Химическая физика, 2023, T. 42, № 8, стр. 74-81

Особенности воспламенения смесей водорода с углеводородами С2, С3, С5 над родием и палладием при давлениях 1–2 атм

К. Я. Трошин 1*, Н. М. Рубцов 2, Г. И. Цветков 2, В. И. Черныш 2, И. О. Шамшин 1

1 Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук
Москва, Россия

2 Институт структурной макрокинетики и проблем материаловедения им. А.Г. Мержанова Российской академии наук
Черноголовка, Россия

* E-mail: troshin@chph.ras.ru

Поступила в редакцию 21.12.2022
После доработки 24.01.2023
Принята к публикации 20.02.2023

Аннотация

Установлено, что определяющим фактором каталитического воспламенения смесей водорода с этаном и этиленом является химическая природа не только катализатора, но и углеводорода С2 в смеси с Н2. Показано, что пределы каталитического воспламенения синтез-газа над поверхностью металлического родия качественно отличаются от зависимостей для смесевого горючего водород–углеводород. Зависимость нижнего предела каталитического воспламенения от температуры имеет отчетливый максимум, что указывает на более сложный механизм каталитического процесса, чем в случае смесей водород–метан. Аррениусовская зависимость ln[H2]lim от 1/T не выполняется. Поэтому следует уточнить интерпретацию верхнего и нижнего пределов каталитического воспламенения, принятую в литературе. Относительно длительные периоды задержки каталитического воспламенения смесей водород–н-пентан (десятки секунд) и отсутствие их зависимости от начальной температуры позволяют сделать вывод, что каталитическое воспламенение смесей водород–пропан/н-пентан определяется скоростью переноса молекул углеводорода к поверхности каталитической проволоки. Таким образом, при окислении смесей водород–углеводород для легких углеводородов основным фактором, определяющим каталитическое воспламенение, является реакция окисления водорода на каталитической поверхности. При увеличении числа атомов углерода в углеводороде значительную роль начинают играть факторы, связанные с химической структурой (т.е. с реакционной способностью углеводорода при каталитическом окислении), и затем скорость окисления уже определяется скоростью диффузии углеводорода к поверхности катализатора.

Ключевые слова: пределы и задержка воспламенения, каталитическое воспламенение, смесь водород–углеводород С2, С3, С5.

Список литературы

  1. Lewis B., Von Elbe G. Combustion, Explosions and Flame in Gases. N.Y., London: Acad. Press, 1987.

  2. Persson K., Pfefferle L.D., Schwartz W., Ersson A., Jaras S.G. // Appl. Catal. B: Environmental. 2007. V. 74. P. 242.

  3. Fernandez A., Arzac G.M., Vogt U.F. et al. // Appl. Catal., B. 2016. V. 180. P. 336.

  4. Razali H., Sopian K., Mat S. // ARPN J. Eng. Appl. Sci. 2015. V. 10. P. 7780.

  5. Трошин К.Я., Рубцов Н.М., Цветков Г.И., Черныш В.И. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 1. С. 25; https://doi.org/10.31857/S0207401X22010162

  6. Appel C., Mantsaras J., Schaeren R., Bombach R., Inauen A. // Clean Air. 2004. V. 5. P. 21.

  7. IAEA safety standards series. Design of reactor containment systems for nuclear power plants safety guide no. NS-G-1.10. 2004.

  8. Horn R., Williams K., Degenstein N. et al. // J. Catal. 2007. V. 249. P. 380.

  9. Калинин А.П., Рубцов Н.М., Виноградов А.Н. и др. // Хим. физика. 2020. Т. 39. № 5. С.23.

  10. Трошин К.Я., Рубцов Н.М., Черныш В.И., Цветков Г.И., Шамшин И.О. // Хим. физика. 2022. Т.41. № 8. С. 74.

  11. Rubtsov N.M., Chernysh V.I., Tsvetkov G.I., Troshin K.Ya., Shamshin I.O. // Mendeleev Commun. 2022. V. 32. P. 405.

  12. Родионов А.И, Рубцов Н.М., Виноградов А.Н. и др. // Хим. физика. 2021. Т. 40. № 8 С. 82; https://doi.org/10.31857/S0207401X21080094

  13. Репинский С.М. Введение в химическую физику поверхности твердых тел. Новосибирск: Наука; Сиб. изд. фирма, 1993.

  14. Rubtsov N.M., Tsvetkov G.I., Chernysh V.I., Tro-shin K.Ya. // Combust. and Flame. 2020. V. 218. P. 179.

  15. Rubtsov N.M., Chernysh V.I., Tsvetkov G.I., Troshin K.Ya., Shamshin I.O. // Mendeleev Commun. 2022. V. 32. P. 564.

  16. Озерский А.В., Старостин А.Д., Никитин А.В., Арутюнов В.С. // Горение и взрыв. 2022. Т. 15. № 1. С. 37; https://doi.org/10.30826/CE22150104

Дополнительные материалы отсутствуют.