ЖЭТФ, 2022, том 161, вып. 5, стр. 652-656

ОПТИЧЕСКИЕ РЕЛАКСАЦИОННЫЕ ЯВЛЕНИЯ

В ПАРАХ РУБИДИЯ, ПОМЕЩЕННЫХ В КЮВЕТУ

С АНТИРЕЛАКСАЦИОННЫМ ПОКРЫТИЕМ ПРИ

БИХРОМАТИЧЕСКОМ ЛАЗЕРНОМ ОБЛУЧЕНИИ

С. Н. Атутов, В. А. Сорокин^*

Институт автоматики и электрометрии Сибирского отделения Российской академии наук

630090, Новосибирск, Россия

Поступила в редакцию 2 августа 2021 г.,

после переработки 16 октября 2021 г.

Принята к публикации 23 ноября 2021 г.

В ячейках с парами рубидия изучены особенности возбуждения долго затухающей флуоресценции при

различных геометрических конфигурациях пучков бихроматического лазерного излучения. Проведенные

эксперименты показывают, что для возникновения долго затухающей флуоресценции обязательно прямое

взаимодействие атомов как с пучком накачки, так и с зондирующим пучком, находящимися в резонансе

с трехуровневой Λ-схемой, образованной переходами с 5²P1/2 на подуровни основного состояния 5²S1/2

F = 3 и 5²S1/2 F = 2. Показано, что для возникновения данной особенности флуоресценции не обяза-

тельно пространственное совмещение пучка накачки и пробного пучка, что подтверждает представление

о связи долго затухающей флуоресценции с возникновением долгоживущего поляризованного состояния

атомов рубидия, не разрушающегося при столкновениях со стенками кюветы, покрытыми церезином,

около 40 раз.

DOI: 10.31857/S0044451022050030

ский резонанс, то в настоящее время все больше

EDN: DSKHCI

применяется бихроматическое лазерное излучение.

При определенных условиях бихроматическое ла-

Изучение оптических свойств паров рубидия

зерное излучение способно создать резонанс коге-

в последнее время приобрело значительную акту-

рентного пленения населенности (КПН) [7-9] между

альность из-за перспектив создания прецизионных

подуровнями основного состояния, расщепленными

атомных стандартов времени [1-3], а также других

из-за взаимодействия спина ядра с орбитальным мо-

квантовых устройств, использующих долгоживущие

ментом и спином электрона. Главное условие резо-

поляризованные состояния атомов рубидия [4,5]. С

нанса КПН — это совпадение разности частот би-

целью увеличения времени жизни поляризованных

хроматического лазерного излучения со сверхтон-

состояний, которые могут разрушаться при столк-

ким расщеплением основного состояния, которое яв-

новениях атомов со стенками кюветы, используют-

ляется частотным репером для атомных частот. Об-

ся различные антирелаксационные покрытия на ос-

наруживается резонанс КПН по явлению индуци-

нове предельных углеводородов: парафин, церезин

рованной оптической прозрачности, поскольку при

[6]. В последнее время обнаружены покрытия, еще

КПН возникает невзаимодействующая с бихромати-

больше увеличивающие время жизни поляризован-

ческим лазерным излучением когерентная суперпо-

ных состояний щелочных металлов на основе высо-

зиция сверхтонких подуровней основного состояния.

комолекулярных алкенов — углеводородов с одной

двойной связью.

В связи с повышенным интересом к взаимодейст-

вию паров щелочных металлов с бихроматическим

При создании компактных атомных часов боль-

шое значение имеет энергопотребление. И если в

лазерным излучением представляют интерес и дру-

гие аспекты такого взаимодействия без целенаправ-

первых работах применялся двойной радиооптиче-

ленного создания КПН. Ранее в работе [10] было

^* E-mail: vlad_sorokin@ngs.ru

обнаружено долгое затухание флуоресценции паров

652

ЖЭТФ, том 161, вып. 5, 2022

Оптические релаксационные явления в парах рубидия...

рубидия в сферической ячейке специальной кон-

струкции с церезиновым покрытием, не имеющей

источника паров рубидия со свободной металличе-

ской поверхностью [11]. В работе [10] одно достаточ-

но интенсивное лазерное излучение накачки имело

фиксированную частоту, резонансную одному из пе-

1.4

реходов между сверхтонкими компонентами основ-

⁸⁷Rb,

ного состояния (5²S1/2) и возбужденного состояния

6.84 ГГц

1.2

(5²P1/2) в парах естественной смеси изотопов⁸⁵Rb

⁸⁵Rb,

3.04 ГГц

и⁸⁷Rb. Второе интенсивное зондирующее лазерное

1.0

излучение модулировалось по частоте по треуголь-

0.8

ному закону. Диапазон частотной модуляции был

около 9 ГГц, он перекрывал спектральный интер-

0.6

⁸⁷Rb,

вал, в котором расположены все разрешенные элек-

⁸⁵Rb,

0.4

тродипольные переходы между сверхтонкими под-

уровнями состояний 5²P1/2 и 5²S1/2. Период частот-

0.2

ной модуляции мог регулироваться от 3 до 10 мс.

Долгое затухание флуоресценции паров рубидия на-

0.002

0.004

0.006

0.008

0.010

0.012

Время, с

кладывалось на спектр флуоресценции и стартова-

ло в момент времени, когда излучение накачки и

Рис. 1. Схема измерений (а) и сигналы флуоресценции

зондирующее излучение были в резонансе с трех-

паров рубидия (б) при коллинеарном встречном распро-

уровневой Λ-схемой уровней, с верхним состоянием

странении зондирующего излучения и излучения накачки.

5²P1/2 и нижними уровнями, образованными из-за

График 1 зарегистрирован в капилляре (зона 1), график 2

сверхтонкого расщепления основного состояния.

соответствует центру шара (зона 2)

В настоящей работе представлены результаты

серии экспериментов, аналогичных описанным в ра-

боте [10], но выполненных при различных конфигу-

до 10 мс. При регистрации интенсивности флуорес-

рациях лазерных пучков по отношению к кювете.

ценции в результате периодического сканирования

Применялась сферическая ячейка диаметром 12 см.

частоты зондирующего излучения графики разверт-

Сфера соединена с трубкой диаметром 8 мм и дли-

ки во времени сигнала представляли собой спек-

ной 20 см. Внутренние стенки сферы и трубки были

тры флуоресценции паров рубидия. При некоторых

покрыты церезином. В конце трубки помещался ку-

геометрических конфигурациях зондирующего из-

сочек рубидия. Для генерации зондирующего излу-

лучения и излучения накачки было зарегистрирова-

чения и излучения накачки использовалось два по-

но долгое затухание флуоресценции паров рубидия,

лупроводниковых одночастотных DFB-лазера. Час-

которое накладывалось на спектр флуоресценции и

тота генерации лазеров в широком диапазоне пере-

стартовало в момент времени, когда зондирующее

страивалась температурой. Для точной настройки

излучение было в резонансе с переходом (5²S1/2,

частоты излучения накачки и частотной модуляции

F = 3 и 5²S1/2 F = 2), т.е. когда оба излучения

зондирующего лазера применялось изменение тока

были в резонансе с трехуровневой Λ-схемой, образо-

возбуждения.

ванной переходами с 5²P1/2 на подуровни основного

Частота излучения лазера накачки мощностью

состояния 5²S1/2 F = 3 и 5²S1/2 F = 2.

около 50 мВт настраивалась в резонанс с перехо-

На рис. 1а приведена схема измерения сигна-

дом 5²P1/2-5²S1/2 (F = 3) изотопа85Rb. Второе

ла флуоресценции, в которой ячейка с парами ру-

интенсивное зондирующее лазерное излучение мощ-

бидия состоит из шарообразной части диаметром

ностью около 30 мВт модулировалось по частоте

12 см и относительно тонкой трубки диаметром 8 мм

по треугольному закону. Диапазон частотной мо-

и длиной 20 см. Изнутри ячейка покрыта церези-

дуляции был такой же, как в [10], и также пере-

ном. В дальнем от шара конце трубки помещен ку-

крывал спектральный интервал, в котором располо-

сочек металлического рубидия. Излучение накач-

жены все разрешенные электродипольные переходы

ки распространяется справа налево со стороны ша-

между сверхтонкими подуровнями состояний 5²P1/2

ра. Параллельно излучению накачки и ему навстре-

и 5²S1/2 для обоих изотопов рубидия. Период час-

чу распространяется зондирующее излучение. Фо-

тотной модуляции также мог регулироваться от 3

тодатчик для регистрации флуоресценции распола-

653

С. Н. Атутов, В. А. Сорокин

ЖЭТФ, том 161, вып. 5, 2022

гался непосредственно перед стенкой колбы и мог

располагаться в разных зонах. В качестве фото-

датчика использовался кремниевый фотодиод ФД-

24К и схема преобразования тока фотодиода в на-

пряжение, обеспечивающая высокую линейность от-

клика фотодатчика. Графики сигнала флуоресцен-

1.2

ции в зависимости от момента времени наблюде-

ния, связанного с частотой зондирующего излуче-

1.0

ния при частотной модуляции по треугольному за-

0.8

кону для двух зон регистрации, представлены на

0.6

рис. 1б. Фактически на рис. 1б приведены графи-

ки флуоресценции для половины периода частотной

0.4

модуляции зондирующего излучения. Зоне капилля-

0.2

ра (зона 1 на рис. 1а) соответствует график 1 на

рис. 1б. Для центра шарообразной части (зона 2 на

–0.2

рис. 1а) сигнал флуоресценции представлен графи-

ком 2 на рис. 1б. График 2 заметно отличается от

–0.4

графика 1 тем, что даже на качественном уровне

0.002

0.004

0.006

0.008

0.010

0.012

на нем отчетливо видна медленно затухающая ком-

Время, с

понента сигнала флуоресценции. Старт этой компо-

Рис. 2. Схема измерений (а) и сигналы флуоресценции па-

ненты сигнала, как уже отмечалось выше, начина-

ров рубидия (б) при косом распространении зондирующе-

ется в момент, когда оба лазерных излучения резо-

го излучения (нижний луч) и излучения накачки (верхний

нансны трехуровневой Λ-схеме уровней⁸⁵Rb.

луч). График 1 зарегистрирован в зоне 1, график 2 заре-

Опыт, результаты которого демонстрирует

гистрирован в зоне 2, график 4 зарегистрирован в зоне 3.

рис.

1, не кажется вполне

«чистым», посколь-

График 3 зарегистрирован в зоне 2 при отсутствии излу-

ку излучение флуоресценции переотражалось и

чения накачки. График 4 — это сигнал флуоресценции из

рассеивалось на стенках кюветы и на церезиновом

зоны 3, находящейся вне зоны действия лазерных полей

покрытии и в регистрируемый сигнал могло вносить

вклад излучение от различных областей ячейки.

Поэтому на следующем этапе исследований опыт

рассеянного зондирующего излучения. Этот же

был модернизирован с целью уменьшения вклада

механизм возникновения слабых пиков вне зоны

рассеянного света в сигнал флуоресценции. Схема

действия зондирующего излучения проявляется и

эксперимента представлена на рис. 2а. Луч лазера

на графике 2 на рис. 2б. График 4 на рис. 2б — это

накачки (на рис. 2а он выше центра сферической

сигнал флуоресценции из зоны 3 (рис. 2а), находя-

части ячейки) и зондирующий луч (он ниже центра

щейся вне зоны действия лазерных полей. Графики

сферической части ячейки) направлены в трубку.

1-4 на рис.

2б разнесены по вертикали, чтобы

При такой геометрии опыта уровень рассеянного

лучше были различимы спектрально-временные

света в сферической части ячейки существенно по-

особенности сигнала флуоресценции изотопов

низился. Хорошо видно, что спектр флуоресценции,

рубидия. Шкала абсцисс на рис. 2б аналогична

снятый в зоне 1 (график 1 на рис. 2б), качественно

оси абсцисс на рис. 1б. Вертикальные масштабы

совпадает с графиком 2 на рис. 1б. Он существенно

графиков 2-4 на рис. 2б растянуты примерно в 10

отличается от спектра флуоресценции, снятого в

раз. Также регистрировался сигнал флуоресценции

зоне 2 (график 2 на рис. 2б). При открытом луче

и в зоне капилляра, как на рис. 1а, форма которого

накачки спектр флуоресценции в зоне 2 (график

соответствовала графику 1 на рис. 1б.

2 на рис. 2б) представляет собой главным образом

Результаты, показанные на рис. 2, свидетель-

долговременную особенность со слабым остатком

ствуют о том, что при формировании сигнала флуо-

линий поглощения изотопов рубидия. Спектр флу-

ресценции участвуют не только лазерные поля (см.

оресценции зоны 2 при закрытом пучке накачки

графики 2-4). Также свой вклад дает и излучение

(график 3 на рис. 2б) представляет собой четыре

флуоресценции, возникающее в зонах 1 и 2. При

слабых, близких к уровню шума, пика, характер-

этом следует обратить внимание, что в зоне 2 излу-

ных для спектра поглощения изотопов рубидия,

чение накачки имеет фиксированную длину волны.

возникших, по-видимому, от действия остаточного

В зоне 3 излучение от обоих лазеров отсутствует.

654

ЖЭТФ, том 161, вып. 5, 2022

Оптические релаксационные явления в парах рубидия...

При этом рассеянного от стенок света в ячейке не

наблюдается, что проверялось сильной отстройкой

длин волн лазерных пучков от области резонансного

поглощения рубидия. Наблюдение медленно затуха-

ющей части флуоресценции в зонах 2 и 3 свидетель-

ствует об образовании поляризованных долгоживу-

щих состояний на подуровнях основного состояния

рубидия. Для формирования таких долгоживущих

состояний требуются оба лазерных пучка. Об этом

свидетельствует график 3, когда отсутствует пучок

накачки.

Для выяснения роли поляризованных атомов в

образовании медленно затухающей части сигнала

1.0

флуоресценции был поставлен опыт в конфигура-

0.8

ции, показанной на рис. 3а. В эксперименте исполь-

0.6

зовались две одинаковые кюветы с одинаковым по-

крытием, состыкованные, как показано на рис. 3а,

0.4

через оптический контакт, созданный между стен-

0.2

ками обоих кювет с помощью глицерина. Свет флу-

оресценции мог проходить из одной кюветы в дру-

гую. Пробный луч проходил по оси нижней кюветы.

–0.2

Луч накачки пропускался или около верхней стенки

–0.4

нижней кюветы, или около нижней стенки верхней

–0.6

кюветы. График 1 на рис. 3б отвечает регистрации

0.002

0.004

0.006

0.008

0.010

0.012

сигнала флуоресценции из зоны 1 (см. рис. 3а), ко-

Время, с

гда оба луча, пробный и накачки, проходят через

Рис. 3. Схема измерений (а) и сигналы флуоресценции

одну нижнюю кювету. Форма сигнала весьма похо-

паров рубидия (б) при наличии зондирующего излучения

жа на график 2 на рис. 1б и на график 1 на рис. 2б.

(луч на оси нижней кюветы) и излучения накачки в одной

При этом атомы рубидия имеют возможность про-

кювете и в разных кюветах (верхние лучи). График 1 заре-

взаимодействовать с обоими лазерными пучками.

гистрирован в зоне 1, когда лучи накачки и зондирующий

Это взаимодействие может быть как непосредствен-

распространяются в одной кювете. График 2 зарегистри-

ным из-за пролета атомов через оба лазерных пуч-

рован в зоне 2, когда лучи накачки и зондирующий распро-

ка, так и через переизлученный свет. График 3 на

страняются в разных кюветах. График 3 зарегистрирован

рис. 3б отвечает регистрации сигнала флуоресцен-

в зоне 3, когда лучи накачки и зондирующий распростра-

ции из зоны 3 (см. рис. 3а), когда также оба луча,

няются в одной кювете

пробный и накачки, проходят через одну нижнюю

кювету. Форма сигнала флуоресценции весьма по-

хожа на график 2 на рис. 2б. При этом атомы руби-

в другую. То есть атомы рубидия взаимодействуют

дия также имеют возможность взаимодействовать

с обоими лазерными пучками через переизлученный

и напрямую с обоими лазерными пучками, и через

свет, но долговременной компоненты сигнала флуо-

переизлученный свет. График 2 на рис. 3б отвечает

ресценции при этом не наблюдается.

регистрации сигнала флуоресценции из зоны 2 (см.

Таким образом, результаты опытов свидетель-

рис. 3а), когда оба луча, пробный и накачки, прохо-

ствуют о том, что для возникновения долговремен-

дят через разные кюветы. Форма сигнала флуорес-

ной компоненты сигнала флуоресценции необходи-

ценции весьма похожа на график 1 на рис. 1б при

мым условием является то, что атомы рубидия обя-

условии слабой оптической накачки. При этом ато-

заны побывать и в пробном пучке, и в пучке на-

мы рубидия напрямую не взаимодействуют с обо-

качки. Отсутствие пучка накачки в той же кювете,

ими лазерными пучками, т. е. атомы, побывавшие в

через которую проходит пробный луч, не приводит

пробном пучке, не имеют возможности попасть в пу-

к возникновению долговременной компоненты сиг-

чок накачки. Однако наличие в сигнале основных

нала флуоресценции. Удивительной, на наш взгляд,

пиков флуоресценции свидетельствует о достаточно

особенностью долгого затухания сигнала флуорес-

хорошем прохождении излучения из одной кюветы

ценции является необязательность пространствен-

655

С. Н. Атутов, В. А. Сорокин

ЖЭТФ, том 161, вып. 5, 2022

ного совмещения пучка накачки и пробного пучка.

но и давать рекомендации по допустимым размерам

Характерное время затухания сигнала флуоресцен-

ячейки.

ции может быть оценено в 10 мс. Время пролета

атома рубидия от стенки до стенки при комнатной

Благодарности. Авторы благодарны С. Л. Ми-

температуре составляет около 500 мкс. Тогда для

керину за интерес к работе, полезные замечания и

формирования долговременной компоненты сигна-

обсуждения.

ла флуоресценции атом рубидия должен испытать

Финансирование. Работа выполнена по

около 40 столкновений со стенкой без разрушения

проекту госзадания ИАиЭ СО РАН АААА-А21

поляризации основного состояния. В капилляре кю-

121031700030-4 «Нелинейная фотоника структури-

веты (см. рис. 1а, зона 1) время пролета на размере

рованных сред (нелинейные преобразования частот,

8 мм составит около 33 мкс, и время затухания сиг-

формирование поляризованных и когерентных

нала флуоресценции из-за формирования поляризо-

состояний атомов)».

ванного состояния может быть оценено в величину

менее 1.3 мс. И эта компонента сигнала в капилля-

ЛИТЕРАТУРА

ре при наших экспериментальных условиях наблю-

даться не будет.

1. H. G. Robinson and C. E. Johnson, Appl. Phys. Lett.

Следует отметить, что отсутствие медленной

40, 771 (1982).

флуоресценции наблюдалось в любом месте тонкой

трубки, что позволяет определить число столкно-

2. A. Risley, S. Jarvis, and J. Vanier, J. Appl. Phys. 51,

4571 (1980).

вений с антирелаксационным покрытием, которое

разрушает поляризованное состояние рубидия и тем

3. C. Rahman and H. G. Robinson, IEEE J. Quant.

самым дает прямую информацию об антирелакса-

Electron. 23, 452 (1987).

ционных свойствах покрытия. По нашему мнению,

4. D. Budker and M. V. Romalis, Nature Phys. 3, 227

если трубки сделать в виде конуса или ступенча-

(2007).

того конуса, то, перемещая зону наблюдения сигна-

ла флуоресценции, можно найти диаметр цилиндри-

5. S. J. Smullin, I. M. Savukov, G. Vasilakis et al., Phys.

ческой области, где медленная флуоресценция про-

Rev. A 80, 033420 (2009).

падает. Для этой области, зная тепловую скорость

6. E. B. Alexandrov, M. V. Balabas, D. Budker et al.,

атомов, легко определить число столкновений ато-

Phys. Rev. A 66, 042903 (2002).

мов со стенкой без разрушения поляризации и тем

самым получить оценку качества антирелаксацион-

7. E. Arimondo and G. Orriols, Lett. Nuovo Cim. 17,

ного покрытия.

333 (1976).

Практическое применение полученных резуль-

8. G. Orriols, Nuovo Cim. B 53, 1 (1979).

татов может относиться к проблеме создания сверх-

точных атомных часов с репером на парах рубидия,

9. Б. Д. Агапьев, М. Б. Горный, Б. Г. Матисов и др.,

помещенных в ячейку с антирелаксационным по-

УФН 163, 1 (1993).

крытием. Точность хода таких часов зависит, в том

10. S. N. Atutov, V. A. Sorokin, S. N. Bagayev et al.,

числе, от времени жизни поляризованного состоя-

Eur. Phys. J. D 73, 240 (2019).

ния атомов. Поэтому измерение допустимого числа

столкновений со стенками позволяет не только опре-

11. S. N. Atutov, F. A. Benimetskiy, A. I. Plekhanov et

делять качество антирелаксационного покрытия,

al., Eur. Phys. J. D 71, 12 (2017).

656