкмоль/г

Состав, мас%

зец

м²/г

метиленовому голубому)

(экстракция NH₄Ac)

Na⁺ 9.5, Mg²⁺ 89.7, K⁺ 17.3,

Монтмориллонит 52, кварц 20, каолинит 10,

БГ-И

Ca²⁺ 215.6

иллит 9, микроклин 5, альбит 3, кальцит 1

Na⁺ 0.9, Mg²⁺ 8.8, K⁺ 13.1, Ca²⁺

БГ-Н

178

БГ-И, обработанная 10% HCl

2.0

тате кислотной модификации происходит вымыва-

быть использован для моделирования процессов,

ние межслоевых и октаэдрических катионов [12-15],

протекающих в системе инженерный барьер ПЗРО-

способствующее уменьшению заряда слоя и сниже-

грунтовые воды в долгосрочной перспективе.

нию емкости катионного обмена, в том числе и по

отношению к Cs. Вымывание межслоевых катионов

Исследование сорбции Cs(I)

отчетливо прослеживается по уменьшению содержа-

Эксперименты по изучению кинетики сорбции

ния Na⁺, Mg²⁺, K⁺, Ca²⁺ в составе обменного ком-

Cs⁺ были проведены при концентрациях 10^-9 и 10^-6

плекса (табл. 1).

моль/л (рис. 2). Результаты показывают, что сорб-

Частичная деструкция октаэдрических сеток и

ция происходит в первые минуты взаимодействия,

нарушение взаимодействия между собой октаэдри-

а в течение 2 ч сорбция Cs⁺ достигает состояния

ческих и тетраэдрических сеток проявляются в виде

подвижного равновесия. Наблюдается практически

значительного снижения интенсивности базального

одновременное достижение равновесия в системах

рефлекса (001). Снижение межплоскостного рас-

с образцами исходной и обработанной глин (БГ-И

стояния с 14.3 до 13.3 Å может являться результатом

и БГ-Н). Можно сделать вывод о незначительном

частичного протонирования межслоевого простран-

влиянии кислотной обработки глины на скорость

ства. Вымывание катионов, как межслоевых, так и

достижения равновесия. По прошествии большого

октаэдрических, нарушение взаимодействия кри-

промежутка времени (от 2 до 4 недель) величины

сталлитов и микроагрегатов монтмориллонита меж-

сорбции для обеих концентраций Cs изменяются

ду собой в результате обработки кислотой приводят

незначительно, что свидетельствует об отсутствии

к увеличению микропористости и, как следствие, к

более медленных процессов. Как показано в работе

значительному увеличению удельной поверхности с

[16], присутствие различных примесей, например

77 до 178 м²/г. Результаты количественного анализа

иллита, может приводить к длительному установ-

природных глин приведены в табл. 1.

лению равновесия (в течение недели), однако в

Исходя из минерального состава и показателей

данном случае такого эффекта не наблюдалось.

поверхностных свойств бентонитоподобные глины

На рис. 3 приведены зависимости сорбции Cs⁺

месторождения Острожанское Гомельской области

от рН на образцах глин БГ-И и БГ-Н при различ-

могут быть использованы в качестве компонента

ных концентрациях металла. При обеих концентра-

инженерного барьера ПЗРО, а образец БГ-H может

циях зависимость сорбции от рН слабая, что под-

тверждает, что взаимодействие происходит по ме-

ханизму ионного обмена. Известно [17, 18], что

сорбция Cs происходит по механизму ионного об-

мена и может быть описана следующим образом:

z_B≡XA + z_AB ⇄ z_A≡XB + z_BA,

где ≡X - ионообменный центр на поверхности, A и

B - катионы с зарядами z_A и z_B соответственно.

Увеличение общей концентрации заметно снижа-

ет сорбцию, что говорит о достижении частичного

насыщения поверхности исследуемых образцов глин

при [Cs] = 10^-6 моль/л. При следовой концентрации

Cs (10^-9 моль/л) сорбция практически количествен-

Рис. 1. Рентгеновские дифрактограммы образцов природных

ная и слабо зависит от pH, что свидетельствует об

(БГ-И) и кислотно-модифицированных (БГ-Н) глин. Межпло-

ионообменном механизме взаимодействия. Сниже-

скостные расстояния даны в ангстремах. Индикаторы рефлек-

ние сорбции Cs при [Cs] = 10^-6 моль/л и pH ниже 4

сов отдельных минеральных фаз: М - монтмориллонит, I - ил-

лит, K - каолинит, Q - кварц, F - полевые шпаты, С - кальцит.

может быть объяснено как конкуренцией между ио-

436

А. С. Семенкова и др.

Рис. 2. Кинетика сорбции Cs⁺ при 10^-9 (а, pH 8.2 ± 0.2) и 10^-6 моль/л (б, pH 9.5 ± 0.2) на образцах глин БГ-И и БГ-Н. I = 0.01 моль/л

NaClO₄, [глина] = 1 г/л; то же на рис. 3, 4.

Рис. 3. Зависимости сорбции Сs⁺ от pH на образцах глин БГ-И и БГ-Н при [Cs] = 10^-9 (а) и 10^-6 моль/л (б).

нами Cs⁺ и H⁺, так и (в большей степени) понижени-

монтмориллоните, каолините и иллите [20] (табл. 2).

ем заряда слоя за счет частичного вымывания окта-

Суммарная сорбция на всех трех глинистых минера-

эдрических катионов при растворении глин [13, 14,

лах адекватно описывает полученные эксперимен-

19]. Зависимости сорбции для образцов БГ-И и БГ-Н

тальные данные (рис. 4).

при обеих исследуемых концентрациях практически

Как и в случае кинетических экспериментов, раз-

совпадают (рис. 3). Это свидетельствует об отсутст-

личие между сорбцией на исходной глине и глине

вии существенного влияния кислотной обработки на

после кислотной обработки крайне мало.

сорбцию Cs в рассматриваемых концентрациях.

На рис. 4 представлены изотермы сорбции цезия

Исследование сорбции Np(V)

на образцах БГ-И и БГ-Н. Сорбция Cs⁺ на монтмо-

Аналогично цезию, кинетика сорбции Np(V) на

риллоните является нелинейной: при низкой концен-

исследованных образцах достаточно быстро (в тече-

трации Cs⁺ значения K_d значительно выше, чем при

ние 1 ч) достигает подвижного равновесия (рис. 5).

высоких концентрациях Cs⁺. Ранее, было показано,

Сильные изменения величины сорбции в течение

что на глинистых минералах существуют различные

типы сорбционных центров по отношению к Cs, ко-

торые отличаются силой связывания радионуклида и

общим количеством [18, 19]. При низкой концентра-

ции Cs⁺ преобладает сорбция на высокоселективных

сорбционных центрах первого типа (Т1). Эти участ-

ки имеют очень небольшую концентрацию, но они

особенно селективны для катионов, таких как K⁺,

NH₊, Rb⁺ и Cs⁺. При повышении содержания Cs⁺

сорбция происходит на участках с более высокой

плотностью, но меньшей селективностью (T2), по-

этому коэффициенты распределения Cs уменьшают-

ся и наблюдается перегиб на изотерме сорбции.

В случае иллита в литературе зачастую выделяют

также сорбционные центра третьего типа (T3).

В данной работе была использована предложенная

ранее термодинамическая модель сорбции Cs на

Рис. 4. Изотерма сорбции Cs на образцах БГ-И и БГ-Н.

Сорбция Cs(I) и Np(V) на глинах Острожанского месторождения (Беларусь)

437

Таблица 2. Параметры, использованные для термодинамического описания сорбции цезия по реакции Cs⁺ + NaX ⇄

CsX + Na⁺ [19]

Тип

Монтмориллонит

Каолинит

Иллит

центра

lgK

[центр], мкмоль/м²

lgK

[центр], мкмоль/м²

lgK

[центр], мкмоль/м²

7.59

7·10^-4

5.50

5·10^-4

6.90

6·10^-3

1.68

30.91

2.10

1.99

3.10

0.504

1.75

2.016

первого часа, в том числе ее уменьшение, связаны с

pH > 4 основным механизмом взаимодействия Np(V)

изменением pH, который в случае Np(V) (в отличие

с глинистыми минералами является образование

от Cs) сильно влияет на сорбцию (рис. 6). Такое пове-

внутрисферных комплексов с функциональными

дение связано с тем, что по механизму сорбции Np

группами, располагающимися на ребрах алюмосили-

отличается от Cs. Ранее было показано, что при

катных плоскостей (так называемые краевые центры)

[21-23]. Сорбционные свойства краевых центров для

различных глинистых минералов крайне схожи. По-

этому для описания экспериментальных данных при

следовых концентрациях Np(V) была использована

модель, описывающая сорбцию радионуклида на

монтмориллоните [24] и учитывающая следующие

две реакции:

≡S_sOH + NpO₊ ⇄ ≡S_sONpO₂ + H⁺, lg K₁ = -2.0;

≡S_sOH + NpO₊ + H₂O ⇄ ≡S_sONpO₂OH^- + 2H⁺,

lg K₂ = -12.0,

где ≡S_sOH - краевые «сильные» сорбционные цен-

Рис. 5. Кинетика сорбции Np(V) на образцах глин БГ-И и

тры. Полученное моделирование хорошо согласует-

БГ-Н. I = 0.01 моль/л, [глина] = 0.5 г/л, [Np(V)] = 10^-6 моль/л,

pH 5.0 ± 0.2.

ся с экспериментальными данными, что доказывает

предложенный механизм взаимодействия.

Аналогично сорбции Cs кислотная обработка

глины не привела к значительному ухудшению

сорбции Np. Несмотря на значительные отличия

площади поверхности (77 м²/г для БГ-И и 178 м²/г

для БГ-Н, табл. 1), ее влияние на сорбцию Np неоче-

видно.

При повышении концентрации Np(V) до 10^-6 моль/л

сорбция на обоих образцах глин уменьшается. Термо-

динамическое описание сорбции в данном концен-

трационном диапазоне на сегодняшний день являет-

ся затруднительным.

В целом полученные результаты показывают, что

бентонитоподобные глины Острожанского месторо-

ждения имеют высокую сорбционную способность

по отношению к Cs(I) и более низкую - к Np(V).

Важно, что даже частичное разрушение структуры

монтмориллонита при кислотном воздействии, ими-

тирующем среду отходов, не привело к заметному

ухудшению сорбционных свойств глин. Проведен-

ное термодинамическое моделирование сорбции ис-

следуемых глин может быть использовано для про-

гнозного моделирования миграции радионуклидов в

условиях ПЗРО.

Сорбционные эксперименты и их моделирование

Рис. 6. Зависимости сорбции Np(V) от pH на образцах глин

БГ-И и БГ-Н при [Np(V)] = 10^-14 (а) и 10^-6 моль/л (б). I =

выполнены при поддержке РФФИ (проект N 17-53-

0.01 моль/л NaClO₄, [глина] = 0.5 г/л.

04049). Минералогические исследования образцов

438

А. С. Семенкова и др.

также выполнены при поддержке РФФИ (проект

[9] Kyllonen J., Hakanen M., Lindberg A. et al. // Radiochim.

Acta. 2014. Vol. 102. P. 919-929.

N 18-29-12115). Авторы признательны С. А. Гарани-

[10] Sill C. W. // Anal. Chem. 1966. Vol. 38. P. 802-804.

ной и С. В. Закусину за содействие в проведении

[11] Parkhurst D. L. Description of input and examples for PHRE-

минералогических исследований. Эксперименталь-

EQC version 3-A computer program for speciation, batch-

ные исследования при помощи рентгеновского ди-

reaction, one-dimensional transport, and inverse geochemical

фрактометра Ultima-IV, Rigaku выполнены на обору-

calculations // US Geological Survey Techniques and Meth-

ods. 2013.

довании, приобретенном за счет Программы разви-

[12] Komadel P. // Appl. Clay Sci. 2016. Vol. 131. P. 84-99.

тия МГУ имени М. В. Ломоносова. Определение

[13] Krupskaya V. V., Zakusin S. V., Tyupina E. A. et al. // Geo-

содержания щелочных и щелочноземельных элемен-

chem. Int. 2019. Vol. 57, N 3. P. 314-330.

тов при экстракции ацетатом аммония выполнены

[14] Krupskaya V. V., Zakusin S. V., Tyupina E. A. et al. // Miner-

при частичной финансовой поддержке Программы

als. 2017. Vol. 49. P. 1-15.

[15] Pentrák M. et al. // Appl. Clay Sci. 2018. Vol. 163. P. 204-

президиума РАН N 36.

213.

[16] Cornell R. M. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 1993. Vol. 171.

Список литературы

P. 483-500.

[1] Kryshev I. I., Romanov G. N., Sazykina T. G. et al. // Health

[17] Missana T., García-Gutiérrez M., Benedicto A. et al. //

Phys. 1998. Vol. 74. P. 687-967.

Geochim. Cosmochim. Acta. 2014. Vol. 128. P. 266-277.

[2] Shutov V. N., Travnikova I. G., Bruk G. Ya. et al. // J. Environ.

[18] Fuller A. J., Shaw S., Peacock C. L. et al. // Appl. Geochem.

Radioact. 2002. Vol. 61. P. 91-109.

2014. Vol. 40. P. 32-42.

[3] Lux D., Kammerer L., Rühm W., Wirth E. // Sci. Total Envi-

[19] Poinssot C., Baeyens B., Bradbury M. H. // Clays Clay Miner.

ron. 1995. Vol. 173-174. P. 375-384.

1999. Vol. 63. P. 3217-3227.

[4] Malek M., Hinton T., Webb S. // J. Environ. Radioact. 2002.

[20] Missana T., García-Gutiérrez M., Benedicto A. et al. // Appl.

Vol. 58. P. 129-141.

Geochem. 2014. Vol. 49. P. 95-102.

[5] Buesseler K., Aoyama M., Fukasawa M. // Environ. Sci. Tech-

[21] Benedicto A., Begg J. D., Zhao P. et al. // Appl. Geochem.

nol. 2011. Vol. 45. P. 9931-9935.

2014. Vol. 47. P. 177-185.

[6] Chino M., Nakayama H., Nagai H. et al. // J. Nucl. Sci. Tech-

[22] Zavarin M., Powell B. A., Bourbin M. et al. // Environ. Sci.

nol. 2011. Vol. 48. P. 1129-1134.

Technol. 2012. Vol. 46. P. 2692-2698.

[7] Mukai H., Hirose A., Motai S. et al. // Sci. Rep. 2016. V. 6.

[23] Semenkova A. S., Romanchuk A. Y., Krupskaya V. V. et al. //

P. 21543.

Appl. Geochem. 2018. Vol. 92. P. 1-8.

[8] Aoyama M., Hirose K. // J. Environ. Monit. 2006. Vol. 8.

[24] Bradbury M. H., Baeyens B. // Radiochim. Acta.

2006.

P. 431-439.

Vol. 625. P. 619-625.