ЖЭТФ, 2021, том 159, вып. 5, стр. 952-962

ГЕНЕРАЦИЯ ВЫСШИХ ГАРМОНИК КОГЕРЕНТНОГО

СУБТЕРАГЕРЦЕВОГО ИЗЛУЧЕНИЯ ПРИ ПЕРЕХОДЕ

ЛИФШИЦА В ДВУХСЛОЙНОМ ГРАФЕНЕ СО ЩЕЛЬЮ

А. Г. Казарян^*

Центр физики сильных полей, Ереванский государственный университет

0025, Ереван, Армения

Поступила в редакцию 17 ноября 2020 г.,

после переработки 7 января 2021 г.

Принята к публикации 8 января 2021 г.

При помощи микроскопической квантовой теории нелинейного взаимодействия сильного когерентно-

го электромагнитного излучения с двухслойным графеном со щелью рассмотрена генерация высоких

гармоник при низкоэнергетическом фотонном возбуждении при переходе Лифшица. Уравнение Лиувил-

ля- фон Неймана для матрицы плотности решается численно в режиме неадиабатического многофо-

тонного возбуждения. С помощью численных исследований определены вероятности генерации второй

и третьей гармоник при аннигиляции пары частица-дырка при переходах Лифшица в линейно поляри-

зованной когерентной электромагнитной волне. Полученные результаты показывают, что двухслойный

графен со щелью может служить эффективной средой для генерации четных и нечетных высших гар-

моник в субтерагерцевой области частот.

DOI: 10.31857/S0044451021050114

Однако в последнее десятилетие появилось гораз-

до больше исследований гармоник высокого поряд-

ка в объемных кристаллах [7-12]. Известно, что

1. ВВЕДЕНИЕ

и в линейном приближении взаимодействие элек-

Многие квантово-электродинамические нелиней-

тромагнитной волны большой амплитуды с графе-

ные явления, индуцированные сильным лазерным

ном может приводить к существенной эффектив-

излучением в конденсированном веществе, особен-

ной перестройке энергетического спектра графе-

но в графене или других наноструктурах, вносят

на [13-15]. Также представляет интерес исследова-

значительный вклад в физику низких энергий и

ние ГВГ и связанных с ней процессов в низкораз-

нанооптоэлектронику и систематически исследова-

мерных наноструктурах, таких как графен и его

лись в основном в случае однослойного графена [1],

производные [13-34] , гексагональный нитрид бора

что обусловлено уникальными физическими свой-

[35], монослойные дихалькогениды переходных ме-

ствами такой двумерной (2D) наносистемы атомной

таллов [36-38], топологические изоляторы [39, 40],

толщины [1-3]. С другой стороны, для индуцирован-

монослoйный черный фосфор [41], выпуклые гек-

ных электродинамических явлений в атомных нано-

сагональные 2D-наноструктуры [42], твердые тела

структурных 2D-системах двухслойный графен со

[43,44] и другие 2D-системы [45-48]. Нелинейный ко-

структурой AB представляет самостоятельный ин-

герентный отклик в двухслойном графене со струк-

терес, так как его электронные состояния значи-

турой AB под действием интенсивного электромаг-

тельно богаче, чем у монослойного графена. Извест-

нитного излучения приводит к модификации ква-

но также многофотонное резонансное возбуждение

зиэнергетического спектра, индукции долинных по-

с генерацией высших гармоник (ГВГ) через нели-

ляризованных токов [49, 50], а также к нелинейным

нейные каналы в двухслойном графене [4-6]. Ран-

оптическим эффектам второго и третьего порядков

ние исследования лазерно-индуцированного процес-

[51-54]. Двухслойная графеновая система представ-

са ГВГ проводились в основном в газовых средах.

ляет собой уникальную систему, в которой на то-

пологию зонной структуры можно влиять извне и

^* E-mail: amarkos@ysu.am

952

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

Генерация высших гармоник. . .

выбирать ее. Двухслойный графен — это хорошо на-

[55] или внешние возмущения [56]. Индуцированная

страиваемый материал: энергию Ферми можно «на-

асимметрия открывает запрещенную зону в энерге-

строить» не только с помощью стандартных спосо-

тическом спектре графена [59, 71-75]. Как показа-

бов, как в однослойном графене. Зонную структуру

но в работе [79], для индуцированной асимметрии и

можно изменять также внешними возмущениями:

ширины щели U = 100 мэВ переход Лифшица про-

поперечным электрическим полем или деформацией

исходит при более высокой энергии E_L = 1.6 мэВ.

[55-61]. В частности, представляет интерес рассмот-

Из оценки, приведенной в [79], можно заключить,

рение процесса ГВГ в режиме сильной связи меж-

что экспериментальное наблюдение перехода Лиф-

ду волной и двухслойным графеном с запрещенной

шица обусловлено наличием запрещенной зоны, вы-

зоной, индуцированной внешним постоянным элек-

званной асимметрией слоев, и тем фактом, что чем

трическим полем [58,62-64]. Более того, с помощью

шире щель, тем более заметен этот эффект.

современных технологий [64,65] в двухслойном гра-

При внутризонных переходах взаимодействие

фене со структурой AB можно получить широкие

частицы с терагерцевыми (ТГц) или субТГц-фото-

щели, достаточные для создания полевых транзи-

нами низких энергий ℏω ≪ E_L характеризуется па-

сторов с высоким коэффициентом входа-вывода не

раметром эффективного взаимодействия χ [16]:

только при низких криогенных температурах, но и

eE₀v₃

при комнатных [66, 67].

χ=

ℏω²

Известны фотодетекторы-счетчики на основе

графена для подсчета низкоэнергетических фотонов

где E₀

— напряженность электрического поля,

для различных приложений в медицине, космичес-

ω — частота волны, e — заряд электрона, v₃

√

ких науках и для безопасности. Настраиваемая

3aγ₃/2ℏ

≈ v_F/8 — эффективная скорость,

ширина запрещенной зоны в двухслойном графене

определяемая амплитудой перескока γ₃ = 0.32 эВ

в случае таких фотодетекторов может позволить

между слоями (a ≈ 0.246 нм — расстояние между

варьировать разрешение и рабочие температуры,

ближайшими A-слоями), v_F

— скорость Ферми

что в результате дает операционные преимущества.

в обычном графене. При наличии запрещенной

Обратим внимание на то, что широкая запрещен-

зоны U межзонные переходы характеризуются так

ная зона также может сделать возможным процесс

называемым параметром Келдыша [80, 81]

ГВГ при комнатной температуре

[28], который

√

подавляется в обычном двухслойном графене [16].

v₃

γ =

К сожалению, эффективные переходы Лифшица

eE₀

χℏω

в поле волны накачки в двухслойном графене со

структурой AB со щелью менее изучены.

Здесь U — ширина запрещенной зоны, m = γ₁/2v2F —

Процесс ГВГ в двухслойном графене со щелью

эффективная масса, γ₁ ≃ 0.39 эВ.

в поле когерентного электромагнитного излучения

Для материалов со щелью параметр Келдыша

при переходе Лифшица с энергией фотона, значи-

определяет характер процесса ионизации, который

тельно меньшей так называемой энергии Лифшица

с образованием электронно-дырочной пары являет-

E_L ∼ 1

мэВ, имеет некоторые особенности [68-75].

ся первым этапом ГВГ. В пределе γ ≫ 1 домини-

Две соприкасающиеся параболы поверхности Фер-

рует многофотонная ионизация. В так называемом

ми разбиваются на четыре отдельных «кармана».

неадиабатическом режиме (γ ∼ 1) могут иметь ме-

В отличие от обычного графена, внешние возму-

сто как многофотонная, так и туннельная иониза-

щения, такие как деформация [76, 77] или электри-

ция. В пределе γ ≪ 1 преобладает туннельная иони-

ческое поле [78], могут изменять топологию элек-

зация. В рассматриваемом случае процесс иониза-

тронной дисперсии и энергию перехода Лифшица,

ции сводится к переносу электрона из валентной

который соединяет области с разными топология-

зоны в зону проводимости, т. е. к созданию пары

ми Ферми [79]. Из-за 2D-природы двухслойного гра-

электрон-дырка. Поскольку при γ ≫ 1 межзонны-

фена его химический потенциал и топология мо-

ми переходами можно пренебречь, волновое поле не

гут быть настроены с помощью электростатической

может обеспечить достаточно энергии для создания

щели [1], что упрощает экспериментальное исследо-

пары электрон-дырка, и генерация гармоник подав-

вание перехода Лифшица. Кстати, в невозмущен-

ляется. Таким образом, в неадиабатическом режи-

ном двухслойном графене это достигается при низ-

ме из-за большой вероятности ионизации интенсив-

ких энергиях E_L = 1 мэВ. Чтобы вызвать асиммет-

ность гармоник может быть значительно увеличена

рию, можно использовать химическое легирование

по сравнению с туннельным переходом [28,33]. Если

953

А. Г. Казарян

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

γ ∼ 1 или γ ≪ 1, то имеют место межзонные пере-

кривления. Мы исследуем вероятности ГВГ при ан-

ходы. С этой точки зрения, материалы конденсиро-

нигиляции пары частица-дырка в сильном эффек-

ванного состояния с двухслойным графеном предпо-

тивном поле линейно-поляризованной электромаг-

чтительнее, благодаря настраиваемой запрещенной

нитной волны для практически оптимальных пара-

зоне с нетривиальной топологией.

метров рассматриваемой системы. Полученные ре-

В настоящей работе мы будем рассматривать

зультаты показывают, что при специально выбран-

неадибатический режим ГВГ при γ ∼ 1 и γ ≪ 1, ко-

ных значениях соответствующих характерных па-

гда становятся существенными многофотонные про-

раметров этого процесса мы можем использовать

цессы. Наше рассмотрение охватывает в основном

двухслойный графен со щелью в качестве удобной

фотоны низких энергий. Средняя интенсивность

нелинейной среды для ГВГ волны накачки с эффек-

волны выражается через χ как

тивным выходом в субТГц- и ТГц-областях спектра

)₄

при температуре графена выше криогенной.

Вт

(ℏω

Iχ = χ² · 1.96 · 10¹³

Работа организована следующим образом.

см²

эВ

В разд.

формулируется и численно решается

и требуемая интенсивность I_χ для нелинейного ре-

система уравнений для одночастичной матрицы

жима строго зависит от энергии фотона. В частно-

плотности в режиме многофотонного взаимо-

сти, для фотонов с энергиями 0.4-0.9 мэВ режим

действия. В разд.

рассматривается проблема

многофотонного взаимодействия может быть реа-

генерации гармоник

при низкоэнергетическом

лизован при интенсивностях I_χ

= 1-10² Вт/см².

возбуждении двухслойного графена со щелью. Ос-

Современные источники на основе фотонов в ТГц-

новные выводы приведены в разд. 4, а громоздкие

и субТГц-диапазонах (с энергиями 0.4-1.24 мэВ)

формулы вынесены в Приложение.

включают квантовые каскадные лазеры и могут до-

стигать значительной выходной мощности (в основ-

ном при криогенных температурах), тогда как их ис-

2. ОСНОВНАЯ ТЕОРИЯ

пользование в сочетании с нелинейными кристалла-

В дальнейшем мы используем микроскопиче-

ми позволяет получить перестраиваемую непрерыв-

скую нелинейную квантовую теорию взаимодей-

ную ТГц-волну с энергией несколько микроватт при

ствия когерентного электромагнитного излучения с

комнатной температуре [82]. Эффективность таких

двухслойным графеном со щелью, которая развита

источников довольно высока, но, к сожалению, до

в работах [28,33]. Представим линейно поляризован-

сих пор они с трудом интегрируются в более круп-

ную электромагнитную волну с несущей частотой

ные цифровые электронные системы, что, возмож-

ω и медленно меняющейся амплитудой f(t)E₀ элек-

но, является самым большим недостатком таких си-

трического поля E в плоскости xy слоя графена в

стем связи [82,83].

виде

В настоящей статье с помощью микроскопичес-

кой нелинейной квантовой теории численно иссле-

E (t) = f (t) E₀e cos ωt,

(1)

довано взаимодействие двухслойного графена со

где e — единичный вектор поляризации. Медлен-

структурой AB с мощным лазерным излучением.

но меняющуюся огибающую волны накачки пред-

Определены оптимальные значения основных пара-

ставим формулой

метров: ширины запрещенной зоны, интенсивности

{

волны накачки, температуры графена для практи-

sin² (πt/T ),

0≤t≤T,

чески значимого случая ГВГ в низкоэнергетической

f (t) =

(2)

t < 0, t > T ,

области перехода Лифшица (разбиение односвязной

линии Ферми на четыре отдельные части) [59,68-70].

где T характеризует длительность импульса, T

Уравнение Лиувилля - фон Неймана рассматрива-

= 10T₀, T₀ = 2π/ω.

ется численно для генерации высших (здесь вто-

Эффективный одночастичный гамильтониан

рой и третьей) гармоник в режиме многофотонно-

[58-60] для низкочастотных переходов (|E_σ| < γ₁ ≃

го возбуждения вблизи точек Дирака зоны Бриллю-

≃ 0.39 эВ) в двухслойном графене со структурой

эна. Мы рассматриваем процесс генерации гармоник

AB со щелью вблизи дираковских точек K_ζ имеет

в неадиабатическом режиме взаимодействия, когда

вид

параметр Келдыша имеет порядок единицы. Выяв-

(

)

лены также картина многофотонного возбуждения

U/2

q^∗ζ (p)

H_ζ =

(3)

моря Ферми - Дирака и эффект тригонального ис-

q_ζ (p)

-U/2

954

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

Генерация высших гармоник. . .

где p = {p_x, p_y} — оператор импульса электрона,

где взаимодействие излучения с веществом задано

ζ = ±1 — квантовое число долины, U — ширина

не зависящим от калибровки полем E (t) следующей

щели и

формулой:

∑

q_ζ (p) = -

(ζp_x + ip_y)² + v₃ (ζp_x - ip_y) .

(4)

H_int = ie

δ_p′_p∂_p′ E (t)a†p,σa_p′_,σ′ +

2m_∗

p,p^′,σ

∑

(

Первый член в формуле (4) связан с парой парабо-

+ E(t)

D_t (σ, p)a†p,σap,-σ +

лических зон E = ±p²/2m.

p,σ

Квантовые числа спина и долины сохраняются.

)

+ Dm (σ,p)a†p,σap,σ

(12)

Междолинных переходов нет, и индекс долины ζ

можно рассматривать как параметр. Собственные

Здесь

Dm (σ, p) = ℏe〈σ, p|i∂_p|σ, p〉

(13)

состояния эффективного гамильтониана (3) есть

спиноры

— средний дипольный момент, или берри-связь,

(

)

Ψ_σ(r) =

√

|σ, p〉 exp

p·r

(5)

D_t (σ, p) = ℏe〈σ, p|i∂_p| - σ, p〉

(14)

ℏ

где

— дипольный момент перехода (оба даны в Прило-

⎛

⎞

√

жении, см. также работу [28]).

E_σ + U/2

⎜

⎟

Многофотонное взаимодействие двухслойного

|σ, p〉 =

√

⎝

⎠,

(6)

2E_σ

Υ (p)

графена с сильным полем излучения описывается

E_σ

+ U/2

уравнением Лиувилля - фон Неймана для одноча-

стичной матрицы плотности (см. уравнения (25),

Υ (p) = -

e2iζϑ + ζv₃pe^-iζϑ,

(7)

(26) Приложения). Мы предполагаем, что изначаль-

ϑ = arctg(p_y/p_x), σ — индекс зоны (σ = 1 для ва-

но идеальный ферми-газ находится в равновесии.

лентной зоны и σ = -1 для зоны проводимости) и

Отметим, что мы включили релаксационные

S — область квантования,

процессы в уравнение Лиувилля - фон Неймана

при помощи неоднородной феноменологической

E_σ (p) =

вероятности затухания Γ, поскольку однородные

√

релаксационные процессы медленнее неоднородных.

⁽ p2)2

=σ

+ (v₃p)² - ζ v3p³

cos3ϑ +

(8)

Мы решим систему уравнений (27) и вытекающую

из нее замкнутую систему дифференциальных

— соответствующая энергия состояния.

уравнений (28), (29), приведенных в Приложении,

Оператор поля Ферми - Дирака в виде разложе-

для функций N_v(p, t), N_c(p, t), P (p, t) (определения

ния по свободным состояниям (5) может быть опи-

функций см. в Приложении) с учетом следующих

сан с использованием техники вторичного кванто-

начальных условий (P (p, 0) = 0):

вания:

∑

Ψ(r, t) =

ap,σ(t)Ψσ(r),

(9)

N_c(p, 0) =

(15)

p,σ

1 + exp[(E - μ)/T]

где ap,σ(t) (a†p,σ(t)) — оператор уничтожения (рож-

N_v(p, 0) = 1 - N_c(p, 0).

(16)

дения) электрона с импульсом p, который удовле-

творяет обычным правилам антикоммутативности.

Здесь T и μ — соответственно температура и хими-

Одночастичный гамильтониан при наличии одно-

ческий потенциал в единицах энергии.

родного зависящего от времени электрического поля

Систему уравнений (28)-(30) не удается решить

E(t) можно представить как

аналитически в общем случае. При численном реше-

(

)

нии проведена замена переменных и преобразование

er · E(t)

H_int =

H_ζ +

(10)

уравнений с частными производными в обыкновен-

er · E(t)

ные. Новые переменные есть t и p = p - p_E (t), где

где для гамильтониана взаимодействия мы исполь-

∫

зовали калибровку длины [84,85]. Используя разло-

p_E (t) = -e E (t^′) dt^′

(17)

жение (9), полный гамильтониан вторичного кван-

тования можем записать в виде

∑

H₌

— переданный волновым полем классический им-

E_σ (p)a†σpaσp +

H_int,

(11)

пульс.

σ,p

955

А. Г. Казарян

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

Фотовозбуждения моря Ферми- Дирака, инду-

цированные переходами Лифшица, представлены на

рис. 1, 2. Эффективная волна линейно поляризова-

на по оси y. После соответствующих преобразований

выполняется интегрирование уравнений (28)-(30)

на однородной сетке из 10⁴ точек (p_x, p_y). В качестве

√

mℏω = 5.

максимального импульса возьмем p_max/

Интегрирование по времени выполняется стандарт-

ным алгоритмом Рунге - Кутты четвертого порядка.

Для вероятности затухания берем Γ = t₀(μ, T )T-1.

Оценим время релаксации t₀(μ, T ). Мы изучили

когерентное взаимодействие двухслойного графена

с волной накачки в режиме сверхбыстрого возбуж-

дения, что верно только для времен t < τ_min, где

τ_min — наименьшее из всех релаксационных времен.

Рис. 1. (В цвете онлайн) Функция распределения частиц

Для возбуждений с энергиями μ ≪ γ₁ = 0.39 эВ

Nc(p, tf ) (в относительных единицах) после взаимодейст-

доминирующим механизмом релаксации считается

вия в момент t_f = 10T0 в зависимости от безразмерных

электрон-фононная связь между продольными аку-

компонент импульса при ширинах щели U = 5 мэВ (а),

стическими фононами [86, 87]. Для низкотемпера-

4 мэВ (б), 3 мэВ (в), 0.0008 мэВ (г). Волна накачки счита-

турного предела

ется линейно поляризованной вдоль оси y. Демонстрирует-

c_ph √

ся многофотонное возбуждение с эффектом тригонально-

T ≪2

μγ₁,

v_F

го искривления для низкоэнергетических переходов Лиф-

шица, индуцированных возбуждением фотонов при энер-

где c_ph ≃ 2 · 10⁶ см/с — скорость продольного аку-

гии ℏω = EL/1.1 ≃ 0.8 мэВ, температуре T /ℏω = 0.4 и

стического фонона, время релаксации для уровня с

безразмерном параметре интенсивности χ = 1 для доли-

энергией μ можно оценить как [87]

(

)-1

ны с индексом ζ = -1

√

πD²T²

γ₁

t₀ (μ, T) ≃

(18)

8ρ_mℏ³c3phv_F

ЗдесьD ≃ 20 эВ — константа электрон-фононного

взаимодействия, а ρ_m ≃ 15 · 10-8 г/см² — массовая

плотность двухслойного графена. Для μ ≃ 0.8 мэВ

при температуре T = 0.4ℏω из уравнения (18) по-

лучаем τ ≃ 60 пс. Для энергий μ ≪ γ₁ можно ко-

герентно управлять многофотонными переходами в

двухслойном графене в диапазоне времени t ≲ 60 пс,

пренебрегая столкновениями частиц.

На рис. 1 представлен график плотности функ-

ции распределения частиц N_c(p, t_f ) в зависимости

от безразмерных компонент импульса после взаи-

модействия для различных значений ширины ще-

ли. Длительность импульса волны накачки T

= 10T₀ ≈ 50 пс. Хорошо виден эффект тригональ-

ного искажения (warping) — отклонение возбужден-

Рис. 2. (В цвете онлайн) Создание пары частица-дырка

в двухслойном графене при многофотонном резонансном

ных изоэнергетических контуров от кругов, которые

размываются с увеличением ширины щели U. Во

возбуждении. Функция распределения частиц Nc(p, tf ) (в

относительных единицах) после взаимодействия в момент

всех рассмотренных случаях две соприкасающиеся

tf = 10T0 для χ = 0.5 (а), χ = 1.0 (б), χ = 1.5 (в),

параболы превращаются в четыре отдельных «кар-

χ = 2.0 (г). Температура T/ℏω = 0.4. Предполагается, что

мана». Заметим, что тригональное искривление име-

поле поляризовано линейно вдоль оси y с энергией фото-

ет решающее значение для четного порядка нели-

на ℏω = EL/1.1 ≃ 0.8 мэВ, а ширина щели U = 2 мэВ.

нейности. Как видно на рис. 1, с ростом U наступает

Результаты приведены для долины с индексом ζ = -1

пертурбативный режим γ > 1, и возможны только

слабые возбуждения моря Ферми - Дирака.

956

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

Генерация высших гармоник. . .

На рис. 2 показана зависимость фотовозбужде-

Оператор скорости v_ζ = ∂

H/∂p приводится в При-

ния от интенсивности волны накачки на фикси-

ложении (см. уравнения (35), (36), а также работу

рованной частоте субТГц-диапазона. Для больших

[30]). Используя уравнения (19)-(36), формулу тока

значений χ, когда γ = 1.1, отчетливо видны мно-

для долины ζ можно записать в виде

гофотонные возбуждения. С увеличением интенсив-

ности волны в ферми-дираковском море увеличива-

j_ζ (t) = -

ется число состояний с поглощением большего чис-

(2πℏ)²

∫

{

ла фотонов. При χ ≳ 1, когда γ ≃ 1, происходит

× dp V^′ (p) (N_c(p, t)-N_v(p, t)) +

iE₁ (p) ×

многофотонное возбуждение моря Ферми - Дирака

ℏ

по тригонально искривленным волновым полем изо-

× [D_t (p) P^∗(p, t) - D∗t (p) P (p, t)]} ,

(20)

линиям квазиэнергетического спектра. Таким об-

разом, многофотонные вероятности рождения пар

где V^′ (p) — внутризонная скорость (37). В уравне-

частица-дырка имеют максимальные значения для

нии (20) первый член — это внутризонный ток, ко-

энергетических изолиний, определяемых резонанс-

торый обусловлен независимым движением носите-

ным условием

лей в соответствующих зонах. Второй член в форму-

ле (20) описывает высшие гармоники, возникающие

∫

в результате рекомбинации ускоренных электронно-

T-10

2E₁ (p + p_E (t), t)dt = nℏω, n = 1, 2, 3, . . .

дырочных пар. Поскольку мы изучаем неадиабати-

ческий режим, вклад обоих механизмов существен.

Эти контуры также видны на рис. 1. Исследова-

Нет вырождения по квантовому числу ζ-долины,

ния температурной зависимости возбуждения фер-

поэтому полный ток может быть получен суммиро-

ми-дираковского моря показало, что для рассматри-

ванием по ζ:

ваемого случая оно слабо зависит от оптимальных

j_x = j1,x + j-1,x,

(21)

температур: возбужденные изолинии слегка размы-

j_y = j1,y + j-1,y.

(22)

ваются с повышением температуры. Этот эффект

невелик, поскольку U ≫ T , и можно ожидать, что

Компоненты плотности тока j_x,y определены как

спектры гармоник будут устойчивы к изменению

(

)

температуры в отличие от случая U = 0, когда из-

j_x,y

E_L

= G_x,y ωt,χ,γ,

(23)

лучение гармоник подавляется при повышении тем-

j₀

ℏω

пературы [28,33]. Таким образом, температурная за-

Здесь

висимость отсутствует.

eω

^√mω

В следующем разделе мы исследуем нелиней-

j₀ =

(24)

π²

ℏ

ный отклик двухслойного графена со щелью в

процессе генерации второй и третьей гармоник

G_x и G_y — безразмерные периодические (при мо-

под воздействием лазерного поля субТГц-частоты

нохроматической волне) функции, которые зави-

ω = 0.4-0.9 мэВ/ℏ в неадиабатическом режиме γ ≃

сят от параметров взаимодействия χ, γ, энергии

≃ 1.

Лифшица и температуры. Таким образом, исполь-

зуя решения уравнений (28)-(30) и проводя ин-

тегрирование в уравнении (20), можно вычислить

3. ГЕНЕРАЦИЯ ГАРМОНИК ПРИ

спектры излучения гармоник с помощью фурье-

ИНДУЦИРОВАННЫХ

преобразования функций G_x,y(t). Вероятность ис-

НИЗКОЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ ПЕРЕХОДАХ В

пускания n-й гармоники пропорциональна n²|j_n|²,

ДВУХСЛОЙНОММ ГРАФЕНЕ СО ЩЕЛЬЮ

где |j_n|² = |j_xn|² + |j_yn|², j_xn и j_yn являются n-ми

Здесь мы исследуем нелинейный отклик двух-

компонентами Фурье полного тока, индуцированно-

го полем. Для нахождения j_n использован алгоритм

слойного графена на процесс генерации гармоник в

неадиабатическом режиме индуцированных перехо-

быстрого преобразования Фурье. Для построения

графиков мы используем формулу для нормирован-

дов Лифшица, когда параметр Келдыша имеет по-

ной плотности тока (23).

рядок единицы. Для когерентной части спектра из-

лучения введем среднее значение оператора плотно-

Отметим, что при сравнении с обычным моно-

слойным графеном [14,15] значение j₀ для двухслой-

сти тока:

√

)

ного графена больше в

γ₁/2ℏω раз. Кроме того,

j_ζ = -2e

Ψ(r, t) |v_ζ |Ψ(r, t)

(19)

предел обрезания гармоник больше, чем в случае

957

А. Г. Казарян

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

Рис. 3. Вероятности испускания гармоник второго G2 (а)

Рис. 4. Вероятности испускания второй G2 (а) и третьей

и третьего G3 (б) порядков в двухслойном графене при

G3 (б) гармоник в зависимости от ширины запрещенной

переходе Лифшица в зависимости от параметра интенсив-

зоны U для χ = 0.5 (кривая 1), 1.0 (2), 1.5 (3), 2.0 (4).

ности χ для значений ширины щели U = 3 мэВ (кривая 1),

Другие параметры, как на рис. 3

4 мэВ (кривая 2), 5 мэВ (кривая 3), 6 мэВ (кривая 4). Тем-

пература принята равной T /ℏω = 0.4. Предполагается, что

волна с частотой ω = 0.8 мэВ/ℏ поляризована линейно

гармоник тем больше, чем выше интенсивность вол-

ны накачки.

Итак, в соответствии с результатами рис. 3 и 4,

монослойного графена [14], что является результа-

интенсивное излучение второй и третьей гармоник

том сильной нелинейности, вызванной тригональ-

при индуцированных волной накачки ускорении и

ным искажением. Следовательно, для рассматрива-

аннигиляции частицы или дырки в графене со ще-

емого случая ℏω ≪ γ₁ интенсивность излучения гар-

лью может быть получено, когда частота волны на-

моник как минимум на порядок больше, чем в мо-

качки находится в субТГц-области. Как и в случае

нослойном графене.

аналогичных расчетов для интенсивной волны на-

Для исследования генерации гармоник за счет

качки при большой ширине запрещенной зоны U

многофотонного резонансного возбуждения и анни-

(U ≫ T ), скорость излучения слабо зависит от тем-

гиляции пары частица-дырка из когерентных состо-

пературы.

яний суперпозиции при γ ≃ 1 сначала исследуем

На рис. 5 показаны зависимости вероятностей ге-

вероятности генерации второй и третьей гармоник.

нерации второй и третьей гармоник для двухслой-

Эти вероятности в зависимости от мощности вол-

ного графена со щелью в зависимости от частоты

ны накачки, определяемой параметром χ на одной

накачки для различных параметрах взаимодействия

и той же частоте, показана на рис. 3 для различных

при U = 2 мэВ. Показаны максимумы скорости из-

значений ширины щели.

лучения при различных энергиях фотонов. Для ге-

На рис. 3 графики для U = 4 мэВ и U = 5 мэВ

нерации третьей гармоники максимальное значение

совпадают. Как видно на рисунке, для параметров

достигается на частоте ω ≃ 0.8 мэВ/ℏ. Что касается

интенсивности χ ≳ 1 при рассматриваемых значени-

ГВГ вплоть до дальнего инфракрасного диапазона,

ях ширины щели U мы имеем сильное отклонение от

как показано в работе [33], она может быть получена

степенного закона для скоростей излучения второй

с помощью квантовых каскадных лазеров с высокой

и третьей гармоник, которые, в соответствии с тео-

мощностью.

рией возмущений, пропорциональны соответствен-

но χ² и χ³. На рис. 4 вероятности генерации второй

и третьей гармоник показаны как функции шири-

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

ны щели при различных интенсивностях, определя-

емых параметром χ на одной и той же частоте. Как

С помощью микроскопической нелинейной тео-

видно на рис. 4, все графики имеют максимальные

рии представлено взаимодействие двухслойного гра-

значения при U ≃ 2 мэВ. В результате находим оп-

фена со щелью и сильного когерентного поля излу-

тимальные параметры, и интенсивность излучения

чения при низкоэнергетическом переходе Лифши-

958

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

Генерация высших гармоник. . .

ρ_α,β(p, t) = 〈a†p,β (t)ap,α (t)〉,

(25)

где ap,α (t) удовлетворяет уравнению Гейзенберга

[

]

∂ap,α (t)

iℏ

(26)

ap,α (t) ,

∂t

Из-за однородности задачи нам нужны только диа-

гональные p-элементы матрицы плотности. С уче-

том формул (11)-(26) эволюционное уравнение име-

ет вид

∂ρ_α,β(p,t)

iℏ

- iℏeE (t)

∂t

∂p

= (E_α (p) - E_β (p) - iℏΓ (1 - δ_αβ )) ρ_α,β (p, t) +

+ E(t)(Dm (α,p) - Dm (β,p))ρ_α,β(p,t)+

+ E(t)[Dt (α,p)ρ_-α,β(p,t) -

Рис. 5. Вероятности испускания второй G2 (а) и третьей

G3 (б) гармоник для двухслойного графена в зависимо-

- Dt (-β,p)ρ_α,-β(p,t)],

(27)

сти от энергии фотона ℏω для χ = 1.0 (кривая 1), 1.5 (2),

где Γ — скорость затухания. В уравнении (27) недиа-

2.0 (3). Температура принята равной T /ℏω = 0.4, а ши-

рина щели U = 2 мэВ. Предполагается, что поле линейно

гональными элементами являются межзонная по-

поляризовано вдоль оси y

ляризация ρ1,-1(p, t) = P (p, t) и ее комплексно-со-

пряженная величина ρ-1,1(p, t) = P^∗(p, t), а диа-

гональными — функции распределения частиц для

ца. Замкнутая система дифференциальных уравне-

зоны проводимости, N_c(p, t) = ρ1,1(p, t), и валент-

ной зоны, N_v(p, t) = ρ-1,-1(p, t). Необходимо ре-

ний для одночастичной матрицы плотности реша-

ется численно для двухслойного графена в прибли-

шить систему дифференциальных уравнений для

жении дираковского конуса в поле линейно поляри-

этих функций:

зованной электромагнитной волны субТГц-частоты.

∂N_c(p, t)

Мы рассмотрели неадиабатические волновые пере-

iℏ

- iℏeE (t)

∂t

∂p

ходы Лифшица для моря Ферми - Дирака, включая

= E(t)Dt (p)P^∗(p,t) - E(t)D∗t (p)P(p,t),

(28)

процессы ГВГ. Показано, что роль щели в нелиней-

но-оптическом отклике двухслойного графена весь-

∂N_v(p,t)

∂N_v(p, t)

ма значительна. В частности, присутствуют нели-

iℏ

- iℏeE (t)

∂t

∂p

нейные процессы четного порядка, обрезание гармо-

ник увеличивается, а процессы излучения гармоник

= -E (t)D_t (p) P^∗(p, t) + E (t)D^∗t (p)P(p, t),

(29)

становятся устойчивыми к повышению температу-

ры. Полученные результаты показывают, что двух-

∂P(p,t)

iℏ

- iℏeE (t)

слойный графен со щелью может служить эффек-

∂t

∂p

тивной средой для генерации четных и нечетных

= [2E₁ (p) + E (t) D_m (p) - iℏΓ] P (p, t) +

высших гармоник в ТГц- и субТГц-областях час-

+ E(t)Dt (p)[N_v(p,t) - N_c(p,t)].

(30)

тот, что важно для разработки систем новой высо-

коскоростной беспроводной связи [82, 83]. Получен-

Полные средние дипольные моменты есть

ные результаты свидетельствуют о том, что процесс

eℏU

ГВГ для субТГц-фотонов (с длинами волн от 0.3 до

D_xm (p) = -

2E₁ (p)(E²¹ (p) - U²/4)

1 мм) может наблюдаться уже при интенсивностях

[(

]

Iχ = 1-10³ Вт/см² при температуре образца T < ℏω.

p²

⁾ζp_y

v₃

- mv²

p_xp_y

(31)

eℏU

ПРИЛОЖЕНИЕ

D_ym (p) -

2E₁ (p)(E²¹ (p) - U²/4)

[(

]

Уравнение Лиувилля - фон Неймана для одноча-

(

)

p²

⁾ζp_x

v₃

стичной матрицы плотности можно представить в

+ mv²

p2x - p2y

(32)

виде

959

А. Г. Казарян

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

eℏ

Компоненты дипольных моментов перехода рассчи-

D_ty (p) = -

√

тываются по формуле (14) с помощью спинорных

2E₁ (p)

E²¹ (p) - U²/4

волновых функций (6) (см. также [30,33]):

([(

]

p²

⁾ζp_x

v₃

(

)

p2x - p2y

^-2m+mv3

eℏ

D_tx (p) = -

√

2E₁ (p)

E²¹ (p) - U²/4

})

^{( p²

⁾p

3ζv₃

− i

+ mv²

p_xp_y

(34)

([(

]

2E₁

⁾ζp_y

v₃

- mv²

p_xp_y

Компоненты оператора скорости, определяемо-

го соотношением vζ = ∂

H/∂p для эффективного

})

(

)

2 × 2-гамильтониана (3), можно представить следу-

^{( p

⁾p_x

3ζv₃

- i

+mv²

p2x-p2y

(33)

ющими формулами:

2E₁

⎛

⎞

(ζp_x - ip_y) + v₃

⎜

⎟

vζx = ζ

⎝

⎠,

(35)

−

(ζ p_x + ip_y) + v₃

⎛

⎞

(ζ p_x - ip_y) + v₃

⎜

⎟

vζy = i⎝

⎠.

(36)

−

(ζ p_x + ip_y) - v₃

Внутризонная скорость V^′ (p) при ГВГ в двухслой-

A. H. Castro Neto, F. Guinea, N. M. R. Peres et al.,

ном графена со структурой AB определяется фор-

Rev. Mod. Phys. 81, 109 (2009).

мулой

T. Brabec and F. Krausz, Rev. Mod. Phys. 72, 545

[

(2000).

v₃p

v₃p³

∂ϑ

V^′ (p) = v₃p-3ζ

pcos3ϑ+3ζ

sin3ϑ

H. K. Avetissian, Relativistic Nonlinear Electrodyna-

∂p

mics, The QED Vacuum and Matter in Super-Strong

]

Radiation Fields, Springer (2016).

+ 2

E-11 (p).

(37)

(2m)²

Sh. Ghimire, A. D. DiChiara, E. Sistrunk et al.,

Nature 7, 138 (2011).

O. Schubert, M. Hohenleutner, F. Langer et al.,

Благодарности. Хочу выразить признатель-

Nature Photon. 8, 119 (2014).

ность Г. К. Аветисяну за многочисленные обсужде-

G. Vampa, T. J. Hammond, N. Thirat et al., Nature

ния и постоянное внимание к работе.

522, 462 (2015).

Финансирование. Исследование выполнено

10.

G. Ndabashimiye, S. Ghimire, M. Wu et al., Nature

при финансовой поддержке Государственного коми-

534, 520 (2016).

тета по науке Министерства образования, науки,

культуры и спорта Республики Армения.

11.

Y. S. You, D. A. Reis, S. Ghimire, Nature Phys. 13,

345 (2017).

12.

H. Liu, C. Guo, G. Vampa et al., Nature Phys. 14,

ЛИТЕРАТУРА

1006 (2018).

13.

S. A. Mikhailov and K. Ziegler, J. Phys. Condens.

1. K. S. Novoselov, A. K. Geim, S. V. Morozov et al.,

Matter 20, 384204 (2008).

Science 306, 666 (2004).

14.

S. V. Syzranov, Ya. I. Rodionov, K. I. Kugel, and

2. A. K. Geim, Science 324, 1530 (2009).

F. Nori, Phys. Rev. B 88, 241112(R) (2013).

3. A. V. Rozhkov, A. O. Sboychakov, A. L. Rakhmanov,

15.

Ya. I. Rodionov, K. I. Kugel, and F. Nori„ Phys. Rev.

and Franco Nori, Phys. Rep. 648, 1 (2016).

B 94, 195108 (2016).

960

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

Генерация высших гармоник. . .

16.

H. K. Avetissian, G. F. Mkrtchian, K. G. Batrakov et

37.

G. F. Mkrtchian, A. Knorr, and M. Selig, Phys. Rev.

al., Phys. Rev. B 88, 165411 (2013).

B 100, 125401 (2020).

17.

P. Bowlan, E. Martinez-Moreno, K. Reimann et al.,

38.

H. K. Avetissian, G. F. Mkrtchian, and K. Z. Hatsa-

Phys. Rev. B 89, 041408 (2014).

gortsyan, Phys. Rev. Res. 2, 023072 (2020).

39.

H. K. Avetissian, A. K. Avetissian, B. R. Avchyan et

18.

I. Al-Naib, J. E. Sipe, and M. M. Dignam, New J.

al., J. Phys.: Condens. Matter 30, 185302 (2018).

Phys. 17, 113018 (2015).

40.

H. K. Avetissian, A. K. Avetissian, B. R. Avchyan et

19.

L. A. Chizhova, F. Libisch, and J. Burgdorfer, Phys.

al., Phys. Rev. B 100, 035434 (2019).

Rev. B 94, 075412 (2016).

41.

T. G. Pedersen, Phys. Rev. B 95, 235419 (2017).

20.

H. K. Avetissian and G. F. Mkrtchian, Phys. Rev.

B 94, 045419 (2016).

42.

H. K. Avetissian and G. F. Mkrtchian, Phys. Rev.

B 99, 085432 (2019).

21.

H. K. Avetissian, A. G. Ghazaryan, G. F. Mkrtchian

et al., J. Nanophoton. 11, 016004 (2017).

43.

S. Almalki, A. M. Parks, G. Bart et al., Phys. Rev.

B 98, 144307 (2018).

22.

H. K. Avetissian, B. R Avchyan, G. F. Mkrtchian et

44.

B. Cheng, N. Kanda, T. N. Ikeda et al., Rev. Lett.

al., J. Nanophoton. 14, 026018 (2020).

124, 117402 (2020).

23.

L. A. Chizhova, F. Libisch, and J. Burgdorfer, Phys.

45.

T. Cao, Z. Li, and S. G. Louie, Phys. Rev. Lett. 114,

Rev. B 95, 085436 (2017).

236602 (2015).

24.

D. Dimitrovski, L. B. Madsen, and T. G. Pedersen,

46.

L. Seixas, A. S. Rodin, A. Carvalho et al., Phys. Rev.

Phys. Rev. B 95, 035405 (2017).

Lett. 116, 206803 (2016).

25.

N. Yoshikawa, T. Tamaya, and K. Tanaka, Science

47.

H. Sevinzli, Nano Lett. 17, 2589 (2017).

356, 736 (2017).

48.

J. Faist, F. Capasso, D. L. Sivco et al., Science 264,

26.

A. Golub, R. Egger, C. Muller et al., Phys. Rev. Lett.

553 (1994).

124, 110403 (2020).

49.

D. S. L. Abergel and T. Chakraborty, Appl. Phys.

27.

H. K. Avetissian and G. F. Mkrtchian, Phys. Rev.

Lett. 95, 062107 (2009).

B 97, 115454 (2018).

50.

E. Suarez Morell and L. E. F. Foa Torres, Phys. Rev.

B 86, 125449 (2012).

28.

A. K. Avetissian, A. G. Ghazaryan, and Kh. V. Sed-

rakian, J. Nanophoton. 13, 036010 (2019).

51.

J. J. Dean and H. M. van Driel, Phys. Rev. B 82,

125411 (2010).

29.

A. G. Ghazaryan and Kh. V. Sedrakian, J.

Nanophoton. 13, 046004 (2019).

52.

S. Wu, L. Mao, A. M. Jones et al., Nano Lett. 12,

2032 (2012).

30.

A. G. Ghazaryan and Kh. V. Sedrakian, J.

Nanophoton. 13, 046008 (2019).

53.

Y. S. Ang, S. Sultan, and C. Zhang, Appl. Phys. Lett.

97, 243110 (2010).

31.

A. K. Avetissian, A. G. Ghazaryan, K. V. Sedrakian

54.

N. Kumar, J. Kumar, C. Gerstenkornet et al., Phys.

et al., J. Nanophoton. 11, 036004 (2017).

Rev. B 87, 121406 (2013).

32.

A. K. Avetissian, A. G. Ghazaryan, K. V. Sedrakian

55.

E. V. Castro, K. S. Novoselov, S. V. Morozov et al.,

et al., J. Nanophoton. 12, 016006 (2018).

Phys. Rev. Lett. 99, 216802 (2007).

33.

H. K. Avetissian, A. K. Avetissian, A. G. Ghazaryan

56.

J. B. Oostinga, H. B. Heersche, X. Liu et al., Nature

et al., J. Nanophoton. 14, 026004 (2020).

Mater. 7, 151 (2008).

34.

Yu. Bludov, N. Peres, and M. Vasilevskiy, Phys. Rev.

57.

Y. B. Zhang, T.-T. Tang, C. Girit et al., Nature 459,

B 101, 075415 (2020).

820 (2009).

35.

G. L. Breton, A. Rubio, and N. Tancogne-Dejean,

58.

F. Guinea, A. H. C. Neto, and N. M. R. Peres, Phys.

Phys. Rev. B 98, 165308 (2018).

Rev. B 73, 245426 (2006).

36.

H. Liu, Y. Li, Y. S. You et al., Nature Phys. 13, 262

59.

E. McCann and V. I. Falko, Phys. Rev. Lett. 96,

(2017).

086805 (2006).

961

ЖЭТФ, вып. 5

А. Г. Казарян

ЖЭТФ, том 159, вып. 5, 2021

60.

M. Koshino and T. Ando, Phys. Rev. B 73, 245403

75.

D. Suszalski, G. Rut, and A. Rycerz, Phys. Rev. B 97,

(2006).

125403 (2018).

61.

A. Varleta, M. Mucha-Kruczynski, D. Bischoff et al.,

76.

M. Mucha-Kruczynski, I. L. Aleiner, and V. I. Falko,

Synth. Met. 210, 19 (2015).

Phys. Rev. B 84, 041404 (2011).

62.

M. Aoki and H. Amawashi, Sol. St. Comm. 142, 123

77.

M. Mucha-Kruczynski, I. L. Aleiner, and V. I. Falko,

(2007).

Sol. St. Comm. 151, 1088 (2011).

63.

L. A. Falkovsky, ЖЭТФ 137, 319 (2010) [JETP 110,

78.

A. Varlet, D. Bischo, P. Simonet et al., Phys. Rev.

319 (2010)].

Lett. 113, 116602 (2014).

64.

K. Tang, R. Qin, J. Zhou et al., J. Phys. Chem.

C 115, 9458(2011).

79.

A. Varlet, M. Mucha-Kruczynski, D. Bischo et al.,

Synth. Met. 210, 19 (2015).

65.

D. Xiao, M. C. Chang, and Q. Niu, Rev. Mod. Phys.

82, 1959 (2010).

80.

L. V. Keldysh, ЖЭТФ 34, 1138 (1958) [JETP 7, 788

(1958)].

66.

L. Vicarelli, M. S Vitiello, D. Coquillat et al., Nature

Mater. 11, 865 (2012).

81.

L. V. Keldysh, ЖЭТФ 47, 1945 (1964) [JETP 20,

67.

K. Wang, M. M. Elahi, L. Wang et al., Proc. Nat.

1307 (1965)].

Acad. Sci. 116, 201816119 (2019).

82.

I. F. Akyildiz, J. M. Jornet, and C. Han, Phys.

68.

I. M. Lifshitz, ЖЭТФ 38, 1569 (1960) [JETP 11,

Comm. 12, 16 (2014).

1130 (1960)].

83.

H. Vettikalladi, W. T. Sethi, A. F. Bin Abas et al.,

69.

J. L. Manes, F. Guinea, and M. A. H. Vozmediano,

Int. J. Anten. Propagat. 2019, 9573647:1 (2019).

Phys. Rev. B 75, 155424 (2007).

70.

G. P. Mikitik and Yu. V. Sharlai, Phys. Rev. B 77

84.

M. Lewenstein, Ph. Balcou, M. Yu. Ivanov et al.,

Phys. Rev. A 49 2117 (1994).

113407 (2008).

71.

E. McCann, Phys. Rev. B 74, 161403 (2006).

85.

C. Cohen-Tannoudji, J. Dupont-Roc, and G. Gryn-

berg, Photons and Atoms. Introduction to Quantum

72.

H. Min, B. Sahu, S. Banerjee, and A. H. MacDonald,

Electrodynamics, Wiley, New York (1989).

Phys. Rev. B 75, 155115 (2007).

86.

E. H. Hwang and S. Das Sarma, Phys. Rev. B 77,

73.

E. McCann, D. Abergel, and V. Falko, Sol. St. Comm.

115449 (2008).

143 110 (2007).

74.

M. Mucha-Kruczynski, E. McCann, and V. I. Falko,

87.

J. K. Viljas and T. T. Heikkila, Phys. Rev. B 81,

Sol. St. Comm. 149, 1111 (2009).

245404 (2010).

962