ЖЭТФ, 2022, том 161, вып. 4, стр. 616-621

ОСОБЕННОСТИ РЕГИСТРАЦИИ УСКОРЕННЫХ ТЯЖЕЛЫХ

ИОНОВ ДЕТЕКТОРАМИ ИЗ ФОСФАТНОГО СТЕКЛА ПРИ

РАЗЛИЧНЫХ ТЕМПЕРАТУРАХ

Н. Буртебаев^a,b, К. Aргынова^a,c, M. M. Чернявский^d, A. A. Гиппиус^d,

Н. С. Kоновалова^d, T. Н. Квочкина^a, M. Насурлла^a,b, Н. М. Oкатьева^a,d,

A. Н. Пан^a, Н. Г. Полухина^a,d, Ж. Т. Садыковa,c,e*, Т. В. Щедрина^d,

Н. И. Старков^d, Е. Н. Старкова^a,d, И. И. Засавицкий^d

^a Институт ядерной физики

050032, Алматы, Казахстан

^b Казахский национальный университет им. Аль-Фараби

050040, Алматы, Казахстан

^c ТОО Физико-технический институт, университет им. К. И. Сатбаева

050032, Алматы, Казахстан

^d Физический институт им. П. Н. Лебедева Российской академии наук

119991, Москва, Россия

^e Национальный исследовательский технологический университет «МИСиС»

119049, Москва, Россия

Поступила в редакцию 20 ноября 2021 г.,

после переработки 20 ноября 2021 г.

Принята к публикации 25 ноября 2021 г.

Представлены результаты исследования характеристик треков тяжелых ионов в фосфатных стеклах при

облучении в разных температурных режимах. Проведены калибровочные эксперименты для получения

зависимости параметров протравленных треков от температуры и продолжительности нагрева образ-

ца, а также от момента его нагревания по отношению к облучению и травлению. Чтобы эффективно

идентифицировать заряды ионов, при обработке облученных стекол строго соблюдалась стабильность

воспроизведения оптимальных условий химического травления (состав травящего химического раствора,

концентрация, время травления). Результаты проведенного исследования позволяют сделать заключе-

ние о возможности эффективного использования фосфатных стекол для регистрации и идентификации

сверхтяжелых ядер, синтезированных на Фабрике сверхтяжелых элементов Объединенного института

ядерных исследований (ОИЯИ).

Статья для специального выпуска ЖЭТФ, посвященного 100-летию А. Е. Чудакова

DOI: 10.31857/S0044451022040162

тилетий крупнейшими исследователями в области

EDN: DRLIOK

физики тяжелых ионов (Г. Т. Сиборг, Г. Н. Флеров,

Ю. Ц. Оганесян и др.) были получены уникальные

1. ВВЕДЕНИЕ

экспериментальные результаты, позволившие про-

никнуть в область трансурановых и трансфермие-

Вопрос о существовании сверхтяжелых ядер

вых элементов. А. Е. Чудаков как председатель Ко-

имеет важнейшее значение для понимания свойств

миссии по космическим лучам Международного со-

ядерной материи. На протяжении последних деся-

юза по теоретической и прикладной физике актив-

но поддерживал исследования, связанные с поиском

^* E-mail: zhakansadykov@gmail.com

616

ЖЭТФ, том 161, вып. 4, 2022

Особенности регистрации ускоренных тяжелых ионов.. .

сверхтяжелых элементов в природе и их синтезом в

116, 117, 118 под руководством Ю. Ц. Оганесяна).

лабораторных условиях.

Ключевым технологическим требованием в этих

В 1869 г. Д. И. Менделеев сформировал Перио-

исследованиях является возможность регистрации

дическую систему, систематизировавшую типы ато-

и идентификации синтезированных сверхтяжелых

мов и включавшую 63 известных к тому време-

ядер.

ни химических элемента, где периодичность изме-

На рубеже 1950-х и 1960-х гг. были опубликова-

нения химических свойств отражала периодичность

ны первые работы, посвященные возможности при-

заполнения электронных оболочек атома. Система-

менения твердотельных трековых детекторов для

тизация элементов позволила Менделееву предска-

регистрации тяжелых ионов [3-5], в том числе на

зать существование таких элементов, как галлий,

основе стекла [6]. В это же время начались экспе-

скандий и германий, которые впоследствии были

рименты по синтезу многозарядных ионов на уско-

обнаружены в составе природных минералов. При-

рителях [7, 8], потребовавшие новых методов реги-

нятая в настоящее время расширенная периодиче-

страции и идентификации тяжелых ядер и прежде

ская таблица элементов включает как предсказан-

всего определения их заряда. Неудивительно поэто-

ные, так и новые искусственно синтезированные эле-

му, что диэлектрические детекторы впервые нашли

менты, вплоть до последнего подтвержденного эле-

свое применение именно при изучении спонтанного

мента 118 [1]. В этой связи особый интерес пред-

деления ядер [9]. С тех пор были разработаны но-

ставляет проверка предсказания значительного уве-

вые виды диэлектрических детекторов с заданными

личения стабильности ядер вблизи магических чи-

свойствами, адаптированными для условий ускори-

сел Z = 114 и N = 184 (где Z — число протонов,

тельного эксперимента, которые обладают высокой

N — число нейтронов) [2], которая могла бы приво-

эффективностью регистрации и чувствительностью

дить к существованию в этой области «островов ста-

к ядрам определенного типа, низким содержанием

бильности» сверхтяжелых ядер с относительно вы-

примесей, термической стабильностью и т. д. С этой

соким, по сравнению с соседними элементами, вре-

точки зрения, одним из самых привлекательных ма-

менем жизни. Теория предсказывает, что элемент с

териалов можно назвать фосфатное стекло, которое

зарядом 110 и атомной массой 294 может жить до

использовалось, в частности, при регистрации эле-

распада порядка ста миллионов (а может, и милли-

мента 105 таблицы Менделеева, синтезированного в

ард) лет. Однако если число нейтронов или прото-

ЛЯР ОИЯИ [10].

нов будет отличаться на 2-3 единицы, т. е. всего на

В настоящее время при изучении синтезирован-

1 %, то время жизни изотопа уменьшится до 10⁷ раз.

ных на ускорителях новых трансурановых элемен-

Этот эффект наблюдается, например, у дважды ма-

тов используются разнообразные типы детекторов,

гического ядра свинца, состоящего из 82 протонов и

в том числе твердотельных, выбор которых зависит

126 нейтронов. Свинец-208 настолько стабилен, что

от условий образования и регистрации этих элемен-

его распад до настоящего времени не зафиксирован,

тов. Поскольку в регистрирующей системе могут су-

а изотоп свинца со 127 нейтронами распадается в те-

ществовать различные температурные режимы, от-

чение 3.3 ч.

работка методики регистрации сверхтяжелых ядер

В настоящее время применение синтетических

требует изучения возможного влияния высоких тем-

химических элементов огромно. Их производство

ператур на материал детекторов и их регистрирую-

выросло с миллиардных долей грамма до многих

щие свойства и, следовательно, проведения калиб-

килограммов и даже тонн в год. Самым «работя-

ровочных исследований.

щим» из всех синтезированных элементов оказал-

В Лаборатории элементарных частиц (ЛЭЧ)

ся плутоний-239. В реакторах на быстрых нейтро-

ФИАН совместно с Национальным исследователь-

нах после сгорания 1 кг урана-238 получается 1.6 кг

ским технологическим университетом МИСиС и

плутония-239, который является ядерным горючим,

Институтом ядерной физики республики Казахстан

по своему качеству превышающим уран-235.

проводятся испытания фосфатного стекла с целью

Одним из мировых лидеров по синтезу новых

исследования его применимости в качестве матери-

элементов в земных условиях является Лаборатория

ала детекторов регистрации сверхтяжелых ядер. В

ядерных реакций Объединенного института ядер-

частности, проводятся калибровочные эксперимен-

ных исследований (ЛЯР ОИЯИ), где удалось полу-

ты для получения зависимости параметров протрав-

чить 12 из 18 искусственно синтезированных транс-

ленных треков от температуры и продолжительнос-

фермиевых элементов (102, 103, 104, 105, 106 под

ти нагрева образца, а также от момента его нагре-

руководством Г. Н. Флерова и 112, 113, 114, 115,

вания по отношению к облучению и травлению.

617

ЖЭТФ, вып. 4

Н. Буртебаев, К. Aргынова, M. M. Чернявский и др.

ЖЭТФ, том 161, вып. 4, 2022

Нагревание фосфатного стекла до высоких тем-

20 %, обеспечивающая травление облученных образ-

ператур может приводить к термическому отжигу

цов стекол за относительно небольшое время. Прак-

треков вплоть до их полного исчезновения. При на-

тика обработки показала, что травление с большей

гревании в стекле могут происходить термоокисли-

концентрацией (40 %) приводит к слишком быстро-

тельные процессы, изменяющие его свойства. Одна-

му вытравливанию каналов вплоть до конца трека.

ко, согласно классическим исследованиям [11], фос-

Наоборот, использование кислоты с меньшей кон-

фатное стекло даже после плавления (и остывания)

центрацией (10-15 %) удлиняет процесс обработки,

не меняет своих регистрационных свойств вплоть до

не приводя к увеличению точности. Сканирование

температур порядка 500^◦C [12].

облученных и протравленных фосфатных стекол,

Авторами настоящей работы проведена серия

по результатам которого проводился анализ полу-

экспериментов по изучению влияния нагревания

ченных данных, осуществлялось на автоматизиро-

на характеристики треков при облучении образ-

ванном оптическом микроскопе ПАВИКОМ в ЛЭЧ

цов фосфатного стекла ядрами ксенона с энерги-

ФИАН [14].

ей 167 МэВ. Целью работы был анализ изменения

Были проведены две серии калибровочных экс-

характеристик треков тяжелых ядер в результате

периментов. В первой серии образцы фосфатного

нагревания в различных режимах фосфатных сте-

стекла (далее обозначенные как образцы типа V),

кол и определение возможности использования их

предварительно нагревавшиеся от 200 до 500^◦C с

для работы на Фабрике сверхтяжелых элементов

шагом 100^◦C, облучались пучком ионов¹³²Xe²⁶⁺ с

ОИЯИ.

энергией 167 МэВ и сразу после облучения остыва-

ли естественным путем до комнатной температуры.

При нагревании время выхода на требуемую тем-

2. МЕТОДИКА ТРАВЛЕНИЯ И

пературу составляло меньше 1 ч, а время остыва-

КАЛИБРОВОЧНЫЙ ЭКСПЕРИМЕНТ

ния образца — от 30 мин для температуры 200^◦C

до нескольких часов для 500^◦C. Плотность облуче-

Фосфатные стекла облучались на резонансном

ния составляла 10⁶ треков на см².

циклическом ускорителе ИЦ-100 ЛЯР ОИЯИ [13].

Во второй серии экспериментов было облучено

Целью исследований было получение зависимости

10 образцов фосфатного стекла, по два для каждой

геометрических размеров протравленных треков и

температуры от 100 до 500^◦C с шагом 100^◦C. Об-

их количества (эффективность регистрации) от тем-

разцы (обозначенные как образцы типа W) нагре-

пературы предварительного нагрева образца, изме-

вались до требуемой температуры не более чем за

нявшейся при облучении в диапазоне от 100 до

60 мин, затем облучались пучком ионов¹³²Xe²⁶⁺ с

500^◦C. Изучалась возможность определения заряда

энергией 167 МэВ и выдерживались при температу-

ускоренных ядер по параметрам их треков в фос-

ре нагревания в течение еще 10 ч. Время последую-

фатных стеклах, подвергнутых облучению в нагре-

щего остывания образцов составляло от 30 мин для

том состоянии с последующим остыванием в двух

100^◦C до нескольких часов для 500^◦C. Плотность

режимах: охлаждение непосредственно после облу-

облучения этих образцов, нагретых до температуры

чения и охлаждение после 10 ч выдержки при за-

300^◦C, составляла 10⁶ треков на см², а для осталь-

данной температуре. В экспериментах со стеклами

ных, облученных при температурах 100, 200, 400 и

измеряются такие геометрические параметры про-

500^◦C, (5-8) · 10⁵ см-2 (согласно авторским расчет-

травленных треков, как глубина и размеры осей лу-

ным оценкам, оптимальной является плотность об-

нок, появляющихся в виде эллипсов на поверхно-

лучения в диапазоне 10⁵-10⁶ см-2) [13].

сти детектора (что является следствием аморфной

Во всех экспериментах облучение проводилось

структуры материала). В данном эксперименте, по-

при нормальном падении пучка ионов на плоскость

скольку пучок ионов был направлен перпендикуляр-

детектора. Травление образцов осуществлялось с

но поверхности стекла, лунки имели форму круга, и

интервалом 5 или 10 мин до достижения общего вре-

в качестве параметра исследования брался диаметр

мени травления 90 мин. На рис. 1 и 2 представлены

этого круга.

фотографии одного поля зрения протравленных по-

Строгое отслеживание тщательно выверенной

верхностей образцов V и W размером 75 × 45 мкм

авторами методики позволило проводить сравне-

при увеличении 40^× (цифра в обозначении образца

ние измеренных характеристик треков при разных

соответствует температуре травления). На рис. 1 по-

температурных условиях [13]. Для травления ис-

казаны результаты, полученные при температурах

пользовалась плавиковая кислота с концентрацией

200 и 300^◦C, а на рис. 2 — при температурах 400 и

618

ЖЭТФ, том 161, вып. 4, 2022

Особенности регистрации ускоренных тяжелых ионов.. .

Рис. 1. Поверхности образцов при разных временах травления

500^◦C. Видно, что плотность протравленных треков

яния на диаметры лунок, которые появляются уже

в образцах V и W различна, что может свидетель-

при небольшом времени травления. Однако уже при

ствовать о зависимости количества протравленных

нагреве до 300^◦C каналы появляются только после

треков от времени нахождения образца в нагретом

20 мин травления. На этой стадии травления треки

состоянии.

представляют собой очень мелкие углубления диа-

После обработки изображений были получены

метром около 1.5 мкм и глубиной менее 2 мкм и вы-

графики зависимости диаметров лунок от времени

глядят под микроскопом как небольшие светло-се-

травления с шагом 5 мин. Сводный график для де-

рые пятна. При увеличении времени травления их

текторов W, которые выдерживались 10 ч при вы-

диаметры увеличиваются и после 70-80 мин травле-

сокой температуре после облучения, представлен на

ния достигают размеров, полученных в эксперимен-

рис. 3а, а для образцов V, которые остывали сразу

те без выдерживания 10 ч при высокой температуре.

после облучения, результаты показаны на рис. 3б.

При нагреве до 400 и 500^◦C первые заметные

треки появляются только после 40 мин травления и

3. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ

под микроскопом также выглядят как светло-серые

пятна очень небольших размеров. Затем они мед-

Результаты калибровочных экспериментов по об-

ленно увеличиваются, но не до такой степени, как

лучению нагретых образцов с их последующим

при нагреве до температур не более 300^◦C.

остыванием показывают, что нагрев детекторов не

оказывает заметного влияния на размеры протрав-

В качестве интерпретации полученных результа-

ленных входных каналов (лунок), см. рис. 1б. В то

тов можно предположить, что длительная выдерж-

же время выдерживание образцов после облучения

ка облученных образцов при температуре 300^◦C и

при высокой температуре в течение 10 ч по-разному

выше приводит к восстановлению дефектов атомов

влияет на диаметры входных каналов треков. Так,

и нарушенных межатомных связей, возникших при

нагрев до 100 и 200^◦C не оказывает заметного вли-

прохождении иона через стекло. При этом «залечи-

619

11*

ЖЭТФ, том 161, вып. 4, 2022

Особенности регистрации ускоренных тяжелых ионов.. .

микроскопом означает небольшую глубину протрав-

температурных режимов на зоны травимых дефек-

ленного на данном этапе канала. При 300^◦C, по ме-

тов для идентификации ионов при этих условиях.

ре дальнейшего травления, размер пятен увеличи-

В целом выполненное исследование характерис-

вается, а цвет темнеет, т.е. глубина канала растет.

тик треков тяжелых ионов на основе калибровочных

При температурах 400 и 500^◦C пятна остаются свет-

облучений нагретых в различных режимах фос-

ло-серыми и едва различимыми даже после полуто-

фатных стекол свидетельствует о возможности их

рачасового травления.

использования для регистрации и идентификации

Возможной причиной изменения характеристик

сверхтяжелых ядер, синтезированных на Фабрике

треков при облучении нагретых образцов фосфат-

сверхтяжелых элементов ОИЯИ.

ного стекла может быть снижение его вязкости или

большая подвижность атомов при высокой темпера-

Финансирование. Работа выполнена при под-

туре, приводящая к заполнению вакансий, возник-

держке программы BR10965191 (Комплексные ис-

ших в результате прохождении иона.

следования в области ядерной и радиационной фи-

Следует отметить, что при обработке образцов

зики, физики высоких энергий и космологии для

W-500 обнаружились два набора пятен, один из ко-

разработки конкурентоспособных технологий) Ми-

торых, с размером пятен около 2.5 мкм, появился

нистерства образования и науки Республики Казах-

на 20-й минуте травления. При дальнейшем травле-

стан.

нии размер пятен увеличился до 3.5 мкм. Плотность

таких пятен составила величину порядка 10⁵ см-2.

Другой набор пятен стал виден только на 45-й ми-

ЛИТЕРАТУРА

нуте травления. Пятна этого набора имели размер

1.5-2 мкм и мало изменялись в процессе последую-

Yu. Ts. Oganessian, V. K. Utyonkov, Yu. V. Lobanov

щего травления. Их плотность составляла величину

et al., Phys. Rev. C 74, 044602 (2006).

порядка 10⁶ см-2. Для анализа и обсуждения был

V. M. Strutinsky, Nucl. Phys. A 95, 420 (1967).

выбран второй набор, в большей степени соответ-

ствующий установленным закономерностям измене-

D. A. Young, Nature 182, 375 (1958).

ния характеристик треков с температурой. Появле-

E. C. H. Silk and R. S. Barnes, Phil. Mag. 4, 970

ние двух групп пятен, возможно, связано с разными

(1959).

условиями облучения.

R. L. Fleischer, P. B. Price, and R. M. Walker,

Полученные результаты авторы сравнили с теми,

J. Appl. Phys. 36, 3645 (1965).

которые были получены ранее в эксперименте по от-

жигу треков при медленном нагреве образцов после

В. П. Перелыгин, С. П. Третьякова, И. Звара, ПТЭ

облучения и последующем естественном остывании.

№ 4, 78 (1964).

Отжиг в этих условиях привел к исчезновению тре-

A. Ghiorso, R. A. James, L. O. Marian, and G. T. Se-

ков уже при температуре выше 200^◦C, в то время

aborg, Phys. Rev. 78, 472 (1950).

как при нагревании стекла в процессе облучения до

Г. Н. Флёров, Атомная энергия 28, 302 (1970).

гораздо более высоких температур треки ионов со-

храняются, хотя и меняют свои характеристики.

G. N. Flerov, S. M. Polikanov, V. L. Micheev et al., in

Reactions Between Complex Nuclei, ed. by A. Ghior-

so, V. C. Press, Berkeley (1963), p. 219.

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

10.

Г. Н. Флеров, Ю. Ц. Оганесян, Ю. В. Лобанов и

Результаты проведенных калибровочных экспе-

др., Атомная энергия 29, 243 (1970).

риментов показывают, что облучение нагретых фос-

11.

С. П. Третьякова, Сообщения ОИЯИ №Р7-88-711

фатных стекол, а также их последующая выдержка

(1988).

при температурах 100 и 200^◦C незначительно влия-

ют на характеристики протравленных в них треков

12.

В. А. Николаев, В. П. Перелыгин, ПТЭ №2, 7

(1976).

ускоренных тяжелых ионов. При этом облучение на-

гретых образцов и длительное выдерживание их при

13.

L. A. Goncharova, N. S. Konovalova, N. M. Okateva

высокой температуре приводят к сохранению треков

et al., Phys. Atom. Nuclei 83, 1304 (2020).

даже при температуре 500^◦C. Однако характери-

14.

A. Alexandrov, N. Konovalova, N. Okateva et al.,

стики треков при такой процедуре сильно меняют-

Measurement 187, 110244 (2022).

ся, что требует дополнительного изучения влияния

621