Письма в ЖЭТФ, том 114, вып. 5, с. 298 - 303

Особенности возбуждения квантовых систем малоцикловыми

аттосекундными световыми импульсами - интерференция площадей

огибающей и электрической площади импульса

Р. М. Архипов^+∗1), М. В. Архипов⁺¹⁾, И. Бабушкин^×1), А. В. Пахомов⁺¹⁾, Н. Н. Розанов^∗1)

⁺Санкт-Петербургский государственный университет, 199034 С.-Петербург, Россия

^∗Физико-технический институт им. А. Ф. Иоффе, 194021 С.-Петербург, Россия

^×University of Hannover and Cluster of Excellence PhoenixD (Photonics, Optics, and Engineering - Innovation Across Disciplines),

30167 Hannover, Germany

Поступила в редакцию 7 августа 2021 г.

После переработки 11 августа 2021 г.

Принята к публикации 11 августа 2021 г.

В заметке рассматриваются различия в возбуждении дискретных уровней квантовой системы при

переходе от возбуждающих многоцикловых импульсов к коротким полупериодным. Показано, как при

уменьшении числа циклов колебаний поля в импульсе система переходит из режима периодического

воздействия к режиму воздействия в виде единственного кратковременного “толчка”. В обоих случаях

воздействие зависит от площади импульса, которая, однако, для субциклового импульса равна инте-

гралу по времени от напряженности поля, а для импульса, содержащего несколько циклов, интегралу

от огибающей импульса. Обсуждается интерференция площадей огибающей и электрической площади

импульсов и ее возможное проявление в экспериментах по возбуждению атомных систем.

DOI: 10.31857/S123456782117002X

Введение. В настоящее время экспериментально

Наличие мощного униполярного фронта откры-

получены электромагнитные импульсы аттосекунд-

вает возможности в использовании таких импульсов

ной длительности [1]. Подобные импульсы активно

для эффективного управления динамикой волновых

применяются для изучения динамики волновых па-

пакетов в веществе и ускорения зарядов [7, 11-18].

кетов электронов в различных средах, поскольку пе-

Получение униполярных полупериодных импуль-

риоды осцилляций таких пакетов в атомных систе-

сов является трудной экспериментальной задачей.

мах лежат в аттосекундном диапазоне [2, 3].

Обычно получаются квазиуниполярные полуцикло-

Получаемые на практике аттосекундные импуль-

вые импульсы. Они содержат мощную полуволну по-

сы содержат несколько осцилляций поля. При сокра-

ля одной полярности и длинный задний фронт про-

щении числа осцилляций поля и переходе к предель-

тивоположной полярности [4-7]. Как было показа-

но коротким световым импульсам с длительностью

но в [13], действие таких импульсов часто похоже на

менее периода поля возникают униполярные полу-

действие чисто униполярных импульсов.

периодные импульсы. Они содержат полуволну по-

Как показывают результаты теоретических и экс-

ля большой амплитуды [4-8]. Для униполярных им-

периментальных исследований, характер взаимодей-

пульсов важной характеристикой является электри-

ствия униполярных и квазиуниполярных импуль-

ческая площадь, определяемая в каждой точке про-

сов с квантовыми системами существенно отлича-

странства как

ется от ситуации, когда система взаимодействует с

длинными многоцикловыми импульсами [4, 7, 11-18].

+∞

Это требует расширения сложившихся представле-

S_E =

E(t)dt,

(1)

ний о взаимодействии предельно коротких импуль-

t=-∞

сов с микрообъектами. В частности, это относится к

где E - напряженность электрического поля и t -

стандартной теории фотоионизации Келдыша, в ко-

время [9, 10].

торой переход от сильного поля к слабому определя-

ется значением параметра Келдыша [19].

¹⁾e-mail: arkhipovrostislav@gmail.com; m.arkhipov@spbu.ru;

babushkin@iqo.uni-hannover.de;

antpakhom@gmail.com;

Действительно, теоретические исследования по-

nnrosanov@mail.ru

казывают, что электрическая площадь, а не энер-

298

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

Особенности возбуждения квантовых систем малоцикловыми аттосекундными световыми импульсами... 299

Рис. 1. (Цветной онлайн) (a) - Зависимость населенности возбужденного состояния wn(τ, φ) от фазы импульса φ и

его длительности τ . (b) - Зависимость квадрата электрической площади импульса S^2E от фазы импульса φ и его

длительности τ

гия импульса определяет воздействие субцикловых

жение для населенности n-го возбужденного состо-

квазиуниполярных импульсов на квантовые системы

яния квантовой системы w_n в дискретном спектре

[7, 11-18]. Поэтому для характеристики степени их

после воздействия импульса [14]:

воздействия на квантовые системы можно вводить

[

]

d²

(ω²¹ⁿ + Ω²)τ²

новые физические величины. В частности, недавно

w_n = 0.5π

E²⁰τ² exp -

было предложено ввести такую величину, как “атом-

ℏ²

ная мера электрической площади”, которая исполь-

зуется для оценки эффективности действия унипо-

× [cosh(ω_1nΩτ²) + cos 2φ].

(3)

лярных и квазиуниполярных импульсов на кванто-

Здесь d_1n - дипольный момент перехода.

вые системы [20].

Рассмотрим предельные случаи предельно корот-

В данной работе на основе приближенного реше-

ких и длинных импульсов.

ния уравнения Шредингера в приближении слабого

Случай 1. Предельно короткий импульс,

поля анализируется вопрос о возбуждении связан-

Ωτ ≪ 1. Предположим, что частота импульса пре-

ных состояний атомных систем в переходном режиме

восходит собственные частоты переходов квантовой

от предельно коротких к длинным импульсам. Рас-

системы, Ω ≫ ω_1n. Тогда в первом приближении

сматривается, какие параметры импульсов возбуж-

в показателе первой экспоненты в (3) пренебрежем

дения являются определяющими при возбуждении

слагаемым ω²¹ⁿ. При Ωτ ≪ 1 и ω_1nτ ≪ 1 гиперболиче-

связанных состояний, а какие несущественны при

ский косинус в скобках выражения (3) будет порядка

таком переходе. Показана возможность интерферен-

1. Выражение (3) упрощается и принимает вид:

ционного взаимодействия электрической площади и

площади огибающей.

[

]

d²

Ω²τ²

Основные формулы. Пусть система возбужда-

w_n = 0.5π

E²⁰τ² exp -

[1 + cos 2φ] =

ℏ²

ется импульсом с огибающей, которая имеет гауссову

форму:

[

]

d²

Ω²τ²

d²¹ⁿ

-t

πE²⁰τ² exp -

(cos φ)² =

S^2E.

(4)

E_e(t) = E₀e

τ2

cos(Ωt + φ).

(2)

ℏ²

Здесь Ω

- несущая частота импульса, φ

Видно, что в случае воздействия субциклово-

фаза (carrier envelope phase, CEP). Элек-

го импульса его воздействие определяется имен-

трическая площадь такого импульса S_E

но электрической площадью импульса. Аналогич-

=E₀τ

√π exp(-Ω²τ²/4)cosφ.

ный результат получен ранее в приближении внезап-

Пусть система до воздействия импульса находи-

ных возмущений, если пренебречь собственным га-

лась в основном состоянии. В первом порядке тео-

мильтонианом системы во время действия импульса

рии возмущений можно получить следующее выра-

[11, 12, 20].

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

300

Р. М. Архипов, М. В. Архипов, И. Бабушкин, А. В. Пахомов, Н. Н. Розанов

Таким образом, в случае предельно коротких им-

люстрирует зависимость w_n(Ω, τ). Для многоцикло-

пульсов их воздействие определяется электрической

вых импульсов виден очевидный максимум возбуж-

площадью импульса.

дения, когда частота импульса совпадает с частотой

Рассмотрим численный пример. Возьмем следу-

резонансного перехода. Населенность увеличивается

ющие параметры среды: частота перехода: ω₁₂

с ростом длительности импульса.

2.35 · 10¹⁵ рад/с (λ₁₂ = 800 нм), d₁₂ = 5 Д. Данные

значения типичны для атомов щелочных металлов.

Параметры импульса возбуждения: частота Ω =

= 3ω₁₂, амплитуда E₀ = 2 · 10⁷ В/см. Зависимость

w_n(τ, φ), построенная по общей формуле (2), при-

ведена на рис.1a. Рисунок 1b иллюстрирует зависи-

мость квадрата электрической площади импульса от

τ и φ.

Действительно, при малых длительностях им-

пульса, Ωτ ≪ 1, согласно (4), населенности определя-

ются электрической площадью. Рассмотрим область,

где длительность импульса мала.

В узком участке коротких длительностей импуль-

са 0.05T₀ < τ < 0.15T₀, где T₀ - период резонансного

перехода, наблюдается сильная зависимость от фа-

зы импульса. Электрическая площадь имеет макси-

Рис. 2. (Цветной онлайн) Зависимость населенности

мумы при φ = 0, π. В этих областях изменение насе-

возбужденного состояния wn от частоты импульса Ω

ленности w_n достигает наибольшего значения. А при

и его длительности τ . Частота указана в единицах час-

φ = π/2 w_n остается близким к нулю, так как пло-

тоты перехода ω12, а длительность импульса в едини-

щадь импульса близка к нулю. При дальнейшем ро-

цах периода резонансного перехода T0. Амплитуда по-

сте длительности импульса населенность стремится

ля E0 = 3 · 10⁷ В/см. Остальные параметры такие же,

к нулю, несмотря на увеличение энергии импульса.

как на рис. 1

Случай 2. Длинный импульс, Ωτ ≫ 1. В

этом случае в скобках (3) при большом значении ар-

С другой стороны, по мере уменьшения длитель-

гумента косинус гиперболический cosh(ω_1nΩτ²) ≫ 1.

ности, наиболее эффективное возбуждение достига-

Это позволяет пренебречь слагаемым cos 2φ по срав-

ется при Ω → 0. Таким образом, униполярный по-

нению с cosh(ω_1nΩτ²). Тогда (3) упрощается и при-

луцикловый импульс, содержащий постоянную со-

нимает вид:

ставляющую поля на нулевой частоте, способен ока-

зывать эффективное нерезонансное воздействие на

d²¹ⁿ

атомные системы.

w_n = 0.5

πE²⁰τ² ×

ℏ²

3. Промежуточный случай, Ωτ ∼ 1. Предпо-

[

]

ложим также, что Ω ≫ ω_1n. В этом случае оба слага-

(ω²¹ⁿ + Ω²)τ²

× exp -

cosh(ω_1nΩτ²) =

емых в скобках (3), cosh(ω_1nΩτ²) и cos 2φ, сравнимы

друг с другом. Нетрудно видеть, что в этом случае

[

]

(ω²¹ⁿ + Ω²)τ²

выражение (3) можно записать в виде

= 0.5Θ² exp -

cosh(ω_1nΩτ²).

(5)

[

]

Ω²τ²

∫_∞

w_n =

Θ² exp -

cosh(ω_1nΩτ²) +

Здесь величина Θ ≡d1n

ε(t)dt

√π -

ℏ

-∞

= d¹ⁿℏ^E0^τ

площадь огибающей импульса, которая впервые бы-

[

]

1d²

Ω²τ²

ла введена для длинных многоцикловых лазерных

S^2E -

Θ² exp -

(6)

2 ℏ²

импульсов в теории эффекта самоиндуцированной

прозрачности МакКолом и Ханом [21]. Таким об-

В данном промежуточном случае важна как пло-

разом, в случае длинных многоцикловых импульсов

щадь огибающей Θ, так и электрическая площадь

населенность возбужденных состояний пропорцио-

S_E.

нальна площади огибающей импульса. Это хорошо

Выражение (6) получено для импульса в форме

известный результат.

(2). С увеличением длительности импульса 2 слага-

Рассмотрим теперь зависимость эффективности

емое с S_E стремится к нулю. И начинает доминиро-

возбуждения от частоты импульса Ω. Рисунок 2 ил-

вать воздействие за счет площади огибающей.

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

Особенности возбуждения квантовых систем малоцикловыми аттосекундными световыми импульсами... 301

Рассмотрим иную ситуацию, когда импульс состо-

При данных параметрах имеет место гармониче-

ит из нескольких циклов колебаний и имеет неис-

ская модуляция заселения уровня в зависимости от

чезающее значение электрической площади S_E . Та-

сдвига мощного всплеска поля относительно много-

кой импульс можно представить в виде одиночно-

циклового импульса. В рамках используемого при-

го короткого, накладывающегося на многоцикловый

ближения оказывается, что даже если короткий им-

гладкий импульс с плавной огибающей. Выражение

пульс находится за пределами многоциклового пье-

для такого импульса может иметь следующий вид:

дестала, такая интерференция остается эффектив-

ной. Физический механизм “интерференции”, обу-

(t-Δt)2

-^t2

τ2

славливающий исчезновение возбуждения, связан с

E(t) = E₀₁e

+E₀₂e

sin Ωt.

(7)

тем, что один импульс возбуждает, а второй девоз-

Напомним, что в случае короткого импульса насе-

буждает, снимает возбуждение в среде, поскольку в

ленность уровня периодически зависит от фазы им-

данном примере их воздействие на систему одинако-

пульса φ. Аналогичный эффект следует ожидать и

во, но зависит от момента действия. Подобный ме-

в случае возбуждения импульса видом (7) при изме-

ханизм обеспечивал селективность возбуждения при

нении задержки Δt. Физически это значит, что воз-

воздействии пары униполярных импульсов на пере-

действие униполярного импульса, которое описыва-

ходы в квантовой системе [13].

ется членом, пропорциональным его электрической

В работе [4] квазиуниполярные импульсы были

площади, может быть как усилено, так и скомпен-

получены экспериментально при когерентном сло-

сировано многоцикловой составляющей поля. Таким

жении многочастотного изучения. Результаты этой

образом, имеет место своеобразная “интерференция”

работы подтверждают эффективность квазиунипо-

между площадью огибающей импульса и электриче-

лярных импульсов в возбуждении атомных систем

ской площадью.

по сравнению с многоцикловыми импульсами. Одна-

В рамках используемой нами теории возмущений

ко, электрическая площадь импульса в таком случае

этот эффект можно объяснить следующим образом.

равна нулю, что отличает наш пример с электриче-

Мы имеем дело с линейной суперпозицией двух им-

ской площадью, не равной нулю, от ситуации, кото-

пульсов. Каждое воздействие можно рассматривать

рая реализуется в экспериментах, так как пока не

отдельно, а затем их просуммировать. Суммирова-

удается получить аттосекундные униполярные им-

ние будет происходить с учетом фаз состояний вол-

пульсы с большой электрической площадью.

новых функций.

Пример на рис. 4 показывает, что произойдет, ес-

Пример численного расчета, показывающий та-

ли к выражению для импульса (6) добавить слагае-

кую интерференцию, дан на рис. 3.

-^t2

мое -1/8E₀₁e

τ22 . Это слагаемое компенсирует поло-

жительный всплеск поля и сделает излучение с нену-

левой электрической площадью (рис. 4a) биполяр-

ным с нулевой электрической площадью (рис. 4b).

Сравнение воздействия на населенности униполяр-

ного импульса с нулевой электрической площадью

при изменении задержки Δt в случае точного резо-

нанса Ω = ω₁₂ показывает совпадение результатов их

действия.

Пример показывает следующие правила. В им-

пульсе с нулевой электрической площадью всплеск

поля можно рассматривать как отдельный уни-

полярный импульс. Если положение всплеска мо-

жет меняться относительно малоамплитудной мно-

гоцикловой части импульса, то, казалось бы, незна-

чительные изменения положения могут приводить

Рис. 3. (Цветной онлайн) Расчет изменения населенно-

к значительным изменениям воздействия излуче-

сти под действием импульса с формой, определяемой

ния на резонансные и квазирезонансные перехо-

(7), при изменении параметра Δt и несущей частоты

ды в средах. Это происходит за счет “интерферен-

импульса относительно частоты перехода. Параметры:

ции” электрической площади и площади огибающей

E01 = 10⁷

В/см, τ1 = T0/4, E02 = E01/6, τ2 = 2T0

импульса.

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

302

Р. М. Архипов, М. В. Архипов, И. Бабушкин, А. В. Пахомов, Н. Н. Розанов

Рис. 4. (Цветной онлайн) (a) - Импульс с ненулевой электрической площадью; (b) - импульс с нулевой электрической

площадью; (с) - результаты воздействия излучения импульсов с ненулевой (синяя линия) и нулевой электрической

площадью (красные точки) в зависимости от задержки Δt в случае точного резонанса Ω = ω12

Возникновение указанного эффекта

“интерфе-

Если возникают ситуации, когда в многоцик-

ренции” возможно в экспериментах, подобных прове-

ловом квазирезонансном излучении присутствуют

денным в упомянутой работе [4]. Получающиеся ко-

короткие интенсивные всплески, то возбуждение

роткие однополярные всплески поля расположены на

описывается выражением, пропорциональным сумме

подставке, содержащей квазигармонические осцил-

квадратов электрической площади этих всплесков и

ляции. Если между подставкой и всплеском будут

квадрата площади огибающей. При этом положение

возникать неконтролируемые задержки, то возбуж-

всплеска поля в гладком импульсе может как усили-

дение переходов, частоты которых близки с частота-

вать, так и ослаблять воздействие на изменение на-

ми осцилляций подставки, будет зависеть от задерж-

селенности состояний квантовой системы. Возника-

ки и может пропасть, а возбуждение нерезонансных

ет своеобразная интерференция между воздействи-

переходов останется.

ем площадей огибающей и электрической площади

Заключение. Таким образом, при нерезонанс-

импульса.

ном возбуждении системы полупериодными импуль-

Последнее обстоятельство может влиять на ин-

сами их воздействие определяется электрической

терпретацию экспериментов по воздействию много-

площадью импульса и сильно зависит от CEP. А

циклового излучения, содержащего интенсивные ко-

в случае гладких импульсов, содержащих несколь-

роткие всплески, и приводить к плохой воспроиз-

ко циклов колебаний, возбуждение системы не за-

водимости их результатов, если положение всплес-

висит от CEP и определяется площадью огибающей

ка меняется относительно многоцикловой части им-

импульса.

пульса.

В промежуточной ситуации воздействие опреде-

Исследование выполнено за счет гранта Россий-

ляют как электрическая площадь, так и площадь

ского научного фонда # 21-72-10028.

огибающей.

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021

Особенности возбуждения квантовых систем малоцикловыми аттосекундными световыми импульсами... 303

1. F. Krausz and M. Ivanov, Rev. Mod. Phys. 81, 163

12. R. M. Arkhipov, M. V. Arkhipov, I. Babushkin,

(2009).

A. Demircan, U. Morgner, and N.N. Rosanov, Opt.

2. F. Calegari, G. Sansone, S. Stagira, C. Vozzi, and

Lett. 44, 1202 (2019).

M. Nisoli, Journal of Physics B: Atomic, Molecular and

13. R. Arkhipov, A. Pakhomov, M. Arkhipov, A. Demircan,

Optical Physics 49, 062001 (2016).

U. Morgner, and N. Rosanov, Opt. Express 28, 17020

3. J. Biegert, F. Calegari, N. Dudovich, F. Quéré, and

(2020).

M. Vrakking, Journal of Physics B: Atomic, Molecular

14. R. Arkhipov, A. Pakhomov, M. Arkhipov, I. Babushkin,

and Optical Physics 54, 070201 (2021).

A. Demircan, U. Morgner, and N. Rosanov, Sci. Rep. 11,

4. M. T. Hassan, T. T. Luu, A. Moulet, O. Raskazovskaya,

P. Zhokhov, M. Garg, N. Karpowicz, A. M. Zheltikov,

1961 (2021).

V. Pervak, F. Krausz, and E. Goulielmakis, Nature 530,

15. Р. М. Архипов, Письма в ЖЭТФ 113, 636 (2021)

66 (2016).

[R. M. Arkhipov, JETP Lett. 113, 611 (2021)].

5. H.-C. Wu and J. Meyer-ter-Vehn, Nature Photon. 6, 304

16. Н. Н. Розанов, Н. В. Высотина, ЖЭТФ 157, 63 (2020)

(2012).

[N. N. Rosanov and N. V. Vysotina, JETP 130,

6. J. Xu, B. Shen, X. Zhang, Y. Shi, L. Ji, L. Zhang, T. Xu,

(2020)].

W. Wang, X. Zhao, and Z. Xu, Sci. Rep. 8, 2669 (2018).

17. I. A. Aleksandrov, D. A. Tumakov, A. Kudlis,

7. Р. М. Архипов, М. В. Архипов, Н. Н. Розанов, Кван-

V. M. Shabaev, and N. N. Rosanov, Phys. Rev. A

товая электроника 50, 801 (2020) [R. M. Arkhipov,

102, 0231020 (2020).

M. V. Arkhipov, and N. N. Rosanov, Quantum Electron.

50, 801 (2020)].

18. Н. Н. Розанов, Письма в ЖЭТФ 113, 157 (2021)

8. С. В. Сазонов, Письма в ЖЭТФ 114, 160 (2021).

[N. N. Rosanov, JETP Lett. 113, 145 (2021)].

9. Н. Н. Розанов, Оптика и спектроскопия 107,

761

19. А. М. Желтиков, УФН

187,

1169

(2017)

(2009) [N. N. Rosanov, Optics and Spectroscopy 107,

[A. M. Zheltikov, Phys.-Uspekhi 60, 1087 (2017)].

721 (2009)].

20. Р. М. Архипов, М. В. Архипов, А. В. Пахомов,

10. Н. Н. Розанов, Р. М. Архипов, М. В. Архипов, УФН

Н. Н. Розанов, Письма в ЖЭТФ 114, 156 (2021)

188, 1347 (2018) [N. N. Rosanov, R. M. Arkhipov, and

[R. M. Arkhipov, M. V. Arkhipov, A. V. Pakhomov, and

M. V. Arkhipov, Phys.-Uspekhi 61, 1227 (2018)].

N. N. Rosanov, JETP Lett. 114, 1 (2021)].

11. Н. Н. Розанов, Оптика и спектроскопия

124,

(2018) [N. N. Rosanov, Optics and Spectroscopy 124,

21. S. L. McCall and E. L. Hahn, Phys. Rev. 183(2), 457

72 (2018)].

(1969).

Письма в ЖЭТФ том 114 вып. 5 - 6

2021