Письма в ЖЭТФ, том 114, вып. 7, с. 493 - 497

Относительно высокой чувствительности заселенности

колебательных уровней в лазерно-охлаждаемых молекулах

к интенсивности излучения

T. A. Исаев¹⁾

Национальный исследовательский центр “Курчатовский Институт”

Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова, 188300 Гатчина, Россия

Поступила в редакцию 22 августа 2021 г.

После переработки 6 сентября 2021 г.

Принята к публикации 9 сентября 2021 г.

Особенности электронной структуры лазерно-охлаждаемых молекул могут использоваться для до-

стижения высокой чувствительности к интенсивности излучения путем измерения заселенности коле-

бательных уровней в таких молекулах. В настоящей статье мы указываем на перспективы измерения

интенсивности излучения с высокой точностью с использованием лазерно-охлаждаемых молекул.

DOI: 10.31857/S1234567821190083

Точное измерение интенсивности излучения яв-

фотонов [3-5], и поэтому являются естественными

ляется актуальной проблемой в современной оптиче-

обьектами для детектирования вариаций потока фо-

ской спектроскопии. Частоту (и, следовательно, вре-

тонов. Конкретная техническая реализация соответ-

менной интервал) можно измерить со сверхвысокой

ствующей установки является предметом отдельного

точностью, до 10^-18 [1], но точные измерения ин-

исследования, в настоящей статье мы только обсуж-

тенсивности излучения по-прежнему представляют

даем некоторые особенности лазерно-охлаждаемых

проблему. Неопределенность в измерениях интенсив-

молекул, делающими их перспективными объектами

ности излучения/оптической мощности от различ-

для применения в измерениях интенсивности излу-

ных источников сильно зависит от типа источника,

чения.

диапазона частот, типа детектора и т.д. В недав-

Принципы лазерного охлаждения изложены в

нем обзоре [2] приведен список детекторов оптиче-

многочисленных учебниках и обзорах, например, в

ской мощности, доступных в Национальном инсти-

[6, 7], и здесь мы просто напомним самые основ-

туте стандартов США (NIST) с соответствующими

ные принципы метода на примере доплеровского ла-

погрешностями измерений. Наиболее точным детек-

зерного охлаждения. Рассмотрим обычный атомный

тором, доступным в NIST, является лазерный крио-

случай, когда некоторый атом движется в поле ла-

генный радиометр (LOCR) с относительной погреш-

зерного излучения, частота которого немного сдви-

ностью измерения оптической мощности 0.02-0.05 %.

нута в “красную сторону” от частоты резонансного

Что касается однофотонных детекторов (которые

перехода между атомными уровнями (для простоты

могут быть наиболее эффективно использованы для

мы предполагаем, что атом - это двухуровневая си-

интенсивности излучения, обсуждаемой далее), то

стема). Понятно, что вероятность поглощения фото-

наименьшая погрешность достигается при измерени-

на резко возрастает, когда атом движется к источ-

ях с однофотонным лавинным фотодиодом (SPAD) и

нику лазерного излучения из-за эффекта Доплера.

составляет 1.53 %.

Если атом движется в другом направлении, веро-

В настоящей работе мы исследуем физическую

ятность поглощения либо уменьшается, либо оста-

систему, имеющую некоторое свойство, сильно за-

ется неизменной. Если шесть “красно-отстроенных”

висящее от интенсивности падающего излучения, а

лазерных лучей пересекаются в определенной точ-

именно, изменение заселенности молекулярных ко-

ке, то когда атом пересекает эту область в любом

лебательных уровней после перерассеяния ряда фо-

направлении, он подвергается действию силы давле-

тонов. Молекулы, пригодные для прямого лазерного

ния света, являющейся диссипативной. Обычно атом

охлаждения, могут перерассеивать от сотен до тысяч

должен перерассеять более тысячи фотонов, чтобы

охладиться от нескольких кельвинов (эта температу-

¹⁾e-mail: isaev_ta@pnpi.nrcki.ru

ра может быть достигнута с помощью традиционного

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 7 - 8

2021

493

494

T. A. Исаев

метода молекулярных пучков) до субкельвиновских

температур (до так называемого доплеровского пре-

дела [8]), и далее может быть захвачен, например, в

магнитооптическую ловушку. В случае двухуровне-

вой системы заселенность рабочих уровней периоди-

чески меняется в течение процесса перерассеивания,

но сумма заселенностей уровней остается прежней,

так как в двухуровневой схеме нет дополнительных

каналов утечки заселенности. В реальных системах

всегда есть каналы утечки, когда система (атом или

молекула) может перейти в состояние, не взаимодей-

ствующее с лазерным излучением. Такие состояния

называются “темными состояниями”, и обычно тре-

буются отдельные усилия для перевода охлаждае-

мых атомов/молекул обратно в “светлые состояния”,

например, смешивание зеемановских подуровней в

магнитном поле и т. д. Если “темные состояния” до-

статочно долгоживущие, то в эти состояния происхо-

дит перекачка заселенности, и эта проблема известна

как проблема оптической накачки. В молекулах про-

Рис. 1. (Цветной онлайн) Схема колебательных уров-

блема оптической накачки имеет особенное значение

ней для некоторой модельной двухатомной молекулы.

из-за возможности спонтанного перехода на колеба-

Межъядерное расстояние (R) и энергия (E) даны в

тельные уровни, при этом для вероятности такого

произвольных единицах. Цифры (0, 1, 2 ...) нумеруют

перехода в общем случае не существует никаких пра-

колебательные уровни, штрих означает, что колеба-

тельный уровень принадлежит возбужденному элек-

вил отбора (см., например, [5]).

тронному состоянию

Рассмотрим электронно-колебательный уровень

для некоторой модельной двухатомной молекулы

(см. рис. 1), где мы выбирали переход 0^′

→ 0 в

(1c) от R_N . Самая существенная разница, которая

качестве охлаждающего перехода. Матричный эле-

отличает выражение (1) от аналогичного для ато-

мент электрического дипольного перехода между

мов - отсутствие правил отбора для вибронных пе-

колебательно-вращательными уровнями возбужден-

реходов между уровнями с разными ν из-за инте-

ного электронного состояния и основного электрон-

грала (1b), который является хорошо известным ин-

ного состояния дается в рамках приближения Борна-

тегралом Франка-Кондона (квадрат которого дает

Оппенгеймера как (см., например, гл. 6 в [9]):

фактор Франка-Кондона). Соответственно, матри-

ца, составленная из ФК-факторов с индексами ν, ν^′,

µ = 〈Y_J,M|cos(θ)|Y_J′_M′〉×

(1a)

называется ФК-матрицей. Возвращаясь к экспери-

[∫

]

ментальной схеме, представленной на рис. 1, совер-

Ψ^∗(RN )Ψν′ (RN ) dRN ×

(1b)

шенно очевидно, что после нескольких циклов воз-

∑

буждения и последующего спонтанного излучения

〈Ψ_e(r_e, R_N (E))|

d^ei|Ψ^′e(r_e, R_N (E))dr_e〉,

(1c)

произойдет оптическая накачка возбужденных ко-

лебательных уровней 1, 2, . . . и выпадение молеку-

где YJ,M - вращательная ядерная волновая функ-

лы из цикла оптической циркуляции. Особенности

ция, θ - угол между вектором напряженности элек-

электронной структуры лазерно-охлаждаемых моле-

трического поля и межъядерной осью, Ψν(R_N ) - ко-

кул приводят к подобию (“параллельности ”) кривых

лебательная волновая функция ядер с колебатель-

потенциальной энергии основного и возбужденно-

ным квантовым числом ν, Ψ_e(r_e, R_N (E)) - электрон-

го электронных состояний и, следовательно, к (ква-

ная волновая функция при равновесном межъядер-

зи)диагональности ФК-матрицы [5, 10, 11].

ном расстоянии R_N (E), d^ei - оператор электрическо-

Можно оценить, насколько замкнутым должен

го дипольного момента для i-го электрона. В вы-

быть цикл охлаждения, чтобы сохранить замет-

ражении (1) мы сделали дополнительное приближе-

ную заселенность основного колебательного состоя-

ние, а именно, пренебрегли зависимостью матрич-

ния после перерассеяния нескольких тысяч фотонов.

ного элемента электрического дипольного момента

Рассматривая каждый акт поглощения/испускания

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 7 - 8

2021

Относительно высокой чувствительности заселенности колебательных уровней...

495

фотона как независимое событие, можно увидеть,

личества молекул в данном колебательном состоянии

что после перерассеяния N фотонов вероятность то-

δA(N)/A(N) в зависимости от относительного изме-

го, что молекула останется, например, в колебатель-

нения потока фотонов δN/N.

ном состоянии 0 (FC₀′₀)^N , где FC₀′₀ - вероятность

Рассмотрим изменение заселенности колебатель-

спонтанного перехода из колебательного состояния

ного уровня 0 после перерассеивания N фотонов на

0^′ в колебательное состояние 0. На практике цикл

переходе 0 → 0^′. Если начальное число молекул в

охлаждения включает в себя не только пару колеба-

состоянии 0 составляет A_i, после перерассеяния N

тельных уровней, но для простоты мы далее предпо-

фотонов мы имеем:

ложим, что 0 может относиться также к множеству

A(N) = A_i(FC₀′₀)^N

(2)

состояний, включенных в цикл охлаждения. Теперь

легко вычислить, как изменяется заселенность состо-

молекул в состоянии

0. Мы хотим представить

яния (состояний) 0 после перерассеяния N фотонов

δA(N)/A(N) как функцию δN/N. Поскольку

в зависимости от FC₀′₀, см. табл.1.

δA(N) = A_i ln (FC₀′₀)(FC₀′₀)^N δN,

(3)

Таблица 1. Вероятность молекулы остаться в колебательном

состоянии 0 (FC₀′₀) после перерассеяния N фотонов в перехо-

де 0 → 0^′

после простых преобразований мы имеем:

1 000

10 000

100 000

δA(N)

δN

FC₀′0

= N ln(FC₀′₀)

=κ

(4)

A(N)

0.90000

0.0000000

0.99000

0.0000431

0.0000000

где мы ввели фактор усиления κ = N ln (FC₀′₀). Та-

0.99900

0.3676950

0.0000451

0.0000000

ким образом максимальная чувствительность засе-

ленности колебательного уровня к изменению ин-

тенсивности излучения достигается при N → ∞ и

Из данной таблицы можно видеть что при, на-

FC₀′₀ → 0. Разумеется, данные требования являют-

пример, FC₀′₀ = 0.999, когда число перерассеянных

ся противоречивыми, поскольку A(N) → 0, когда

фотонов изменяется на порядок (с 1000 до 10000), за-

N → ∞, поскольку FC₀′₀ < 1. Мы можем оценить

селенность состояния 0 изменяется на почти четыре

значение FC₀′₀, при, например, N ∼ 1000. Записав

порядка величины.

выражение (2) в следующем виде:

Теперь мы можем рассмотреть принципиальную

экспериментальную схему для измерения вариации

A(N)

ln(FC₀′₀) =

(5)

потока фотонов, см. рис. 2. Предположим, у нас есть

A_i

молекулярный пучок (не обязательно нейтральных

молекул, можно рассматривать также молекуляр-

мы получим, что даже если предположить^A(N) ∼_A

ные ионы), последовательно проходящий три обла-

∼ 10^-5, то ln(FC₀′₀) ∼ -0.01, а значит, FC₀′₀ должно

сти, которые мы обозначили как Preparation, Probing

быть ∼0.989 (при этом κ = -11.5). Как уже упо-

и Detection. На первом этапе (Preparation) молекулы

миналось, такая степень закрытости цикла оптиче-

приготавливаются в некотором (обычно основном)

ского охлаждения может быть достигнута только в

колебательном состоянии. Ансамбль колебательно-

лазерно-охлаждаемых молекулах.

холодных молекул. можно получить, например, ме-

Теперь мы можем оценить точность измерения

тодом лазерного молекулярного охлаждения, подоб-

интенсивности излучения по предложенной выше

ному использованному для Cs₂ в [12], или методами

схеме. В предлагаемой схеме точность измерения ва-

охлаждения в газовой ячейке и т.д. На следующем

риации потока фотонов напрямую связана с точ-

этапе (Probing) молекулы взаимодействуют с измеря-

ностью определения распределения заселенности по

емым потоком фотонов (предположим, что за время

колебательным уровням, которая в свою очередь,

взаимодействия перерассеиваются N фотонов), при-

как мы предполагаем, должна быть близка к точ-

чем частота фотонов соответствует переходу 0 → 0^′.

ности определения соответствующих ФК-факторов.

В результате прохождения области Probing происхо-

Типичная погрешность измерения ФК-фактора в

дит перераспределение заселенностей молекул в пуч-

лазерно-охлаждаемых молекулах составляет около

ке по колебательным уровням 0, 1, 2, . . . И в третьей

1% (см., например, [13] для измерений на молеку-

области (Detection) выполняется анализ распределе-

ле монофторида радия), и для измерения с погреш-

ния заселенностей по колебательным уровням. Нас

ностью δA(N)/A(N) ∼ 1 % и κ ∼ 10 (см. оценки

интересует величина относительного изменения ко-

выше) из уравнения (4) получаем чувствительность

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 7 - 8

2021

496

T. A. Исаев

Рис. 2. (Цветной онлайн) Принципиальная схема эксперимента по измерению интенсивности потока фотонов на

лазерно-охлаждаемых молекулах/молекулярных ионах

к потоку фотонов δN/N ∼ 0.1 %. Для высокоточ-

https://tsapps.nist.gov/publication/get_pdf.cfm?pub

ных измерений ФК-факторов, как в [14, 15], погреш-

_id=931072 (2021).

ности могут составлять всего 0.1 %, и, таким обра-

P. A. Williams, M. T. Spidell, J. A. Hadler,

зом, чувствительность δN/N в принципе может до-

Th. Gerrits, A. Koepke, D. Livigni, M. S. Stephens,

стигать ∼ 0.01 %. Как уже отмечалось, для потоков

N. A. Tomlin, G. A. Shaw, J. D. Splett, I. Vayshenker,

M. G. White, Ch. Yung, and J. H. Lehman,

фотонов порядка N ∼ 10³ -10⁶ фотонов/с существу-

https://arxiv.org/abs/1908.06139 (2019).

ют развитые экспериментальные методы на основе

T. A. Isaev and R. Berger, Phys. Rev. Lett. 116, 063006

однофотонных счетчиков для измерения оптической

(2016).

мощности, наподобие счетчиков на основе SPAD с

T. A. Isaev and R. Berger, Chimia Int. J. for Chemistry

погрешностью измерения потока фотонов 1.53 %. В

72, 375 (2018).

предложенной схеме погрешность измерения потока

T. A. Isaev, Phys.-Uspekhi 190, 313 (2020).

фотонов в принципе может быть сопоставима с по-

грешностями наиболее точных измерителей интен-

H. Metcalf and P. van der Straten, Laser cooling and

trapping, Springer-Verlag, N.Y. (1999).

сивности излучения, таких как LOCR, и почти на

порядок ниже, чем для основанных на SPAD одно-

В. Г. Миногин, В. С. Летохов, Давление лазерного из-

лучения на атомы, Современные проблемы физики,

фотонных счетчиков.

Наука, М. (1986).

Автор глубоко благодарен профессору Марбург-

V. Letokhov, V. Minogin, and B. Pavlik, JETP 45, 698,

ского Университета Роберту Бергеру за плодотвор-

(1977).

ные обсуждения особенностей электронной структу-

J. M. Brown and A. Carrington, Rotational Spectroscopy

ры лазерно-охлаждаемых молекул, а также профес-

of Diatomic Molecules, Cambridge University Press,

сору Д.Дойлю, И.Козыреву и участникам семинара

Boston (2003).

в ИСАН за их интерес к данной работе.

10.

T. A. Isaev, S. Hoekstra, and R. Berger, Phys. Rev. A

Работа выполнена при финансовой поддержке

82, 052521 (2010).

гранта RSF-DFG # 21-42-04411.

11.

T. A. Isaev and R. Berger, ArXiv e-prints physics.chem-

ph:1302.5682 (2013), 1302.5682.

12.

D. Sofikitis, A. Fioretti, S. Weber, R. Horchani,

1. H. Leopardi, K. Beloy, T. Bothwell et al.

M. Pichler, X. Li, M. Allegrini, B. Chatel, D. Comparat,

(Collaboration), Metrologia,

and P. Pillet, New J. Phys. 11, 055037 (2009).

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 7 - 8

2021