Письма в ЖЭТФ, том 114, вып. 5, с. 304 - 310

Прецизионное измерение оптических характеристик

приповерхностного слоя твердых тел

Л.А.Федюхин⁺¹⁾, А.В.Горчаков^∗, Н.Г.Коробейщиков^∗, И.В.Николаев^∗

⁺Институт физики полупроводников Сибирского отделения РАН, 630090 Новосибирск, Россия

^∗Новосибирский государственный университет, 630090 Новосибирск, Россия

Поступила в редакцию 9 августа 2021 г.

После переработки 11 августа 2021 г.

Принята к публикации 11 августа 2021 г.

Предложен метод измерения и алгоритм расчета показателя преломления оптических материалов,

основанный на модели трехслойной структуры. Проведена экспериментальная апробация метода с ис-

пользованием оптических мер. Численно показана единственность восстановления показателей прелом-

ления подложки, приповерхностного слоя, а также толщины слоя по измерению коэффициента отраже-

ния зондирующего излучения в области угла Брюстера и угла нормального падения. Впервые измерены

показатель преломления приповерхностного слоя с абсолютной погрешностью измерения ±10^-4 и тол-

щина приповерхностного слоя с доверительной погрешностью ±1 нм.

DOI: 10.31857/S1234567821170031

Введение. Существующие методы измерения

кая требовательность к точности показателя прелом-

показателей преломления оптических материалов

ления подложки важна при расчете элементов инте-

весьма разнообразны [1-7]. В большинстве своем ос-

гральной оптики [9-12].

нованы на измерении характеристик падающего, от-

Недостатком существующих методов измерения

раженного и/или преломленного зондирующего из-

показателей преломления является неявное предпо-

лучения при вариации угла падения на границу раз-

ложение о том, что граница раздела контактирую-

дела двух сред. В качестве наблюдаемых парамет-

щих сред является “идеальной”, в том смысле, что оп-

ров в традиционной схеме выбирают углы паде-

тические свойства приповерхностной области иден-

ния/преломления и интенсивности излучения [1, 4].

тичны оптическим характеристикам в толще образ-

В эллипсометрии такими наблюдаемыми параметра-

ца. В действительности на границе раздела сред обя-

ми выступают эллипсометрические углы [2, 5]. Наи-

зательно присутствует переходной слой, являющий-

более точным признан интерференционный метод

ся результатом технологической обработки поверх-

измерения [6], заключающийся в вычислении пока-

ности или химических загрязнений. Более того, сама

зателя преломления из условий интерференции для

граница является источником неоднородности опти-

интерферометра Фабри-Перо с исследуемой мерой и

ческих свойств. Очевидно, что при прецизионных из-

без нее. Абсолютная погрешность измерения показа-

мерениях абсолютных величин показателя прелом-

теля преломления в этом методе достигает значений

ления оптических материалов необходимо учитывать

1.0 · 10^-7 [6].

наличие переходного слоя. Теоретическая модель,

Прецизионные измерения показателей преломле-

учитывающая влияние приповерхностной области на

ния оптических материалов являются важным эле-

характеристики отраженной/преломленной волн, хо-

ментом технологии проектирования оптических при-

рошо известна [2, 5, 13, 14]. Трудность заключается в

боров высокого разрешения, большой числовой апер-

том, что материальные параметры приповерхностно-

туры, с минимальными сферическими и хроматиче-

го слоя (толщина и показатель преломления), необ-

скими аберрациями [7]. Знание дисперсии показате-

ходимые при расчете по этой модели (рис. 1), неиз-

ля преломления (уравнение Селлмейера) нелиней-

вестны. Предложенная в данной работе методика

ных кристаллов имеет важное значение для проек-

позволяет устранить этот пробел и определить значе-

тирования частотно-конверсионных устройств. Для

ния показателя преломления и толщину приповерх-

этих применений показатель преломления кристалла

ностного слоя.

должен быть известен с точностью 0.0001 [8]. Высо-

Метод измерения. Алгоритм расчета. Из-

вестно [15], что для линейно-поляризованной плос-

¹⁾e-mail: leogal2007@mail.ru

кой монохроматической электромагнитной волны (p-

304

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

Прецизионное измерение оптических характеристик приповерхностного слоя твердых тел

305

распределением интенсивности по пучку, показыва-

ет, что нарушение (2) при углах расходимости менее

0.6 мрад не превышает 1 · 10^-6 град для угла θ_p, и

6 · 10^-8 для R_p, что ниже погрешности измерений

этих величин.

Прямое использование формулы (1) для расче-

та показателя преломления слоя затруднительно, по-

скольку угол θ_p, в отличие от угла Брюстера θ_br, не

является углом экстремума углового распределения

R, что не позволяет провести его идентификацию в

эксперименте. В то же время свойство (2) открывает

возможность определить, при известном показателе

внешней среды n₁, не только показатель преломле-

ния слоя и его толщину, но и показатель преломле-

ния подложки. Процедура состоит в следующем:

1. Измеряем R в диапазоне углов падения, пред-

Рис. 1. (Цветной онлайн) Геометрия трехслойной моде-

положительно содержащих углы θ_p и θ_br в правой и

ли. Юстировка образца на рабочем столе гониометра

левой относительно нормали ветвях. Для большин-

ства материалов этот диапазон находится в области

волны), падающей на “идеальную” границу раздела

минимума R (θ = θ_min) и не превышает 5^◦. Мини-

двух сред с показателями преломления n₁ и n₃, коэф-

мумы хорошо локализованы по углу, поэтому изме-

фициент отражения p-волны (R) обращается в нуль

рение в правой и левой ветвях позволяет повысить

при угле Брюстера θ_br:

точность определения нормали и определить абсо-

лютные значения угла падения зондирующего излу-

θ_br = arctg

n₃ .

чения. Типичное экспериментальное угловое распре-

n₁

деление R для одного из образцов приведено на рис. 2

Для описания структур с несовершенными граница-

и помечено маркерами синего цвета.

ми раздела устоявшейся моделью является так назы-

ваемая трехслойная модель [14] (рис.1). Предлага-

емый нами метод экспериментального определения

показателей преломления подложки n₃, слоя n₂ и

толщины слоя d₂ основан на замечательном свойстве

R для трехслойной модели [16]. А именно: при угле

падения

n₂

θ_p = arctg

(1)

n₁

R не зависит от толщины слоя и определяется ис-

ключительно показателями преломления контакти-

рующих сред:



√



n³ -

n²³n²² + n²³n²¹ - n²¹n²²



R_p =



√



(2)

n2

n²³n²² + n²³n²¹ - n²¹n²²



Это справедливо для структур в области прозрач-

Рис. 2. (Цветной онлайн) Зависимость R от угла па-

ности, когда поглощением зондирующего излуче-

дения для меры # 1. Синими маркерами помечены

ния можно пренебречь. Ограничение является суще-

данные эксперимента. Красным помечен тренд экс-

ственным, особенно для прецизионных методик из-

периментальной зависимости. Зеленым - расчетная

мерения показателя преломления. В данной работе

зависимость в модели “идеальной” границы раздела

авторы остаются в рамках этого ограничения. Отме-

сред. Красным помечены особые точки с координатами

тим, что формула (2) получена в приближении плос-

[θp, Rp] - пересечение, [θ^expmin, R^expmin] - экспериментальное

ких волн. Численный расчет, учитывающий влияния

и [θ^thmin, R^thmin] - расчетное, в модели “идеальной” грани-

цы раздела сред, положение минимум R

расходимости зондирующего излучения с гауссовым

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

306

Л.А.Федюхин, А.В.Горчаков, Н.Г.Коробейщиков, И.В.Николаев

2. Задаем начальное значение показателя пре-

Приоритетным вопросом при выборе целевой

ломления подложки - n₃₀, в качестве которого ра-

функции является вопрос единственности получае-

зумно выбрать значение тангенса одного из углов

мых значений параметров минимизации. Ответ на

измеряемого диапазона либо значение, близкое к из-

него дает численный эксперимент по расчету функ-

вестному, как в данном случае, показателю прелом-

ции F (n₃, d₂) в сравнительно широком диапазоне па-

ления меры.

раметров n₃, d₂. В качестве “экспериментальных”

3. Рассчитываем угол θ_p и значение R_p по пере-

данных выступили значения R для трехслойной

сечению тренда экспериментальной и теоретической

структуры с параметрами: n₁ = 1, n₂ = 1.4852, n₃ =

зависимостей R в выбранном диапазоне углов. Тео-

= 1.67177, d₂ = 12.2 нм. Диапазон “наблюдаемых” уг-

ретическую зависимость рассчитываем по классиче-

лов падения вблизи нормали - {θ^jexp} = {-30.0^◦ ÷

ским формулам Френеля при отражении p-волны от

30.0^◦}, и вблизи минимума - {θ^iexp} = {57^◦ ÷ 60^◦}.

границы, разделяющей среды с показателями пре-

Результаты представлены на рис. 3a для “экспери-

ломления n₁ и n₃₀.

мента” при отсутствии шумовой добавки. Отчетливо

4. Рассчитываем тренды экспериментальных за-

прослеживается пересечение целевых функций диа-

висимостей R вблизи нормали (θ = 0) и вблизи ми-

пазонов - рис. 3b. Влияние различных амплитуд слу-

нимума (θ = θ^expmin). Хорошую аппроксимацию трен-

чайных шумовых добавок по углу - Δθ и R - ΔR

да по экспериментальным значениям у нормали дает

представлены на рис. 4.

квадратичное приближение (коэффициент аппрок-

Нетрудно видеть, что минимизация целевой

симации - более 0.99). Для тренда у минимума R -

функции уверенно выходит на вводные параметры

четвертой степени (коэффициент аппроксимации -

“эксперимента” как при отсутствии, так и наличии

более 0.99).

шумовых добавок. Кроме того, глубокий мини-

5. Строим целевые функции диапазонов - суммы

мум целевой функции (рис. 3а), значение которого

квадратов отклонений расчетных R^thmin, R^thnor и экс-

ограничивает лишь точность расчета, свидетель-

периментальных R^expmin, R^expnor значений по диапазону

ствует о единственности получаемых минимизацией

углов падения вблизи минимума коэффициента от-

значений.

ражения:

Проведенный численный эксперимент показыва-

∑

ет: измерение R при углах падения вблизи нормали и

G_min(n₃, d₂) =

[R^thmin(θ^iexp) - R^expmin(θ^iexp)]²

вблизи минимума являются достаточным условием,

i=1

чтобы минимизация целевой функции (3) при усло-

и вблизи нормали:

вии (2) единственным образом определила матери-

альные параметры трехслойной структуры - пока-

∑

G_nor(n₃, d₂) =

[R^thnor(θ^jexp) - R^expnor(θ^jexp)]².

затель преломления подложки n₃, показатель пре-

j=1

ломления слоя n₂ и его толщину d₂. Подчеркнем,что

в предложенном методе отсутствует раздел, связан-

6. Целевая функция минимизации - произведение

ный с измерением геометрических параметров образ-

целевых функций диапазонов:

ца. Это существенно облегчает технологию изготов-

F (n₃, d₂) = G_min(n₃, d₂) × G_nor(n₃, d₂).

(3)

ления рабочих структур и, в конечном счете, повы-

Достаточно сложный вид целевой функции вы-

шает точность измерений.

зван необходимостью устранить неоднозначность,

Параметры стенда. Измерения. Апробация

обусловленную периодической зависимостью R от

метода проведена на типовом для такого рода изме-

толщины слоя. Поскольку период осцилляций зави-

рений оптическом стенде [1]. Отметим важные мето-

сит от угла падения, то пересечение целевых функ-

дические обстоятельства, которые были выполнены

ций диапазона выделяет лишь совпадающие зна-

при проведении измерений, а также приведем пара-

чения d₂. Отметим, что соотношение (2) сокраща-

метры стенда:

ет размерность фазового пространства минимизации

• Держатель образца установлен на прецизион-

F (n₃, d₂) до двух параметров: d₂ - толщины слоя и

ном гониометре, который обеспечивал угловое раз-

n₃ - показателя преломления подложки. Это обсто-

решение ∼ 3 · 10^-5 рад.

ятельство существенно сокращает время минимиза-

•В качестве источника излучения использован

ции и анализ поведения целевой функции.

лазер Coherent DPSS-532 с длиной волны λ

7. Рассчитываем параметры структуры, ак-

= 532 нм. Измерения распределения интенсивности

тивируя процесс минимизации целевой функции

излучения по пучку показали, что апертура зонди-

F (n₃, d₂).

рующего излучения на рабочей поверхности образца

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

Прецизионное измерение оптических характеристик приповерхностного слоя твердых тел

307

Рис. 4. Минимизация целевой функции при нали-

чии случайных шумовых добавок с амплитудами

[Δθ^◦, ΔR]. Точки - [0, 0], штрих - [10^-4, 10^-8], штрих-

пунктир - [10^-3, 10^-7], сплошная - [10^-2, 10^-6]

• Интенсивности падающего и отраженного лу-

ча от рабочей поверхности образца измеряли одно-

временно двумя фотоприемниками. Относительное

стандартное отклонение отношения этих сигналов от

среднего по времени составило не более ∼ 0.01 %.

• Динамический диапазон измерения коэффици-

ента отражения при тестировании стенда составил

∼ 80 dB.

• Температуру помещения с измерительным стен-

дом измеряли датчиком, расположенном вблизи об-

разца. Вариация температуры за время проведения

эксперимента не превышала одного градуса и состав-

ляла ∼ 20^◦C.

Рис. 3. (Цветной онлайн) (a) - Минимизация целевой

Измерения проведены на серии из трех образ-

функции F(n3, d2), определяющей в минимуме n2 =

цов эталонного набора мер показателей преломления

= 1.4852, n3 = 1.67177, d2 = 12.2 нм; (b) - пересечение

(ОНМПП 3). Поверхность мер обработана с допус-

целевых функций диапазонов

ками, принятыми для эталонов [4]. Показатели пре-

ломления мер - n_mer приведены в табл. 1 и соответ-

ствуют результатам Акта последней поверки, прове-

по уровню 1/e составляет ∼ 2 мм. Расходимость пуч-

денной методом сравнения с эталоном. Абсолютная

ка ∼ 0.6 мрад. Относительное стандартное отклоне-

погрешность ±2 · 10^-5 при доверительной вероятно-

ние интенсивности излучения от среднего по времени

сти P = 0.99 для длины волны падающего излучения

значения составило не более ∼0.5 %.

589.3 нм.

• Измеренное значение эллиптичности излучения

Результаты экспериментов приведены в табл. 1.

после пропускания через призму Глана составило

Указанные значения показателей преломления мер

∼6 · 10^-6.

скорректированы с учетом дисперсии к длине волны

• Совмещение плоскости падения с направлени-

используемого в эксперименте излучателя - 532 нм.

ем поляризации падающего излучения осуществля-

В верхней части табл.1 указаны значения показате-

ли вращением призмы Глана, устанавливая минимум

лей преломления мер (строка 1), угол Брюстера и

отраженного сигнала при падении под углом, близ-

R при нормальном падении, рассчитанные в модели

ком к углу полной поляризации к рабочей поверхно-

“идеальной” границы раздела сред (строки 2-3). В

сти образца.

средней части табл. 1 приведены экспериментальные

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

2^∗

308

Л.А.Федюхин, А.В.Горчаков, Н.Г.Коробейщиков, И.В.Николаев

значения угла и R в минимуме углового распределе-

ния (строки 4-5). В строке 6 приведены эксперимен-

тальные значения R при нормальном угле падения. В

нижней части таблицы (строки 7-12) приведены зна-

чения материальных параметров структуры (строки

7-9), полученные в результате минимизации целевой

функции по измеренным значениям R. В строках 10-

12 приведены значения угла и R в минимуме и при

нормальном угле падении, рассчитанные в рамках

трехслойной модели.

Анализ данных табл. 1 показывает:

1. Измеренное значение показателя преломления

подложки n₃ коррелирует со значениями показате-

лей мер n_mer и находится в пределах ошибок экспе-

римента и расчетов.

2. Для всех трех мер угловое положение миниму-

ма коэффициента отражения θ^ithbr, рассчитанное в мо-

дели “идеальной” границы раздела сред, не совпада-

ет с экспериментально измеренным значением θ^expmin

и, напротив, близко к его значению, рассчитанному

для трехслойной модели θ^thmin.

3. Значение R в минимуме R^expmin близко к значе-

ниям, рассчитанным для трехслойной модели R^thmin и

весьма велико для такого уровня обработки образцов

при расчете в модели с “идеальной” границей разде-

ла сред.

4. Значение R в нормали R^ithnor, рассчитанное в мо-

дели с “идеальной” границей раздела сред, далеко от

его экспериментального значения R^expnor, и близко к

значению, рассчитанному в рамках трехслойной мо-

дели R^thnor.

Рис. 5 (Цветной онлайн) Угловые зависимости R в об-

5. На поверхности всех трех мер эксперименталь-

ласти минимума (a) и вблизи нормали (b). Красным

но установлено наличие приповерхностного слоя,

пунктиром помечены тренды экспериментальных за-

толщиной в несколько десятков нанометров с пока-

висимостей. Сплошными синими - расчетные зависи-

зателем преломления существенно ниже показателя

мости для нескольких значений толщины слоя d2 нм.

преломления в толще образца.

Для (a) снизу вверх - 10; 20; 30; 40 50; 90. Для (b)

Для меры 3 на рис. 5 приведены угловые зависи-

сверху вниз - 10; 15; 20. Зеленым пунктиром отмечены

мости R, рассчитанные по значениям, полученным

расчетные зависимости в модели “идеальной” границы

в результате минимизации целевой функции в обла-

раздела сред для меры # 3

сти минимума коэффициента отражения (a) и вблизи

нормали (b).

Проведенные измерения экспериментально под-

ломления существенно ниже объемного показателя

тверждают предпочтительное использование трех-

преломления.

слойной модели, по сравнению с моделью “идеаль-

Заключение. Предложен метод измерения оп-

ной” границы раздела сред, для корректного описа-

тических параметров твердых тел, основанный на

ния явления отражения и ее применения для расче-

модели трехслойной структуры. Метод является до-

та оптических характеристик твердых тел, включая

полнительным к существующим методам измерения

характеристики приповерхностного слоя. Результа-

оптических параметров материалов. Преимуществом

ты измерений позволяют утверждать, что на фи-

метода является возможность определения показате-

нише качественной обработки оптического матери-

ля преломления и толщины приповерхностного слоя.

ала, на его поверхности сформирован тонкий слой в

Экспериментально показано предпочтительное ис-

несколько десятков нанометров с показателем пре-

пользование трехслойной модели, по сравнению с мо-

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

Прецизионное измерение оптических характеристик приповерхностного слоя твердых тел

309

Таблица 1. Оптические параметры исследуемых образцов

Параметр

Мера 1

Мера 2

Мера 3

Модель “идеальной” границы раздела сред

nmer

1.66139 ± 0.00002

1.67926 ± 0.00002

1.81544 ± 0.00002

θ^ithbr (^◦)

58.9560 ± 0.0003

59.2262 ± 0.0002

61.1527 ± 0.0001

R^ithnor, ·10^-2

6.1759 ± 0.0003

6.4275 ± 0.0002

8.3887 ± 0.0001

Эксперимент

θ^expmin (^◦)

58.394 ± 0.001

59.150 ± 0.001

60.870 ± 0.001

Rnor , ·10-2

5.09 ± 0.01

6.21 ± 0.01

7.98 ± 0.01

R^expmin, ·10^-4

4±1

2±1

4±1

Трехслойная модель

n₃

1.6614 ± 0.0001

1.6796 ± 0.0001

1.8155 ± 0.0001

n₂

1.5217 ± 0.0001

1.5338 ± 0.0001

1.5847 ± 0.0001

d₂ (нм)

28 ± 1

12 ± 1

15 ± 1

θ^thmin (^◦)

58.32 ± 0.05

59.11 ± 0.02

60.86 ± 0.04

R^thnor, ·10^-2

5.39 ± 0.06

6.27 ± 0.03

7.97 ± 0.06

R^thmin, ·10^-4

3.8 ± 0.2

0.9 ± 0.2

3.8 ± 0.5

делью “идеальной” границы раздела сред, для кор-

ной и интегральной оптики. Метод может быть по-

ректного описания явления отражения света и ее

лезен для диагностики свойств поверхности оптиче-

применения для расчета оптических характеристик

ских материалов на стадии финишной обработки.

твердых тел, включая характеристики приповерх-

Отметим, что угол падения, при котором интен-

ностного слоя. Предложен алгоритм расчета мате-

сивность отраженного излучения не зависит от ли-

риальных параметров трехслойной структуры. Чис-

нейных размеров исследуемой структуры - θ_p, явля-

ленно показана устойчивость алгоритма к шумовым

ется важным материальным параметром. Измерение

составляющим по углу падения и коэффициенту от-

характеристик зондирующего излучения при этом

ражения.

угле падения позволяет скорректировать, в частно-

Авторы считают перспективным применение дан-

сти, температурные зависимости электрофизических

ного метода в метрологии, в том числе в области

параметров материала, отделив влияние, связанное с

создания эталона показателя преломления. Сравни-

тепловым расширением.

тельная простота измерительной схемы может слу-

Авторы благодарны начальнику отдела физико-

жить основой для разработки рефрактометров ново-

химических измерений ФБУ НЦСМ Грачеву А.В. за

го типа, в основе которых заложена значительно бо-

предоставление образцового набора мер показателей

лее корректная модель описания отражения света от

преломления.

Работа выполнена при финансовой поддержке

границы раздела оптических материалов. Посколь-

ку для измерений необходима лишь одна хорошо об-

Российского фонда фундаментальных исследований

работанная поверхность, отпадает ряд технологиче-

и Новосибирской области, грант #20-42-540004 (про-

ски сложно выполнимых требований к эксперимен-

ведение измерений) и Российского научного фонда,

тальному образцу: определенные и для ряда мето-

грант # 21-19-00046 (подготовка образцов).

дов весьма большие линейные размеры, определен-

ные углы между гранями, высокая однородность ма-

1. С. П. Зинченко, А. П. Ковтун, Г. Н. Толмачев, Жур-

териала. Последнее обстоятельство особенно трудно

нал технической физики 79, 128 (2009).

выполнимо в большинстве методов измерения пока-

2. В. К. Громов, Введение в эллипсометрию, Издатель-

зателей преломления. К преимуществам следует от-

ство Ленинградского университета, Л. (1986).

нести возможность измерения показателей прелом-

3. S. Emanueli and A. Arie, Appl. Opt. 42, 6661 (2003).

ления в неограниченном диапазоне значений. Метод

4. ГОСТ

28869-90

Межгосударственный стандарт,

хорошо поддается автоматизации, что важно при се-

ИПК Издательство стандартов, М. (2005).

рийном контроле.

5. С. Н. Свиташева, Метод эллипсометрии для иссле-

Знание параметров приповерхностного слоя, без-

дования наноразмерных пленок диэлектриков, полу-

условно, важно при конструировании оптических

проводников и металлов, Издательство СО РАН, Но-

приборов высокого разрешения, устройств нелиней-

восибирск (2019).

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021