ЖЭТФ, 2021, том 159, вып. 2, стр. 231-243

ЭФФЕКТ ВСТРЕЧНОЙ ПОЛЯРИЗАЦИИ АНСАМБЛЯ

ЩЕЛОЧНЫХ АТОМОВ ПРИ ОПТИЧЕСКОЙ НАКАЧКЕ:

ИССЛЕДОВАНИЕ ПРИ УЧЕТЕ ДВИЖЕНИЯ АТОМОВ

К. А. Баранцевa*, А. Н. Литвинов^a, А. С. Пазгалёв^b, А. К. Вершовский^b

^a Санкт-Петербургский политехнический университет Петра Великого

195251, Санкт-Петербург, Россия

^b Физико-технический институт им. А. Ф. Иоффе Российской академии наук

194021, Санкт-Петербург, Россия

Поступила в редакцию 15 мая 2020 г.,

после переработки 27 июля 2020 г.

Принята к публикации 27 июля 2020 г.

Построена теория оптической накачки щелочных атомов при учете зеемановской и сверхтонкой струк-

тур, а также их движения в модели мгновенного перемешивания между зеемановскими и сверхтонкими

подуровнями в возбужденном состоянии. Исследован эффект возникновения у атомов⁸⁷Rb и¹³³Cs

углового момента, противонаправленного по отношению к моменту фотонов, которыми эти атомы на-

качиваются. Установлено, что данный эффект наиболее ярко выражен в D2-линии. Проанализировано

влияние давления буферного газа и интенсивности оптической накачки на особенности этого эффекта.

Обсуждается влияние эффекта встречной поляризации на параметры высокочувствительных квантовых

магнитометров.

DOI: 10.31857/S0044451021020036

вания, что накладывает серьезные ограничения на

возможность их приближения к исследуемому объ-

екту и, как следствие, на их пространственное раз-

1. ВВЕДЕНИЕ

решение. Кроме того, их обслуживание крайне доро-

го, а соответствующие системы имеют большие раз-

В настоящее время одной из приоритетных за-

меры, что существенным образом усложняет созда-

дач когнитивной науки является задача исследо-

ние мобильных передвижных диагностических си-

вания, интерпретации и моделирования принципов

стем. Поэтому разработка квантового сенсора, спо-

работы головного мозга [1]. Наиболее эффектив-

собного стать альтернативой датчикам СКВИД в

ными и информативными из неинвазивных мето-

системах МЭГ позволила бы решить ключевую про-

дов таких исследований являются методы магнитно-

блему, ограничивающую развитие перспективного

резонансной томографии (МРТ) и энцефалографии,

направления нейровизуализации. В действительно-

причем магнитоэнцефалография (МЭГ) [2-5] обна-

сти спектр применения таких датчиков гораздо ши-

руживает значительные преимущества перед элект-

ре, в частности они могут найти широкое примене-

роэнцефалографией, поскольку в принципе позво-

ние в задачах МРТ сверхслабого поля (МРТ ССП),

ляет построить картину трехмерного распределе-

предполагающих ориентацию протонов в исследу-

ния токов в коре головного мозга человека. Клю-

емом объекте с помощью импульсов относительно

чевую роль в системах МЭГ играют сверхчувстви-

сильного поля и последующую регистрацию их пре-

тельные датчики магнитного поля. В настоящее вре-

цессии в слабом поле, в котором неэффективны тра-

мя системы МЭГ строятся на основе СКВИД-маг-

диционные индукционные датчики — см., например,

нитометров, обладающих необходимой чувствитель-

[6]. Квантовые сенсоры также не имеют себе рав-

ностью; однако функционирование таких датчиков

ных в задачах дистанционного отслеживания дви-

невозможно без систем охлаждения и термостатиро-

жущихся магнитных микро- и наночастиц [7], а так-

же в задачах гироскопии и навигации [8-10].

^* E-mail: kostmann@yandex.ru

231

К. А. Баранцев, А. Н. Литвинов, А. С. Пазгалёв, А. К. Вершовский

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Принцип работы оптических квантовых магни-

наблюдали высокую степень спиновой ориентации,

тометрических сенсоров (квантовых магнитомет-

которая, по их мнению, была значительно усилена

ров) основывается на явлениях магнитного резонан-

за счет спин-обменных столкновений. В работе [24]

са, оптической накачки и оптического детектиро-

было экспериментально и теоретически исследовано

вания магнитного резонанса [11,12]. Использование

сужение магнитного резонанса, вызванное накачкой

лазерной оптической накачки [13] позволяет при об-

атомов Cs на крайний подуровень нижнего уровня

лучении атомов резонансным светом с круговой по-

F = 3 сверхтонкой структуры. Авторы пришли к

ляризацией получить чрезвычайно высокую степень

выводу, что перенос поляризации с уровня F = 4 на

ориентации суммарного магнитного момента. Сущ-

уровень F = 3 происходит за счет спин-обменных

ность этого метода состоит в селективном оптиче-

столкновений.

ском возбуждении магнитных уровней структуры

В работе [25] был проведен эксперимент в усло-

основного или метастабильного состояния атомов,

виях концентрации атомов буферного газа, доста-

приводящем к нарушению больцмановского распре-

точно низкой для того, чтобы предложенный в

деления в этой структуре. Метод оптического де-

[20-22] механизм зеемановской накачки уровня F =

тектирования сигнала магнитного резонанса позво-

= 4 за счет столкновительного уширения оптичес-

ляет добиться предельно высокой чувствительности

кой линии поглощения заведомо не давал вклада

в измерениях магнитного поля. Существенным пре-

в сигнал магнитного резонанса, и дано альтерна-

имуществом этих методов является возможность со-

тивное объяснение результатов работ [20-22]. Авто-

здать на их основе датчик, занимающий объем в

ры этой работы связали высокий сигнал магнитно-

несколько кубических сантиметров [14-18]. В на-

го резонанса при оптической накачке атомов¹³³Cs с

стоящее время наибольший прогресс в разработке

нижнего сверхтонкого уровня основного состояния

квантового оптического сенсора для задач МЭГ и

с неполным выравниванием (перемешиванием) на-

МРТ ССП достигнут с использованием режима по-

селенностей зеемановских подуровней в возбужден-

давления спин-обменного уширения магнитного ре-

ном состоянии щелочного атома при столкновениях

зонанса в нулевых магнитных полях — SERF (Spin

с молекулами буферного газа (азота). В работе [25]

Exchange Relaxation Free) [19]. Однако датчикам

было экспериментально подтверждено высказанное

SERF также присущи ограничения, наиболее серьез-

в [13, 26] предположение о том, что в акте столк-

ное из которых — ограниченный диапазон измеряе-

новения молекулы буферного газа с щелочным ато-

мого поля и его изменений, особенно существенный

мом в возбужденном состоянии разрушению подвер-

для систем МРТ ССП.

гается только состояние электронной оболочки ато-

Одним из главных параметров, определяющих

мов, а проекция момента ядра при этом сохраняется.

чувствительность квантового магнитометра, явля-

Это приводит к частичному переносу поляризации

ется степень поляризации атомов, достижимая при

из возбужденного состояния в основное за счет того,

использовании оптической накачки. Повышению

что ядерный и электронный спины связаны сверх-

эффективности накачки при использовании лазер-

тонким взаимодействием, и, как следствие, к тому,

ных источников резонансного излучения посвящен

что возврат населенности из возбужденного состоя-

ряд работ; в частности, в [20-22] наблюдался неожи-

ния происходит неравномерно.

данно сильный сигнал магнитного резонанса, детек-

Несомненно, и состав буферного газа может вли-

тируемый на уровне с полным моментом F = 4, при

ять на процессы перемешивания между населен-

оптической накачке атомов¹³³Cs со сверхтонкого

ностями в возбужденном состоянии. Это опреде-

уровня с полным моментом F = 3. Объяснение этого

ляет характер заселения зеемановских подуровней

эффекта было сделано в рамках модели, предпола-

при переходе атома в основное состояние. Как было

гающей наличие большого столкновительного уши-

отмечено выше, при использовании молекулярного

рения, вызванного высокой концентрацией атомов

азота в качестве буферного газа может иметь ме-

буферного газа (азота). В этом случае циркуляр-

сто сохранение ядерной компоненты спина [27, 28].

но поляризованное оптическое излучение с круго-

При достаточно высоких давлениях столкновения

вой поляризацией взаимодействует с обоими сверх-

возбужденных щелочных атомов с молекулами бу-

тонкими уровнями возбужденного P1/2-состояния,

ферного газа приводят к полному перераспределе-

что приводит к увеличению амплитуды магнитно-

нию как электронных, так и ядерных моментов. Это

го резонанса. Этот вопрос для D₂-линии в атомах

приводит к случайному распределению населенно-

цезия изучался в [23]. Авторы этой работы при вне-

стей всех подуровней возбужденного состояния. В

резонансной оптической накачке экспериментально

этом случае спонтанные переходы из возбужденно-

232

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект встречной поляризации ансамбля щелочных атомов...

го состояния будут происходить с равной вероятно-

[13]; этот эффект анализируется для широкого диа-

стью на любой из подуровней основного состояния

пазона параметров для D₁- и D₂-линий щелочных

[29]. Эта простая модель широко применяется для

атомов⁸⁷Rb и¹³³Cs. Определена область интенсив-

больших давлений буферного газа. Очевидно, в ре-

ностей и давлений буферного газа, при которых на-

альном датчике, использующем механизм накачки,

блюдается наиболее яркое проявление этого эффек-

предложенный в [20-22] (см., например, [4]), в той

та.

или иной степени имеют место все перечисленные

выше механизмы накачки — как за счет уширения

2. МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ

оптических линий буферным газом, так и за счет

неполного разрушения ядерного спина в возбужден-

Рассмотрим атом щелочного металла в поле

ном состоянии.

плоской монохроматической волны, распространяю-

Таким образом, задача корректного описания оп-

щейся вдоль оси z. Вектор напряженности электри-

тической накачки щелочных атомов в ячейке с бу-

ческого поля волны записывается как

ферным газом достаточно высокой концентрации

(сотни Торр) представляет существенный как при-

E(z, t) = e_pE₀e-i(ωt-kz) + c.c.,

(1)

кладной, так и фундаментальный интерес. В [30]

где E₀ — комплексная амплитуда, e_p — орт поляри-

теоретически изучен световой сдвиг при оптической

зации, ω, k — частота и волновое число. Квантовое

накачке щелочных атомов с учетом релаксационных

кинетическое уравнение для матрицы плотности в

процессов в предположении полного перемешивания

представлении Вигнера имеет вид [34]

между зеемановскими подуровнями возбужденного

)

состояния. При этом в работе столкновения щелоч-

[

]

⁽∂

∇ ρ(p, r, t) = -

Ĥ, ρ(p,r,t) +

ных атомов с атомами буферного газа учитывают-

∂t

m_a

ℏ

ся путем введения феноменологических констант,

R ρ(p, r, t) +

S ρ(p, r, t).

(2)

а движением атомов пренебрегается. Рассмотрение

такой простой модели не позволяет описать целый

Здесь ρ(p, r, t) — атомная матрица плотности,

R —

ряд эффектов, имеющих место в реальных много-

супероператор, описывающий спонтанный распад

уровневых атомах [31-33].

возбужденного состояния ввиду взаимодействия с

В настоящей работе мы развиваем теорию опти-

вакуумным полем,

Ĥ =

Ĥ₀ +

V — гамильтониан,

ческой накачки щелочных атомов с учетом их дви-

являющийся суммой атомного гамильтониана

жения, приводящего к доплеровскому и ударному

∑

уширению линии поглощения, а также с учетом всей

Ĥ₀ =

ϵ_n|n〉〈n|,

(3)

зеемановской и сверхтонкой структуры как основ-

ного, так и возбужденного состояний. Корректное

где ϵ_n — энергии атомных уровней, и оператора вза-

описание процессов оптической накачки возможно

имодействия в дипольном приближении и прибли-

только при одновременном учете этих двух фак-

жении вращающейся волны:

торов ввиду того, что уширение линий переходов

∑

может быть сравнимо со сверхтонким расщеплени-

V = -dE = -E₀ (d_eg · e_p)×

ем. Это ведет к взаимному перекрытию уровней и

e,g

возбуждению одночастотным лазерным полем сра-

× e-i(ωt-kz)|e〉〈g| + H.c.

(4)

зу большой группы переходов. В эту группу мо-

гут входить переходы из различных сверхтонких

Здесь индекс «e» пробегает все уровни возбуж-

денного состояния (P1/2 для D₁-линии и P3/2 для

подуровней основного состояния, что ведет к воз-

никновению Λ-подобных схем возбуждения и низко-

D₂-линии), а «g» — все уровни основного состояния;

d_eg — матричные элементы оператора дипольного

частотных атомных когерентностей, модифицирую-

момента.

щих процесс поглощения. Учет столкновений ще-

лочных атомов с атомами буферного газа проводит-

Движение атомов учитывается посредством чле-

на с оператором «набла» в левой части (2), описыва-

ся в модели полного перемешивания между зеема-

новскими и сверхтонкими подуровнями в возбуж-

ющего баллистический пролет атомов с импульсом

p, и интегрального столкновительного суперопера-

денном состоянии. Исследованы условия, при ко-

торых возникает поляризация атомов, направлен-

тора

S в правой части, описывающего изменение им-

ная в противоположную сторону к спину накачива-

пульса и внутренние переходы при столкновениях

ющих фотонов, — эффект, описанный Хаппером в

атомов.

233

К. А. Баранцев, А. Н. Литвинов, А. С. Пазгалёв, А. К. Вершовский

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

В приближении плоского фронта волны зада-

Несмотря на то, что накачка осуществляется одно-

чу можно свести к одномерной, поскольку ввиду

частотным полем, в атомах могут возникать низ-

эффекта Доплера матрица плотности будет зави-

кочастотные когерентности ρ_gg′ , например, при вы-

сеть только от продольной компоненты скорости:

соких давлениях буферного газа и высоких темпе-

ρ(p, r, t) = ρ(v, z, t), где v = pz/ma — компонента

ратурах, когда уширение линии поглощения срав-

скорости вдоль оси z. Трехмерная диффузия им-

нимо со сверхтонким расщеплением основного со-

пульса атома в результате спонтанных переходов из

стояния. При этом одночастотное поле «захватыва-

оптически возбужденного состояния не учитывает-

ет» оба нижних сверхтонких подуровня, создавая

ся в силу того, что при комнатной температуре им-

Λ-подобные схемы возбуждения, поэтому необходи-

пульс фотона много меньше импульса атома. Вы-

мо удерживать низкочастотные когерентности в си-

делим в недиагональных элементах матрицы плот-

стеме (5)-(7).

ности быстро осциллирующий множитель на часто-

В системе уравнений (5)-(7) множитель γ опи-

те внешнего поля: ρ_ge(v, z, t) =

ρge(v, z, t)ei(ωt-kz).

сывает процесс спонтанного распада возбужденного

Рассматривая оптически тонкую среду и пренебре-

состояния, γ ∼ 3 · 10⁷ с-1. Столкновительные чле-

гая стеночными эффектами, положим производную

ны, пропорциональные ν_α, (α = coh, opt, Q, SE) в

по координате в левой части уравнения (2) равной

правых частях (5)-(7) записаны в модели сильных

нулю. Тогда система квантовых кинетических урав-

столкновений, когда массы активного и буферного

нений (2) в момент времени t (для краткости этот

атомов сопоставимы [35]. Уходные члены пропорци-

аргумент опущен) примет вид

ональны полной частоте столкновений ν = n_buf σu

активного (оптически возбужденного) атома, где

∑

ρ_ge(v) = -i

E∗0D_g′_eρ_gg′ (v) + iE∗0D_geρ_ee(v)+

nbuf — концентрация буферного газа, u — относи-

g^′

тельная скорость атома щелочного металла и моле-

+ (i(kv - δ_eg) - γ/2 - ν_opt)ρ_ge(v),

(5)

кулы буферного газа, σ — газокинетическое сечение

∼ (3 . . . 5) · 10-15 см². Ядро интегралов в приход-

∑

ных членах имеет вид ν_αM(v), поскольку в моде-

ρ_gg′ (v) = i

{E∗0D_ge ρ_eg′ (v) - E₀D_eg′ ρ_ge(v)} +

ли сильных столкновений скорость атома v после

столкновения не зависит от его скорости v^′ до столк-

+ iω_g′_gρ_gg′ (v) - νρ_gg′ (v)+

новения. Здесь M(v) = (√πvT )-1 exp(-v2/v2T ) —

∫∞

распределение Максвелла по проекции скорости,

√

+ ν_cohM(v) ρ_gg′(v^′)dv^′,

(6)

vT =

2k_BT/m_a — наиболее вероятная скорость,

ν_coh — частота столкновений, при которых сохраня-

-∞

ется низкочастотная когерентность в основном со-

∑

стоянии, ν_opt = n_buf σ_Gu — частота столкновений,

ρ_gg(v) = i

{E∗0D_ge ρ_eg(v) - E₀D_eg ρ_ge(v)} +

при которых разрушается оптическая когерентность

⎧

(ударное уширение σ_Gu оптической линии азотом

∑

⎨

имеет величину ∼ 10⁸ с-1/Торр). Последняя опреде-

ρ_ee(v) - νρ_gg(v) + M(v)

(ν - ν_SE ) ×

ляет столкновительную ширину линии поглощения

N_g

⎩

паров щелочного металла [36]. Величина

∫∞

∫

ρ_gg(v^′)dv^′ +

ρ_ee(v^′)dv^′ +

ν_SE = n_Meσ_Meu_Me + n_buf σ_BGu +

N_g

)

-∞

)₂

((π

⁽2.405)2

⎫

∞

D (9)

∫

⎬

ν_SE

∑

ρ_g′_g′

(v^′) dv^′

(7)

N_g - 1

⎭

g^′=g-∞

— частота неупругих столкновений, при которых

происходит переход между нижними уровнями. В

Уравнение для населенностей возбужденных уров-

нее вносят вклад три процесса: разрушение спи-

ней записывать нет необходимости, поскольку в

на при столкновениях между активными атомами

дальнейшем выразим эти населенности через усло-

с сечением σ_Me

∼ 10-14 см², при столкновени-

вие нормировки:

ях активных атомов с буферным газом с сечени-

∞

}

∫

ем σ_BG ∼ (1 . . . 5) · 10-22 см² и разрушение спина

{∑

∑

ρ_ee(v) +

ρ_gg(v) dv = 1.

(8)

на стенках ячейки в результате диффузии к ним.

Здесь n_Me — концентрация пара щелочного метал-

−∞

234

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект встречной поляризации ансамбля щелочных атомов...

ла, u_Me — относительная скорость двух сталкива-

распада возбужденного состояния ввиду процессов

ющихся щелочных атомов, L, R — длина и ради-

столкновительного тушения превосходит скорость

ус цилиндрической ячейки, D — коэффициент диф-

его заселения под действием лазерного поля, поэто-

фузии активных атомов в буферном газе. Частота

му можно положить ρ_ee ≪ ρ_gg, а распределение по

ν_Q = n_buf σ_Qu — частота неупругих столкновений,

скоростям населенностей нижних уровней и низко-

при которых происходит переход с верхних уров-

частотных когерентностей максвелловским:

ней на нижние [37], σ_Q ∼ 10-14 . . . 10-15 см² — сече-

ние тушения азотом. Такое тушение происходит за

ρ_gg(v) = M(v)ρ_gg, ρ_gg′ (v) = M(v)ρ_gg′ .

(10)

счет безызлучательных переходов с участием азо-

та, у которого полоса колебательно-вращательных

Чтобы свести систему к алгебраической, проин-

переходов практически совпадает с частотой ре-

тегрируем (5)-(7) по скорости и перейдем к системе

зонансных линий щелочных металлов. При этом

для редуцированных элементов матрицы плотности

вероятность обратного процесса — столкновитель-

∫_∞

ρ_αβ =

ρ_αβ(v)dv. Для этого выразим из уравне-

ного возбуждения — при рассматриваемых темпе-

-∞

ния (5) редуцированные оптические когерентности:

ратурах исчезающе мала. В выражениях (5)-(7)

N_g — полное число уровней основного состояния,

∞

∫

δ_eg = ω - ω_eg — отстройка излучения от конкретно-

го перехода |e〉 ↔ |g〉, D_eg = (d_eg · e_p)/ℏ — проекция

ρeg(v) dv =

матричного элемента оператора дипольного момен-

-∞

∞

∫

та на орт поляризации.

∑

M (v) dv

Приходный член в основное состояние из воз-

= -i

E₀

D_eg′ ρ_g′_g,

(11)

i(δ_eg - kv) - Γ_opt

бужденного за счет спонтанного распада (∝ γ) и

-∞

g^′

столкновений (∝ ν_Q) в правой части уравнения

(7) записан в предположении, что в возбужденном

где интеграл по скорости может быть взят аналити-

состоянии населенность мгновенно перемешивается

чески:

по всем подуровням и вниз распадается равномер-

ным образом (со статистическим весом 1/N_g). Та-

∫

∞

M (v) dv

кой процесс в возбужденном состоянии происходит

W (δ_eg ) =

i(δ_eg - kv) - Γ_opt

за счет случайной переориентации моментов атомов

-∞

при столкновениях и имеет место при достаточно

√π

⁽δ_eg + iΓ_opt)

высоких давлениях буферного газа (несколько Торр

(12)

kv_T

и выше) [29]. Заметим, что высокая концентрация

буферного газа позволяет нам пренебрегать взаимо-

w(x) = exp(-x²)(1 - erf(x)) — комплексная функ-

действием активных атомов друг с другом [38, 39].

ция ошибок, Γ_opt = γ/2 + ν_opt — модифицированная

Сечение взаимодействия момента электронной

за счет столкновений скорость распада оптических

оболочки с моментом относительного движения

когерентностей. Мнимая часть выражения (12) опи-

сталкивающихся атомов велико по сравнению с се-

сывает форму линии поглощения на конкретном пе-

чением спин-обмена, поэтому распад оптических ко-

реходе |e〉 ↔ |g〉, которая представляет собой контур

герентностей при столкновениях происходит значи-

Фойгта, имеющий доплеровскую (∝ kv_T ) и ударную

тельно чаще, чем распад низкочастотных. Тогда,

(∝ Γ_opt) ширины.

в предположении распада оптических когерентно-

Подставим выражение (11) в уравнения (6) и

стей при каждом столкновении, в уравнении (5)

(7), проинтегрированные по скорости, воспользуем-

приходный член будет отсутствовать. С математи-

ся условием нормировки (8) и получим окончатель-

ческой точки зрения отсутствие интеграла по ско-

но систему для населенностей нижних уровней и

рости в правой части этого уравнения значитель-

низкочастотных когерентностей:

но облегчит дальнейшее решение данной интегро-

дифференциальной системы.

{

∑

Далее будем искать стационарное решение, при-

0 = (iω_g′_g - Γ₁₂)ρ_gg′ + |E₀

|²

D_geW(δ_eg′ )×

равняв производные по времени в левых частях

}

(5)-(7) нулю:

ρ_αβ(v) = 0. Тогда система станет инте-

∑

гральной. Для температур газовых ячеек 30-80^◦C

× D_eg′′ρ_g′′_g′ + D_eg′W^∗

(δ_eg)

D_g′′_eρ_gg′′

(13)

и интенсивностей не более 10 мВт/см² скорость

g^′′

235

К. А. Баранцев, А. Н. Литвинов, А. С. Пазгалёв, А. К. Вершовский

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

{

∑

эта величина не нормирована на единицу и лежит

0 = |E₀|2

D_geW(δ_eg)

D_eg′ ρ_g′_g +

в границах ±(I_n + J_e). Здесь суммирование идет по

g^′

}

подуровням основного состояния, так как вклад воз-

∑

γ+ν_Q

+ D_egW^∗(δ_eg)

D_g′_eρ_gg′

бужденного мультиплета в предположении мгновен-

N_g

g^′

ного перемешивания равен нулю.

{

}

∑

ν_SE

На рис. 2 приведены зависимости поляризации

× 1-

ρ_g′_g′

-ν_SE ρ_gg+

ρ_g′_g′ .

(14)

N_g-1

среды от отстройки лазерного излучения. Для ма-

g^′

g^′=g

лых давлений буферного газа разрешима сверхтон-

Здесь Γ₁₂ = ν-ν_coh = ν_SE /2 — скорость разрушения

кая структура как основного, так и возбужденно-

низкочастотных когерентностей.

го состояний. Накачка проводится излучением с

Алгебраическая система уравнений (13),

(14)

σ⁺-поляризацией, поэтому при поглощении излу-

позволяет найти стационарную матрицу плотно-

чения атомом его проекция полного момента воз-

сти атомов щелочного металла в оптически тонкой

растает на +1 (здесь и ниже численное значение

ячейке с буферным газом при конечной температуре

моментов приведено в единицах постоянной План-

в поле произвольно поляризованного монохромати-

ка ℏ). После возбуждения происходит релаксация,

ческого излучения, частота Раби которого удовле-

которая может идти двумя путями: через излуча-

творяет условию Ω ≪ ν, а также во внешнем по-

тельную рекомбинацию атома со скоростью γ и че-

стоянном магнитном поле. Скалярные произведения

рез безызлучательный распад в основное состояние

матричного элемента дипольного момента и орта по-

при неупругих столкновениях активных атомов с

ляризации D_eg могут быть найдены путем разложе-

буферным газом со скоростью ν_Q. При рассматрива-

ния этих векторов по циклическим ортам, при этом

емом давлении и температуре вероятность безызлу-

ось квантования целесообразно выбрать вдоль по-

чательного распада значительно превосходит веро-

стоянного магнитного поля.

ятность спонтанной рекомбинации, γ ≪ ν_Q [29], по-

этому при анализе исследуемых явлений последним

3. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ

процессом можно пренебречь. Более того, столкно-

вительное уширение превалирует над доплеровским

Рассмотрим схемы возбуждения для атомов⁸⁷Rb

(Γ > kv_T ), поэтому ширина линии поглощения про-

и¹³³Cs на D₁- и D₂-линиях монохроматическим ла-

порциональна давлению буферного газа. В то вре-

зерным излучением σ⁺-поляризации (рис. 1).

мя, пока атом пребывает в возбужденном состоянии

Для определенности будем отсчитывать отстрой-

между актами безызлучательного распада, он испы-

ку δ поля от перехода |F_g = I_n +J_g〉 ↔ |F_e = I_n +J_e〉,

тывает упругие столкновения с молекулами буфер-

где F_g — полный угловой момент основного состоя-

ного газа, которые изменяют ориентацию механиче-

ния, I_n — момент ядра, J_g,e — моменты электронной

ского момента активного атома и в модели полного

оболочки в основном и возбужденном состояниях.

перемешивания приводят к случайному распределе-

На рис. 1 изображены основные факторы, определя-

нию населенностей всех подуровней возбужденно-

ющие распределение населенностей атома в окрест-

го состояния. Поэтому приобретенный от поглощен-

ности нулевой отстройки: накачка полем E, распад

ного фотона момент +1 при оптическом возбужде-

из возбужденного состояния в основное с результи-

нии может быть отдан буферному газу при безыз-

рующей скоростью γ^′ и перемешивание населенно-

лучательной рекомбинации, а атом может получить

стей в основном состоянии со скоростью ν_SE. По-

как положительную, так и отрицательную добавку к

следние два фактора приводят к равномерному рас-

проекции полного момента. В отсутствие поля дан-

пределению по подуровням основного состояния, в

ный процесс рекомбинации привел бы к равномер-

то время как накачка полем E приводит к возник-

ному распределению по нижним подуровням. При

новению ненулевой полной поляризации.

наличии постоянной оптической накачки распреде-

На основе вычисленной матрицы плотности из

ление населенностей на нижних уровнях и, как след-

системы уравнений (13), (14) определим среднее

ствие, поляризация среды определяются накачкой.

значение проекции полного момента следующим об-

∑

Для малых давлений буферного газа, когда поле

разом:

P = m_gρ_gg.

(15)

резонансно переходам |F_g = 2〉 ↔ |F_e = 1, 2〉 (рис. 2,

сплошная кривая, левый сдвоенный пик), атомная

Величина P пропорциональна поляризации полного

поляризация имеет положительную величину, вви-

момента атомов в газе, поэтому далее для краткос-

ду наличия уровней, с которых отсутствует выкач-

ти будем называть P поляризацией; отметим, что

ка полем — так называемых «карманов». Такая на-

236

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект встречной поляризации ансамбля щелочных атомов...

Рис. 1. Схемы возбуждения атома⁸⁷Rb (а,б) и¹³³Cs (в,г) на D1- и D2-линиях соответственно лазерным излучением

σ⁺-поляризации, δ — отстройка от перехода |Fg = In + Jg〉 ↔ |Fe = In + Je〉. γ^′ = (γ + νQ)/Ng — результирующая

скорость прихода из возбужденного состояния в основное

качка, приводящая к избыточному перенаселению

При этом «кармана» не возникает и поляризация

не взаимодействующих со светом уровней основно-

становится отрицательной (рис. 2, сплошная кри-

го состояния по механизму частичной передачи им

вая, правый отрицательный пик). Это происходит

момента через возбужденное состояние называется

в связи с тем, что матричные элементы переходов с

накачкой типа «repopulation». При настройке на пе-

уровней |F_g = 1, m = -1, 0, +1〉 ↔ |F_e = 2〉 возраста-

√

реход |F_g = 1〉 ↔ |F_e = 1〉, аналогично, имеется по-

ют в отношениях 1/2

3, 1/2 и 1/

2 соответствен-

ложительный максимум, ввиду наличия «кармана»

но. Таким образом, максимальная скорость выкачки

меньшей амплитуды в связи с тем, что максималь-

полем имеет место с уровня m = +1, а минималь-

ная проекция момента у мультиплета F_g = 1 в два

ная — с уровня m = -1. Такая накачка вызывает

раза меньше, чем у F_g = 2. Иная картина наблюда-

неравномерное заселение зеемановских подуровней,

ется при настройке на переход |F_g = 1〉 ↔ |F_e = 2〉.

возрастающее к уровню m = -1, что в сумме дает

237

К. А. Баранцев, А. Н. Литвинов, А. С. Пазгалёв, А. К. Вершовский

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Рис. 2. Поляризация газа при накачке D1-линии⁸⁷Rb монохроматическим лазерным излучением с σ⁺-поляризацией в

зависимости от отстройки при разных концентрациях буферного газа (давление варьируется от 3.1 до 250 Торр), интен-

сивность при этом I = 0.1 мВт/см² (а) и разных интенсивностях при концентрации буферного газа n_buf = 10¹⁷ см-3

(б). На вставке рис. а изображена зависимость максимального значения поляризации Pmax (отмечено черными точками

на основном рисунке) от давления буферного газа. Буферный газ — азот, температура T = 30^◦C, длина ячейки 2 см,

радиус ячейки 1 см

отрицательное значение поляризации. Для D₁-ли-

оси отстроек не совпадает с точным резонансом пе-

нии⁸⁷Rb отрицательное значение составляет еди-

рехода |F_g = 2〉 ↔ |F_e = 3〉, а смещено в высоко-

ницы процентов, однако для D₂-линии⁸⁷Rb и¹³³Cs

частотную область. Данная оптимальная отстрой-

можно достичь существенно больших значений от-

ка определяется тем, что взаимодействие с уровнем

рицательной поляризации.

F_e = 2 уже ослаблено (поскольку при этом обра-

зуется «карман»), но с уровнем F_e = 3 еще доста-

При увеличении давления буферного газа сверх-

точно сильное. Существует также оптимальная ин-

тонкая структура перестает быть разрешена и зави-

тенсивность, при которой достигается максималь-

симость поляризации от отстройки переходит в кри-

ное значение отрицательной поляризации (рис. 3б).

вую с одним максимумом, который образован вкла-

Это объясняется тем, что при слишком малой ин-

дом от всех сверхтонких компонент основного и воз-

тенсивности процесс перемешивания населенностей

бужденного состояний (рис. 2а). При этом наблюда-

в основном состоянии превалирует и распределе-

ется оптимум максимального значения поляризации

ние населенностей стремится к равномерному, а при

(P_max) в зависимости от давления буферного газа

слишком большой интенсивности скорость выкачки

(см. вставку на рис. 2а). Аналогично, при увеличе-

с уровня F_g = 2 превосходит скорость перемешива-

нии интенсивности поля начинают давать вклад все

ния и населенность скапливается на уровне F_g =

сверхтонкие подуровни D₁-линии и происходит пе-

= 1, распределяясь равномерно по зеемановским

реход в кривую с одним максимумом (рис. 2б).

подуровням. Тип накачки, при котором происходит

Эффект возникновения отрицательной поляри-

полное перемешивание в возбужденном состоянии,

зации сильнее проявляется при возбуждении D₂-ли-

и, соответственно, не происходит передачи момен-

нии

⁸⁷Rb, поскольку при настройке на переход

та через возбужденное состояние в основное, назы-

|F_g

= 2〉 ↔ |F_e

= 3〉 отсутствует «карман» и

вают «depopulation», или накачкой, уменьшающей

при этом максимальная проекция момента дости-

населенность. Наиболее населенными оказываются

гает значения -2. Ввиду отличия матричных эле-

те уровни, которые слабо взаимодействуют со све-

ментов переходов для различных зеемановских под-

том. В случае D₂-линии это уровни, дающие вклад

уровней основного состояния F_g = 2 скорость на-

в отрицательную поляризацию при накачке светом

качки возрастает от уровня с проекцией m = -2

σ⁺-поляризации.

к уровню с проекцией m

= +2. Отрицательное

значение поляризации при этом достигает -0.24

Из сказанного выше следует, что итоговое рас-

(рис. 3а), причем положение этого экстремума по

пределение населенностей определяют два противо-

238

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект встречной поляризации ансамбля щелочных атомов...

Рис. 3. Поляризация газа при накачке D2-линии⁸⁷Rb монохроматическим лазерным излучением с σ⁺-поляризацией в

зависимости от отстройки при разных интенсивностях: а) в диапазоне отстроек, захватывающем оба сверхтонких под-

уровня основного состояния, б) в диапазоне отстроек вблизи перехода |Fg = 2〉 ↔ |Fe = 3〉. Концентрации буферного

газа n_buf = 10¹⁷ см-3, остальные параметры те же, что на рис. 2

Рис. 4. Поляризация газа при накачке D2-линии⁸⁷Rb мо-

нохроматическим лазерным излучением с σ⁺-поляризаци-

ей в зависимости от отстройки при различных скоростях

перемешивания населенностей в основном состоянии (а),

концентрациях буферного газа (давление варьируется от 2

до 30 Торр) (б) и температурах (в). При этом отношение

скорости перемешивания населенностей в основном состо-

янии к интенсивности поддерживается постоянным путем

подбора нужной интенсивности. Фиксируемые параметры

указаны на рисунках. Остальные параметры те же, что на

рис. 2

239

К. А. Баранцев, А. Н. Литвинов, А. С. Пазгалёв, А. К. Вершовский

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

борствующих процесса — оптическая накачка и пе-

в резонанс имеет место уменьшение модуля поля-

ремешивание населенностей в основном состоянии.

ризации. Таким образом, в окрестности данного пе-

При одновременном увеличении скорости переме-

рехода имеется два локальных экстремума отрица-

шивания и интенсивности распределение населенно-

тельной поляризации при достаточной интенсивно-

стей и поляризация среды остаются неизменными,

сти излучения (рис. 5а, отрицательный пик на штри-

что иллюстрирует рис. 4а.

ховых и пунктирных кривых), между которыми на-

Здесь интенсивность и скорость перемешивания

ходится провал модуля поляризации. Этот провал

населенностей в основном состоянии изменяются, а

объясняется тем, что при настройке точно в резо-

их отношение сохраняется. Такое изменение скоро-

нанс к переходу |F_g = 3〉 ↔ |F_e = 4〉 происходит

сти перемешивания населенностей в основном со-

выкачка населенности на уровень F_g = 4 и поляри-

стоянии ν_SE в эксперименте возможно посредством

зация уменьшается по модулю. При небольшой от-

изменения других параметров, например, давления

стройке от этого перехода скорость выкачки с уров-

буферного газа, его типа или температуры, а связь

ня F_g = 3, на котором формируется накачка отри-

ν_SE со скоростью распада низкочастотной когерент-

цательного момента, уменьшается и суммарная на-

ности всегда имеет вид ν_SE = 2Γ₁₂. Однако в мате-

селенность увеличивается. Этот эффект также на-

матической модели мы позволили себе изменять ν_SE

блюдался на D₁-линии⁸⁷Rb, но был менее ярко вы-

независимо от других параметров, чтобы убедить-

ражен (см. рис. 2).

ся, что на величину поляризации влияет исключи-

Накачка на D₂-линии¹³³Cs позволяет достичь

тельно отношение ν_SE/I. В эксперименте, зная это

максимальной по модулю отрицательной поляриза-

отношение, можно подобрать оптимальную интен-

ции в окрестности перехода |F_g = 4〉 ↔ |F_e = 5〉,

сивность для изменяющейся скорости перемешива-

которая примерно в два раза больше, чем у⁸⁷Rb

ния населенностей в основном состоянии, например,

(рис. 5б,в). В остальном эти кривые полностью ана-

при изменении температуры или давления буферно-

логичны кривым для Rb.

го газа.

Следует пояснить суть эффекта возникновения

На рис. 4б,в показаны зависимости поляризации

у атомов углового момента, направленного в проти-

от отстройки при разных давлениях буферного газа

воположную сторону по отношению к моменту фо-

и температурах. Для каждой кривой изменялась и

тонов, которыми эти атомы накачиваются. Данный

интенсивность с тем, чтобы отношение интенсивно-

эффект не противоречит закону сохранения момен-

сти к скорости перемешивания населенностей в ос-

та импульса, поскольку в нем участвует буферный

новном состоянии оставалось неизменным. При уве-

газ. Именно за счет полного перемешивания насе-

личении концентрации буферного газа кривая поля-

ленностей в возбужденном состоянии при столкно-

ризации сглаживается и ее значения в экстремумах

вениях с буферным газом атом отдает переданный

уменьшаются (рис. 4б), поскольку ударное ушире-

фотоном положительный момент молекуле буфер-

ние линии поглощения увеличивается и эффектив-

ного газа, и населенность скапливается на тех уров-

ное взаимодействие с полем уменьшается (величи-

нях, откуда она слабее выкачивается полем — уров-

на (12) уменьшается). Аналогичный эффект име-

нях с отрицательной проекцией полного момента

ет место и при увеличении температуры (рис. 4в),

(либо на уровнях с положительной проекцией мо-

поскольку при этом растет доплеровское уширение,

мента при накачке фотонами с положительным мо-

однако ввиду того, что при данных параметрах пре-

ментом). Таким образом, исследуемый эффект вно-

валирует ударное уширение, изменение менее выра-

сит свой вклад в возможное максимальное значение

жено. Заметим, что при точной настройке в резо-

атомной поляризации.

нанс (δ = 0) переходу |F_g = 2〉 ↔ |F_e = 3〉 поляриза-

Как правило, в квантовых магнитометрах опра-

ция остается неизменной при изменении концентра-

шиваются зеемановские подуровни, принадлежащие

ции буферного газа.

к одному сверхтонкому уровню; так, в обсуждав-

Для атомов¹³³Cs в качестве активного газа

шемся выше варианте оптической откачки атомов

стоит ожидать усиления описанных выше эффек-

со сверхтонкого уровня с полным моментом I_n -1/2

тов, так как у его атомов больше спин ядра (7/2

схема детектирования должна быть построена так,

против 3/2 для рубидия) и, следовательно, вы-

чтобы с максимальной эффективностью регистри-

ше максимальная проекция полного момента. В

ровать сигнал магнитного резонанса на уровне с

случае накачки D₁-линии отрицательная поляриза-

полным моментом I_n + 1/2. При этом сигнал маг-

ция имеет место в окрестности резонанса переходу

нитного резонанса на уровне I_n - 1/2 также бу-

|F_g = 3〉 ↔ |F_e = 4〉, причем при настройке точно

дет давать вклад в полный сигнал: в спектре маг-

240

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

Эффект встречной поляризации ансамбля щелочных атомов...

Рис. 5. Поляризация газа при накачке D1-линии (а) и

D2-линии (б,в)¹³³Cs монохроматическим лазерным из-

лучением с σ⁺-поляризацией в зависимости от отстрой-

ки при разных интенсивностях: а,б) в диапазоне отстро-

ек, захватывающем оба сверхтонких подуровня основно-

го состояния, в) в диапазоне отстроек вблизи перехода

|Fg = 4〉 ↔ |Fe = 5〉. Концентрации буферного газа nbuf =

= 6·10¹⁶ см-3, остальные параметры те же, что на рис. 2

нитного резонанса, помимо основного контура L⁺,

ческой накачки расстояние Δω между резонансами

возникает дополнительный контур L^-. Амплитуды

также зависит от величины световых сдвигов, оно

контуров A₊ и A_- пропорциональны зеемановским

варьируется при изменении условий накачки, что

поляризациям соответствующих сверхтонких уров-

приводит к резкому снижению стабильности кван-

ней. Вследствие неравенства модулей g-факторов

тового магнитометра. Приведенные расчеты степе-

сверхтонких уровней контур L^- оказывается сдви-

ни поляризации ансамбля на уровне I_n - 1/2 с уче-

нут относительно контура L⁺ на величину Δω =

том эффекта встречной поляризации позволят по-

= (|γ_-| - |γ₊|)|B|, пропорциональную модулю маг-

добрать условия, при которых амплитуда A_- рав-

нитного поля (здесь γ_- и γ₊ — гиромагнитные от-

на нулю и, следовательно, влияние контура L^- на

ношения уровней I_n - 1/2 и I_n + 1/2, B — индукция

частоту основного контура L⁺ минимально. В даль-

магнитного поля). В случае предельно слабых маг-

нейшем вопрос о реализуемости такого режима на-

нитных полей (Δω ≪ Γ, где Γ — ширина линии маг-

качки будет исследован с учетом неполного переме-

нитного резонанса) наблюдается сильное наложение

шивания полных моментов атомов в возбужденном

контуров, что вызывает изменение как амплитуды,

состоянии [25], а также неэквидистантности зеема-

так и частоты основного контура L⁺.

новских подуровней внутри одного сверхтонкого со-

стояния [11], которая может приводить к дополни-

В земных магнитных полях обычно Δω ≥ Γ,

тельному расщеплению контуров L⁺ и L^-.

при этом изменением амплитуды контура L⁺ можно

пренебречь и рассматривать только его частотный

4. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

сдвиг, связанный с наличием соседней компоненты;

нетрудно показать [11], что этот сдвиг пропорцио-

В настоящей работе развита теория оптической

нален (A_-/A₊)(Γ/Δω). Поскольку в условиях опти-

накачки щелочных атомов с учетом сверхтонкой

241

ЖЭТФ, вып. 2

К. А. Баранцев, А. Н. Литвинов, А. С. Пазгалёв, А. К. Вершовский

ЖЭТФ, том 159, вып. 2, 2021

и зеемановской структур и движения атомов при

A. Soheilian, M. Ranjbaran, and M. M. Tehranchi,

наличии буферного газа, т. е. в условиях, реали-

Sci. Rep. 10, 1294 (2020).

зующихся в высокочувствительных квантовых

T. G. Walker and M. S. Larsen, Adv. Atom. Mol.

магнитометрах с лазерной накачкой. Движение

Opt. Phys., Acad. Press 65, 373 (2016).

атомов приводит к доплеровскому и ударному

уширению линии поглощения, которое при опреде-

А. К. Вершовский, Ю. А. Литманович, А. С. Паз-

галёв, В. Г Пешехонов, Гироскопия и навигация

ленных температурах и давлениях буферного газа

26(1), 55 (2018).

становится сравнимо со сверхтонким расщеплением

как возбужденного, так и основного состояний.

10.

К. А. Баранцев, Е. Н. Попов, А. Н. Литвинов, КЭ

Это определяет группу переходов, возбуждаемых

49, 169 (2019).

лазером, и, следовательно, распределение насе-

11.

Е. Б. Александров, А. К. Вершовский, УФН 179,

ленностей в атомах. Рассматривается ситуация,

605 (2009).

когда столкновительное перемешивание спиновых

состояний зеемановских и сверхтонких подуровней

12.

D. Budker, W. Gawlik, D. F. Kimball et al., Rev.

в возбужденном состоянии происходит быстрее всех

Mod. Phys. 74, 1153 (2002).

других процессов, что имеет место при достаточно

13.

W. Happer, Rev. Mod. Phys. 44, 169 (1972).

высоких давлениях буферного газа. Теоретически

исследована область с отрицательной поляриза-

14.

J. Kitching, Appl. Phys. Rev. 5, 031302 (2018).

цией, направленной противоположно моменту,

15.

V. Gerginov, S. Krzyzewski, and S. Knappe, J. Opt.

передаваемому фотонами атому. Подробно анали-

Soc. Amer. B: Opt. Phys. 34, 1429 (2017).

зируется возбуждение D₁- и D₂-линий щелочных

атомов⁸⁷Rb и¹³³Cs, показано, что эффект силь-

16.

G. Bevilacqua, V. Biancalana, P. Chessa, and Y. Dan-

нее проявляется в D₂-линии. Проанализировано

cheva, Appl. Phys. B: Las. Opt. 122, 4 (2016).

влияние давления буферного газа и интенсивности

17.

D. Hunter, R. Jiménez-Mart´ınez, J. Herbsommer et

излучения и определена область значений этих

al., Opt. Express 26, 30523 (2018).

параметров, при которых данный эффект наиболее

ярко выражен. Отмечено влияние эффекта на сдвиг

18.

A. Weis, G. Bison, and Z. D. Grujić, in High Sensiti-

линии магнитного резонанса в магнитометрических

vity Magnetometers (2017), p. 361.

датчиках.

19.

J. C. Allred, R. N. Lyman, T. W. Kornack, and

M. V. Romalis, Phys. Rev. Lett. 89, 138014 (2002).

Финансирование. Работа выполнена при фи-

20.

T. Scholtes, V. Schultze, R. IJsselsteijn et al., Rhys.

нансовой поддержке Российского фонда фундамен-

Rev. A 84, 043416 (2011).

тальных исследований (проект № 19-29-10004).

21.

V. Schultze, T. Scholtes, R. IJsselsteijn, and

H. Meyer, J. Opt. Soc. Amer. B: Opt. Phys. 32, 730

ЛИТЕРАТУРА

(2015).

1. S. Supek and C. J. Aine, Magnetoencephalography,

22.

T. Scholtes, S. Pustelny, S. Fritzsche et al., Rhys. Rev.

Springer (2016).

A 94, 013403 (2016).

2. M. Hämäläinen, R. Hari, R. J. Ilmoniemi et al., Rev.

23.

W. Chalupczak, R. M. Godun, P. Anielski et al.,

Mod. Phys. 65, 413 (1993).

Phys. Rev. A 85, 4 (2012).

3. V. K. Shah and R. T. Wakai, Phys. Med. Biol. 58,

24.

G. Yang, H. Zhang, X. Geng et al., Opt. Express 26,

22, 8153 (2013).

30313 (2018).

4. A. E. Ossadtchi, N. K. Kulachenkov, D. S. Chuchelov

25.

Е. Н. Попов, В. А. Бобрикова, С. П. Воскобойни-

et al., IEEE Proc. 2018, Int. Conf. Laser Optics

ков и др., Письма в ЖЭТФ 108, 543 (2018).

(ICLO), St. Petersburg, 543 (2018).

26.

C. Cohen-Tannoudji, Comments Atom. Mol. Phys. 2,

5. H. C. Davis, P. Ramesh, A. Bhatnagar et al., Nat.

24 (1970).

Commun. 9, 131 (2018).

27.

F. Franz and J. Franz, Phys. Rev. 148, 82 (1966).

6. L. Parkkonen, R. J. Ilmoniemi, F.-H. Lin,

and M. Espy, Magnetoencephalography

(2014),

28.

A. Sieradzan and F. A. Franz, Phys. Rev. A 25, 2985

pp. 941-972.

(1982).

242