Письма в ЖЭТФ, том 116, вып. 2, с. 67 - 73

О предельной длине усиления флуоресценции при лазерной накачке

случайно-неоднородных сред

Д.A.Зимняков^+∗1), С.С.Волчков⁺, Л.А.Кочкуров⁺, А.Ф.Дорогов⁺

⁺Саратовский государственный технический университет им. Ю. А. Гагарина, 410054 Саратов, Россия

^∗Институт проблем точной механики и управления РАН, 410028 Саратов, Россия

Поступила в редакцию 13 мая 2022 г.

После переработки 25 мая 2022 г.

Принята к публикации 27 мая 2022 г.

Представлены результаты исследований эффекта насыщения спектрального качества флуоресцент-

ного отклика случайно-неоднородных сред при внешней лазерной накачке с интенсивностями выше по-

рога стохастической лазерной генерации в среде. Установлено, что насыщение спектрального качества

флуоресценции обусловлено убыванием длины усиления флуоресценции в среде до предельного зна-

чения, определяемого средним размером ассоциируемых с лазерными спеклами локальных эмиттеров

флуоресценции и фактором радиационного обмена между эмиттерами.

DOI: 10.31857/S1234567822140014, EDN: ixpebm

В 1967 году В.С.Летохов рассмотрел эффект ге-

Обычно при описании распространения лазерно-

нерации излучения в случайно-неоднородных средах

го света и флуоресцентного излучения в случайно-

с отрицательным резонансным поглощением [1]. Про-

неоднородных средах применяется диффузионное

должительное время эта работа оставалась невос-

приближение [7, 8, 13], не позволяющее учесть эф-

требованной, однако 1990-х гг. начался бум в иссле-

фект стохастической интерференции парциальных

дованиях безрезонаторных лазерных систем на ос-

составляющих светового поля накачки. Как прави-

нове случайно-неоднородных сред [2-18]. Наблюдае-

ло, в экспериментах по возбуждению СЛГ длина ко-

мое в подобных средах сужение спектра флуоресцен-

герентности накачки существенно превышает харак-

ции имеет в зависимости от интенсивности внешней

терный масштаб распространения излучения в сре-

накачки I_p пороговый характер и интерпретируется

де. В результате имеет место спекл-модуляция поля

как переход от режима спонтанной флуоресценции к

накачки, оказывающая влияние на пространственное

стохастической лазерной генерации (random lasing,

распределение локальных значений плотности энер-

в дальнейшем СЛГ). Помимо порогового характе-

гии лазерного излучения и флуоресцентного откли-

ра зависимости полуширины спектра флуоресцен-

ка в накачиваемом объеме. В [18] рассмотрено вли-

ции от I_p, характерной особенностью СЛГ является

яние спекл-модуляции накачки, приводящей к воз-

практическое отсутствие влияния I_p на полуширину

никновению в среде во время действия импульса на-

спектра эмиссии в запороговом режиме. Кроме того,

качки стохастического ансамбля локальных эмитте-

предельные значения фактора спектрального каче-

ров, ассоциируемых с лазерными спеклами. В силь-

ства флуоресценции Q_sp = Δλ_f,max/Δλ_f,min для раз-

но рассеивающих средах, характеризуемых диффу-

личных систем на основе комбинаций рассеивающих

зионным режимом распространения лазерного излу-

сред с флуорофорами имеют достаточно близкие

чения, средний размер лазерных спеклов 〈d〉 ≤ λ_p,

значения в интервале от ≈ 5 до ≈ 10 [2, 4, 14, 15, 18]

где λ_p - длина волны накачки. Критерий 〈d〉 ≤ λ_p

(Δλ_f,max, Δλ_f,min - полуширины спектров в спонтан-

согласуется с проведенной в [18] оценкой характер-

ном режиме и при значениях I_p, существенно пре-

ного размера локальных эмиттеров на основе со-

вышающих порог СЛГ, условно определяемый при

поставления типичных значений фактора Парсел-

Q_sp = 2). Механизм насыщения Q_sp и близости насы-

ла [19] и параметра

λ_f /Δλ_f,min для флуоресцирую-

щенных значений Q_sp для различных систем неоче-

щих случайно-неоднородных сред при высоких уров-

виден, несмотря на значительное число работ, посвя-

нях I_p. В [18] показано, что к числу ключевых фак-

щенных различным аспектам СЛГ.

торов, определяющих флуоресцентный отклик сре-

ды в зависимости от I_p, является усредненное по

¹⁾e-mail: zimnykov@mail.ru

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 1 - 2

2022

5^∗

Д.A.Зимняков, С.С.Волчков, Л.А.Кочкуров, А.Ф.Дорогов

Рис. 1а. (Цветной онлайн) (a) - Схема экспериментальной установки: 1 - лазер; 2 - измеритель энергии лазерного

излучения; 3 - светоделитель; 4 - поворотная призма; 5 - собирающая линза (фокусное расстояние F = 150 мм); 6 -

контейнер с образцом; 7 - волоконно-оптический патчкорд (α ≈ 20^◦); 8 - спектрометр. (b) - Спектры флуоресценции

исследуемых слоев TiO2, насыщенных раствором R6G (I, II, III) и DCM (IV, V, VI) при возбуждении на 532 нм; I -

Ip = 1.0·10⁶ Вт/см²; II - Ip = 2.6·10⁷ Вт/см²; III - Ip = 3.9·10⁷

Вт/см²; IV - Ip = 2.2·10⁷ Вт/см²; V - Ip = 1.0·10⁸ Вт/см²;

VI - Ip = 1.8 · 10⁸ Вт/см²

ансамблю сечение радиационных потерь локальных

ция спектров флуоресценции была синхронизирова-

эмиттеров.

на с накачкой, производимой пакетами из 5 лазерных

Целью работы явилась интерпретация общего

импульсов (с целью исключения фотодеградации об-

для систем “рассеивающая среда-флуорофор” эф-

разцов, имеющей место при длительных воздействи-

фекта насыщения фактора спектрального качества

ях), и осуществлялась с временем накопления спек-

на основе моделирования предельных состояний ан-

трометра, равным 500 мс.

самблей локальных эмиттеров флуоресценции при

В качестве образцов использовались слои плот-

больших I_p и сопоставления результатов моделиро-

ноупакованных полидисперсных наночастиц аната-

вания с экспериментальными данными.

за (продукт #637254 от Sigma Aldrich Inc., сред-

Экспериментальные исследования влияния I_p на

ний диаметр не более

нм), насыщенные рас-

Q_sp проводились по традиционной схеме исследова-

творами лазерных красителей (родамин 6Ж (R6G)

ния СЛГ (рис. 1а; см., например, [2, 15, 18]). Накачка

4-дицианометилен-2-метил-6-[4-(ди-метиламино)-

образцов осуществлялась сфокусированным лазер-

стирил]-4Н-пиран (DCM)) в этаноле. Толщина сло-

ным пучком (лазер Lotis TII LS-2145 (1), λ_p = 532 нм,

ев составляла ≈ (0.94 ± 0.04) мм; объемная доля

длительность импульса τ_i = 10 нс, частота повторе-

частиц в слоях, определенная с помощью масс-

ния импульсов 10 Гц, энергия импульсов E_p - от

волюмометрических измерений, составляла ≈ (0.22±

0.02 до 20 мДж). Контроль энергии импульсов на-

± 0.02). Слои находились в цилиндрических кон-

качки осуществлялся с помощью светоделителя (3)

тейнерах с внутренним диаметром 20 мм и высотой

и измерителя энергии лазерного излучения Gentec

1.5 мм, расположенных на стеклянных подложках.

Maestro (2). Перед началом измерений была прове-

Перед началом экспериментов были проведены из-

дена предварительная калибровка с целью установ-

мерения транспортных длин l^∗ [20] распространения

ления соответствия между показаниями измерите-

излучения в слоях для длин волн λ_p = 532 нм (на-

ля (2) и значениями энергии импульсов в зоне воз-

качка),

λ_f,R6G ≈ 597 нм и

λ_f,DCM ≈ 675 нм (сред-

действия. Флуоресцентный отклик регистрировался

ние длины волн флуоресценции), а также длин по-

с помощью волоконно-оптического патчкорда ((7),

глощения l_a = (µ_a)^-1 излучения накачки раствора-

Ocean Optics P200-5-UV-VIS), входной торец которо-

ми красителей. Значения l∗532 ≈ (2.50 ± 0.20) мкм,

∗

го располагался на расстоянии ≈50 мм от зоны воз-

≈ (2.85 ± 0.20) мкм и l^∗675 ≈ (3.20 ± 0.25) мкм

597

действия. Выходной торец патчкорда был подключен

были определены на основе измерений коэффици-

к спектрометру Ocean Optics QE65000 (8). Регистра-

ентов диффузного пропускания слоев по методике,

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 1 - 2

2022

О предельной длине усиления флуоресценции. . .

описанной в [18]. Значения длины поглощения l_a на

532 нм определялись путем измерений коллимиро-

ванного пропускания растворов красителей с раз-

личной молярной концентрацией в кюветах различ-

ной толщины. Исходя из полученных данных, бы-

ли выбраны молярные концентрации, обеспечиваю-

щие близкие значения l_a для исследуемых образцов.

Соответственно, они составили c_R6G ≈ 3.4 · 10^-3 М

и c_DCM ≈ 6.1 · 10-2 М, что обеспечивало значения

l_a,DCM ≈ (45.0 ± 4.0)мкм и l_a,R6G ≈ (53.0 ± 5.0)мкм

для λ_p = 532 нм.

Исходя из более высокого порога СЛГ для DCM-

насыщенных образцов, они располагались вблизи

плоскости перетяжки сфокусированного пучка; при

этом диаметр зоны воздействия, предварительно

Рис. 2. (Цветной онлайн) Зависимости фактора спек-

оцененный путем поперечного сканирования зоны

трального качества флуоресценции от интенсивности

воздействия без образца ножом Фуко с одновремен-

накачки для исследуемых образцов. Красная кри-

ным измерением энергии прошедшего излучения, со-

вая - R6G-насыщенный слой; синяя кривая - DCM-

ставил d_p ≈ 100 мкм. R6G-насыщенные образцы, ха-

насыщенный слой. Выборочно показанные доверитель-

рактеризуемые значительно меньшим порогом, рас-

ные интервалы соответствуют уровню значимости 0.9

полагались в сходящемся пучке вне зоны перетяж-

ки; при этом d_p ≈ 1000 мкм. Интенсивность накачки

определялась на основе измерений энергии лазерных

d〈I_f (t)〉_λ

{ 〈σ_st〉_λ 〈I_f (t)〉_λf + δf-

импульсов как I_p ≈ 4E_p/πd^2pτ_i. В ходе эксперимен-

〈hν_f 〉_λ

тов после каждого цикла воздействия из 5 импуль-

〈σ_sa〉_λ

сов образцы сдвигались в поперечном направлении

〈I_f (t)〉_λ{1 - f} -

〈hν_f 〉_λ

на величину, превышающую d_p (с целью дополни-

}

σ_rad

тельной минимизации влияния фотодеградации). На

〈I_f (t)〉_λ n₀〈hν_f 〉_λυ,

(2)

〈hν_f 〉_λ

рисунке 1b выборочно представлены спектры флуо-

ресценции образцов при различных уровнях накач-

где σ_a - сечение поглощения молекулы флуорофо-

ки; интенсивность флуоресценции выражена в пока-

ра, hνp - энергия кванта накачки, f

- населен-

заниях спектрометра. Соответствующий накачке пик

ность возбужденного состояния молекул флуорофо-

на 532 нм исключен.

ра, 〈σ_st〉_λ, 〈hν_f 〉_λ, 〈σ_sa〉_λ - усредненные по спектру

На рисунке 2 представлены восстановленные из

сечение индуцированного излучения молекул флуо-

спектров флуоресценции зависимости Q_sp от I_p для

рофора, энергия кванта и сечение самопоглощения

исследуемых образцов, используемые для сопостав-

флуоресценции, δ - скорость спонтанной релакса-

ления с данными моделирования. Маркеры соответ-

ции возбужденного состояния молекул флуорофо-

ствуют значениям Q_sp, усредненным по группам из 5

ра, σ_rad - сечение радиационных потерь локально-

спектров, каждый из которых получен при фикси-

го эмиттера, n₀ - концентрация молекул флуоро-

рованной E_p при различных положениях образцов в

фора в среде, υ - скорость света в среде. Рассмот-

поперечной плоскости.

ренная в [18] феноменологическая модель радиаци-

В [18] предложена кинетическая модель форми-

онных потерь для единичного локального эмиттера

рования усредненного по спектру флуоресцентного

сферической формы основана на следующих предпо-

отклика 〈I_f (t)〉_λ для ассоциируемого с лазерным спе-

ложениях: в произвольно выбранный момент време-

клом локального эмиттера в накачиваемой случайно-

ни находящиеся в объеме эмиттера кванты флуорес-

неоднородной среде:

ценции распределены в объеме эмиттера диаметром

〈d〉 с объемной плотностью

Ń_f ; плотность квантов

вне эмиттера равна 0; направления распространения

σ_a

〈σ_st〉_λ

Ip(t){1 - f} -

〈I_f (t)〉_λf +

квантов в эмиттере равномерно распределены в те-

hν_p

〈hν_f 〉_λ

лесном угле 4π; распространение квантов на рассто-

〈σ_sa〉_λ

яниях, существенно меньших l^∗, является баллисти-

〈I_f (t)〉_λ{1 - f} - δf,

(1)

〈hν_f 〉_λ

ческим. Скорость изменения

Ń_f вследствие излуче-

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 1 - 2

2022

Д.A.Зимняков, С.С.Волчков, Л.А.Кочкуров, А.Ф.Дорогов

ния части квантов из эмиттера определяется отноше-

Анализ системы (3) показывает, что с ростом ампли-

нием потока квантов через границу эмиттера к его

туды импульса накачки I_p населенность f стремится

объему V_em: (d

Ń_f /dt)_rad = -3

Ń_fυ/2〈d〉. Рассматри-

к предельному значению f_ext = 〈σ_rad〉/〈σ_st〉_λ. Исхо-

вая вклад (d

Ń_f /dt)_rad в кинетику изменения 〈I_f 〉_λ,

дя из значительно большей величины 〈σ_st〉_λ в случае

можно получить следующее выражение для сечения

DCM, следует ожидать существенно меньшее пре-

радиационных потерь единичного локального эмит-

дельное значение f_ext для DCM-насыщенного слоя в

тера без учета притока квантов из других эмиттеров

сравнении с R6G-насыщенным слоем.

(оценка сечения радиационных потерь сверху) [18]:

Приводящий к сужению спектра эффект усиле-

σ^maxrad = 3/2n₀〈d〉. Приток квантов из других эмитте-

ния флуоресценции может быть рассмотрен на осно-

ров приводит к существенному уменьшению σ_rad в

ве анализа вероятностей реализации последователь-

сравнении с σ^maxrad, что может быть учтено введени-

ностей актов индуцированного излучения квантов

ем фактора радиационного обмена 0 < K ≪ 1 [21]:

флуоресценции при их распространении в накачива-

〈σ_rad〉 = K/n₀〈d〉.

емой среде. Обсуждаемая модель усиления флуорес-

Качественный анализ представленных в литера-

ценции иллюстрируется рис. 3. Исходя из предполо-

туре спектров поглощения и флуоресценции различ-

ных лазерных красителей (в том числе R6G и DCM)

позволяет предположить, что вклад самопоглощения

(〈σ_sa〉_λ) в кинетику формирования флуоресцентно-

го отклика мал по сравнению с процессами возбуж-

дения центров флуоресценции (σ_a), спонтанного (δ)

и вынужденного (〈σ_st〉_λ) излучения. Оценка модель-

ных параметров для исследуемых образцов произ-

водилась на основе результатов измерений l_a и ли-

тературных данных о кинетике затухания спонтан-

ной флуоресценции для R6G и DCM [22, 23]; зна-

чения 〈σ_st〉_λ вычислялись по полученным спектрам

флуоресценции с использованием подхода, описан-

ного в [18]. В результате получены следующие зна-

чения: σ_a,DCM

≈ (6.0 ± 0.5) · 10^-18 см², σa,R6G ≈

≈ (9.1 ± 0.6) · 10^-17 см², 〈σ_st〉_λ,R6G ≈ (2.8 ± 0.3) ×

×10^-16 см², 〈σ_st〉_λ,DCM ≈ (1.1±0.1)·10^-15 см², δ_R6G ≈

Рис. 3. (Цветной онлайн) Отображение рассматривае-

≈ (2.6 ± 0.2)· 10⁸ с, δ_DCM ≈ (1.0 ± 0.1)· 10⁹ с. Отметим

мой вероятностной модели усиления флуоресценции в

значительно меньшую эффективность накачки воз-

накачиваемой случайно-неоднородной среде; 1 - воз-

бужденного состояния и существенно большие ско-

бужденные молекулы флуорофора; 2 - рассеиватели

рости спонтанной и индуцированной излучательной

(наночастицы анатаза); 3 - флуоресценция; 4 - накачка

рекомбинации для молекул DCM в сравнении с мо-

лекулами R6G.

жения о статистической независимости актов инду-

Численное моделирование флуоресцентного от-

цированного излучения при распространении пакета

клика R6G- и DCM-насыщенных слоев при накачке

квантов, плотность условной вероятности регистра-

прямоугольными импульсами лазерного излучения с

ции пакета из n + 1 квантов, соответствующих длине

длительностью 10 нс показывает, что при I_p ≥ 1 ×

волны λ_f может быть представлена как:

× 10⁶ Вт/см² характерные времена выхода флуорес-

pn+1(λf ) = psp(λf )pst(λf ),

(4)

центного отклика в стационарное состояние (df/dt =

= 0, d〈I_f (t)〉_λ/dt = 0) существенно меньше длитель-

где p_sp(λ_f ) и p_st(λ_f ) - плотности безусловных веро-

ности импульса накачки. Соответственно, система

ятностей спонтанного и индуцированного излучения

(1), (2) при пренебрежимо малом самопоглощении

квантов. Для пакета квантов, распространившегося

флуоресценции сводится к системе двух уравнений:

в среде на расстояние s, число актов индуцирован-

ного излучения может быть оценено как n ≈ s/l_st,

δf〈hν_f 〉_λ

〈I_f 〉_λ =

где l_st ≈ (σ_stn₀f)^-1 - характерная длина усиления

〈σ_rad〉 - 〈σ_st〉_λf

)

флуоресценции. Плотность безусловной вероятности

( σ_a

〈hν_f 〉_λ

обнаружения пакета n + 1 квантов для длины вол-

〈I_f 〉_λ =

Ip{1 - f} - δf

(3)

hν_p

〈σ_st〉_λf

ны λ_f среди аналогичных пакетов, соответствующих

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 1 - 2

2022

О предельной длине усиления флуоресценции. . .

другим длинам волн, может быть получена из усло-

составляющих флуоресцентного отклика ρ(s), преоб-

вия нормировки:

разуем (9) к следующей форме:

pn+1(λf )

∫

∞

∫

∞

p_n+1(λ_f ) =

(5)

∫

S(λ) =

Ss/lst+1(λ)ρ(s)ds;

ρ(s)ds = 1,

(10)

pn+1(λf )dλf

Плотности вероятности единичных актов p_sp(λ_f )

где индекс s/l_st + 1 ↔ n + 1 принимает нецелые зна-

и p_st(λ_f) могут быть выражены через спектраль-

чения.

ную плотность спонтанной флуоресценции S_sp(λ_f ) =

С использованием (8) и (10) было проведено мо-

S(λ_f , I_p → 0):

делирование влияния l^∗ и l_st на Q_sp для исследуемых

(S_sp(λ_f )/(hc/λ_f ))

λ_f S_sp(λ_f )

образцов. Перенос излучения накачки и флуоресцен-

p_sp(λ_f ) =

∫

ции в слоях моделировался с использованием мето-

(S_sp(λ_f )/(hc/λ_f ))dλ_f

λ_f S_sp(λ_f )dλ_f

да Монте-Карло; применялся алгоритм моделирова-

ния, аналогичный описанному в [24]. На первом этапе

p_sp(λ_f ) ≈ Ψp_st(λ_f ).

(6)

воспроизводились пространственные распределения

Здесь введен коэффициент пропорциональности Ψ

плотности потока энергии накачки и концентрации

между значениями плотности вероятности актов

возбужденных молекул флуорофоров в слоях в ста-

спонтанной и индуцированной эмиссии; в результа-

ционарном режиме. Характер рассеяния в слоях по-

те нормировки (5) этот коэффициент исключается

лагался изотропным. При моделировании учитыва-

из рассмотрения. Таким образом,

лась геометрия накачки слоев; в качестве парамет-

{

}_n+1

ров моделируемых систем использовались l_a,DCM ,

∫

l_a,R6G для λp = 532 нм, а значения транспортной

λS_sp(λ)

λS_sp(λ)dλ

длины l^∗ являлись варьируемым параметром. Пол-

p_n+1(λ) =

{

}_n+1

∫

ное число генерируемых элементарных источников

λ^′S_sp(λ^′)

λS_sp(λ)dλ

dλ^′

флуоресценции (возбужденных молекул) принима-

n+1

лось равным 10⁷.

{λS_sp(λ)}

(7)

На втором этапе для полученных распределений

∫

{λ^′S_sp(λ^′)}ⁿ⁺¹dλ^′

элементарных источников флуоресценции моделиро-

вались случайные блуждания квантов флуоресцен-

Вклад пакетов, состоящих из n + 1 квантов, в норми-

ции в слоях и генерировались выборочные функции

рованную спектральную плотность флуоресцентного

плотности вероятности ρ(s) для различных l^∗. Для

отклика на длине волны λ_f может быть представлен

полученных функций ρ(s) в соответствии с (8), (10)

как

для различных значений l_st рассчитывались норми-

)

рованные спектры флуоресценции

S(λ) и значения

S_n+1(λ)

S_n+1(λ) =

· p_n+1(λ) =

∫

Q_sp.

S_n+1(λ)dλ

На рисунке 4 приведены цветовые карты модель-

ных Q_sp-состояний флуоресцирующих слоев в коор-

n+1

(1)

{λS_sp(λ)}

(8)

динатах (l^∗, l_st), на которых также представлены ли-

∫

{λ^′S_sp(λ^′)}ⁿ⁺¹dλ^′

нии эволюции исследуемых образцов при возраста-

нии I_p, восстановленные по эмпирическим зависи-

∗

мостям рис. 2. При отображении линий значения l

Нормированная спектральная плотность флуорес-

полагались не зависящими от I_p, поскольку l∗ ≪

центного отклика может быть представлена как:

≪ l_a,DCM,l_a,R6G, а возрастание I_p должно приводить

∑

к росту l_a. Пунктирные линии соответствуют Q_sp = 2

S(λ) =

S_n+1(λ)p_s(n + 1),

p_s(n) = 1.

(9)

(порогу СЛГ).

n=0

Ключевым результатом является близость пре-

Здесь p_s(n) - вероятность обнаружения пакетов из

дельных значений l_st для DCM-и R6G-насыщенных

n квантов в регистрируемом отклике. Переходя от

слоев, соответствующих сгущениям отобража-

дискретного описания статистики парциальных со-

ющих точек на линиях эволюции. Несмотря на

ставляющих флуоресцентного поля в среде к непре-

существенные различия эмиссионных свойств

рывному (см., например, [24]) и вводя в рассмотрение

флуорофоров и ожидаемых предельных значений

функцию плотности вероятности путей парциальных

fext = 〈σrad〉/〈σst〉λ, близость предельных величин

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 1 - 2

2022

Д.A.Зимняков, С.С.Волчков, Л.А.Кочкуров, А.Ф.Дорогов

Рис. 4. (Цветной онлайн) Карты моделируемых Qsp-состояний накачиваемых случайно-неоднородных слоев и эволюци-

онные линии, соответствующие исследованным образцам при различных уровнях накачки (нумерация отображающих

точек на эволюционных линиях соответствует рис. 2). (a) - R6G-насыщенный слой; (b) - DCM-насыщенный слой

lst,DCM ≈ lst,R6G ≈ 24 мкм обусловлена тем, что

приводит к уменьшению характерной длины усиле-

по мере приближения к предельному состоянию

ния флуоресценции в среде до предельного значения,

систем с ростом I_p длина усиления l_st → 〈d〉/K ста-

не зависящего от свойств флуорофора, а определяе-

новится зависимой только от характерного размера

мого средним размером локальных эмиттеров, ассо-

ассоциируемых со спеклами локальных эмиттеров и

циируемых со спеклами поля накачки, и фактором

фактора радиационного обмена между ними (т.е. от

радиационного обмена между эмиттерами.

структурных свойств спекл-поля, модулирующего

Данная работа поддержана грантом Российского

излучение накачки). Отметим, что значение

〈d〉

научного фонда # 22-29-00612.

может быть оценено как средний размер спеклов в

сильно рассеивающей среде: 〈d〉 ∝ λ_p/n_rΩ, где Ω -

1. В. С. Летохов, ЖЭТФ

53(4),

1442

(1967)

ширина углового спектра плотности потока излуче-

[V. S. Letokhov, Sov.

Phys. JETP

26(4),

835

ния [25], n_r - эффективный показатель преломления

(1968)].

среды. Учитывая близкий к изотропному характер

2. N. M. Lawandy, R. M. Balachandran, A. S. L. Gomes,

углового спектра плотности потока излучения для

and E. Sauvain, Nature 368(6470), 436 (1994).

исследуемых образцов и принимая во внимание, что

3. D. S. Wiersma and A. Lagendijk, Phys. Rev. E 54(4),

n_r для исследуемых слоев составляет приблизитель-

4256 (1996).

но 1.5 ÷ 1.6 [18], получим приближенную оценку 〈d〉

4. K. Totsuka, G. van Soest, T. Ito, A. Lagendijk, and

для λ_p = 532 нм как ≈ (0.07 ÷ 0.10) мкм. Фактор

M. Tomita, J. Appl. Phys. 87(11), 7623 (2000).

радиационного обмена K может быть приближенно

5. G. van Soest, M. Tomita, and A. Lagendijk, Opt. Lett.

оценен как 0.002 ÷ 0.004 [21]. Таким образом, по-

24(5), 306 (1999).

добные весьма приближенные оценки предельной

6. H. Cao, J. Y. Xu, D. Z. Zhang, S.-H. Chan, S. T. Ho,

длины усиления находятся в интервале от ≈ 17 мкм

E. W. Seelig, S. Liu, and R. P. H. Chang, Phys. Rev.

до ≈ 50 мкм и удовлетворительно согласуются с

Lett. 84(24), 5584 (2000).

результатами проведенного анализа.

7. G. van Soest, F. J. Poelwijk, R. Sprik, and A. Lagendijk,

Таким образом, в работе рассмотрены ранее не

Phys. Rev. Lett. 86(8), 1522 (2001).

исследованные особенности перехода в предельное

8. G. van Soest and A. Lagendijk, Phys. Rev. E 65(4),

состояние спектрального качества флуоресцентно-

047601 (2002).

го отклика случайно-неоднородных сред при росте

9. X. H. Wu, A. Yamilov, H. Noh, H. Cao, E. W. Seelig, and

уровня лазерной накачки. Путем сопоставления экс-

R. P. H. Chang, J. Opt. Soc. Am. B 21(1), 159 (2004).

периментальных данных и результатов моделирова-

10. M. A. Noginov, J. Novak, D. Grigsby, G. Zhu, and

ния установлено, что переход обусловлен достижени-

M. Bahoura, Opt. Express 13(22), 8829 (2005).

ем насыщенного состояния по населенности возбуж-

11. K. L. van der Molen, A. P. Mosk, and A. Lagendijk, Opt.

денного состояния молекул флуорофора в среде. Это

Commun. 278(1), 110 (2007).

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 1 - 2

2022

О предельной длине усиления флуоресценции. . .

12. D. S. Wiersma, Nat. Phys. 4(5), 359 (2008).

19. E. M. Purcell, Phys. Rev. 69(11-12), 681 (1946).

13. S. Garc´ıa-Revilla, J. Fernández, M. A. Illarramendi,

20. A. Ishimaru, Wave propagation and scattering in

B. Garc´ıa-Ramiro, R. Balda, H. Cui, M. Zayat, and

random media, Academic press, N.Y. (1978).

D. Levy, Opt. Express 16(16), 12251 (2008).

21. D. A. Zimnyakov, S. S. Volchkov, L. A. Kochkurov,

14. R. G. S. El-Dardiry, A. P. Mosk, and A. Lagendijk, Opt.

A. F. Dorogov, A. S. Tokarev, A.A. Nikiforov, and

Lett. 35(18), 3063 (2010).

N. S. Markova, Izvestiya of Sarat. Univ. Physics 21(2),

15. R. G. S. El-Dardiry and A. Lagendijk, Appl. Phys. Lett.

145 (2021).

98(16), 161106 (2011).

22. A. Penzkofer and Y. Lu, Chem. Phys. 103(2-3), 399

16. F. Luan, B. Gua, A. S. L. Gomes, K. T. Yong, S. Wen,

(1986).

and P. N. Prasad, Nano Today 10(2), 168 (2015).

23. M. Meyer, J. C. Mialocq, and M. Rougee, Chem. Phys.

17. G. Weng, J. Tian, S. Chen, J. Xue, J. Yan, X. Hu,

Lett. 150(5), 484 (1988).

S. Chen, Z. Zhu, and J. Chua, Nanoscale 11(22), 10636

24. D. A. Zimnyakov, S. A. Yuvchenko, M. V. Pavlova, and

(2019).

M. V. Alonova, Opt. Express, 25(13), 13953 (2017).

18. D. A. Zimnyakov, S. S. Volchkov, L. A. Kochkurov,

25. А. П. Иванов, И. Л. Кацев, Квантовая электрони-

V.I. Kochubey, A. G. Melnikov, and G. V. Melnikov,

ка 35(7), 670 (2005) [A. P. Ivanov and I. L. Katsev,

Opt. Express 29(2), 2309 (2021).

Quantum Electron. 35(7), 670 (2005)].

Письма в ЖЭТФ том 116 вып. 1 - 2

2022